CN102376550A - 多层膜形成方法及用于该方法的膜沉积装置 - Google Patents

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Abstract

本发明提供多层膜形成方法及膜沉积装置，其抑制多层膜中的厚度波动，使产品质量稳定，且可降低与装置和制造有关的成本。采用一种通过气相化学反应在衬底的至少一个表面上用组分不同的原料气体形成三个或更多个层的多层膜形成方法，该方法包括：准备膜沉积装置的步骤；第一传送及膜沉积步骤，在沿着传送路径以第一速度持续地传送衬底的同时，向各膜沉积部同时供给第一和第二原料气体，以及形成包括第一和第二层的多个叠层，以及第二传送及膜沉积步骤，在第一传送及膜沉积步骤之前或之后沿着传送路径以第二速度持续地传送衬底的同时，向各膜沉积部供给第三原料气体，以及形成第三层，其中第一和第二原料气体的组分彼此基本相同。

Description

多层膜形成方法及用于该方法的膜沉积装置
发明背景
1.技术领域
本发明涉及多层膜形成方法，更具体地涉及包括具有不同厚度的多个层的薄膜光伏转换元件等的多层膜形成方法，并且涉及用于该方法的膜沉积装置。
2.相关技术
作为薄膜光电转换元件的制造方法，已知的方法有用非晶硅作为主要材料将包括光伏转换层的多层膜形成在衬底上。虽然经常将诸如玻璃衬底的片状衬底用作衬底，但还有时使用由塑料膜或金属薄板形成的细长的、带状的柔性衬底。
作为膜沉积装置的配置，有这样一种配置：用安装在公共腔中的机械手夹住衬底(片状衬底)，运送至置于其周边的膜沉积腔，并进行膜沉积；或者有这样一种直列式配置：多个膜沉积腔或膜沉积区沿着衬底(片状衬底或细长衬底)的传送路径安装，且在传送衬底的同时进行膜沉积。尽管后面的直列式处理的自由度比前一类型的自由度低，但是该直列式处理是优选的，因为减少了传送所需的时间。
作为直列式膜沉积装置，存在步进膜沉积类型和连续膜沉积类型两种，在步进膜沉积类型中以预定步距间歇地传送衬底，且当停止传送时进行膜沉积；而在连续膜沉积类型中在以预定速度连续传送衬底的同时进行膜沉积。
在步进膜沉积型膜沉积装置中，通过将膜沉积腔制成打开/关闭型或在膜沉积腔之间安装闸门阀等(例如，如JP-A-11-145060中所示)来抑制膜沉积区之间气体的混合，且因为有可能分别控制各膜沉积区中的膜沉积时间，该类型适合于包括具有不同膜质量或厚度的多个层的多层膜形成。在日本专利No.3,255,903中公开了在膜沉积腔之间安装气体闸。但是，存在的问题在于，安装这些密封结构不仅带来成本上升，而且必须根据要形成的层的数量来设置膜沉积腔，且装置尺寸增大。
另一方面，在连续膜沉积型膜沉积装置中，因为不需要分别设定传送时间和膜沉积时间，当沉积具有一致的膜质量和厚度的层时，可获得高生产率。但是，在包括具有不同膜质量和厚度的多个层的多层膜形成的情况下，必需切换原料气体且针对每一层进行膜沉积，且为了抑制杂质扩散，必需在切换气体时执行与膜沉积步骤分离开的余气排除步骤，如JP-A-10-22518和JP-A-2000-183380所述。
此外，由于要形成的层的厚度取决于膜沉积时间，而膜沉积时间由传送速度所确定，因此有必要根据各层的厚度(膜沉积时间)改变传送速度。针对薄层以相对快的传送速度进行膜沉积、而针对厚层以相对慢的传送速度进行膜沉积是必要的。在该情况下，尤其在诸如薄膜光伏电池的包括具有不同膜质量和厚度的多个层的多层膜形成的情况下，有必要采用宽泛变化范围的传送速度，且装置成本上升。虽然存在使马达旋转速度可变从而使传送速度可变的各种速度控制方法，但是在诸多情况下，速度控制的精确度取决于马达旋转速度。因此，当传送速度变化范围增大时，传送速度的控制精确度相应降低，厚度波动增大，且还存在产品特性劣化的风险。
发明内容
本发明已考虑了已知技术的上述各种问题，且目的在于提供多层膜形成方法及用于该方法的膜沉积装置，其抑制包括具有不同厚度的多个层的多层膜中的厚度波动，且可使产品质量稳定并降低设备及制造成本。
为了实现上述目的，发明者在仔细考虑后获得了以下发现并设计了本发明。通常，包括具有不同膜质量和厚度的多个层的多层膜由基本层和附加层来配置，基本层确定膜的功能而附加层(界面层等)根据需要添加在基本层之间，其中附加层通常比基本层薄，且一般情况下相邻层之间的原料气体的组分是类似的。虽然多层膜形成中的之前描述的问题是由这种膜质量或厚度的变化所引起的，a：在附加层中，多层膜的本征功能即使在相邻层之间发生气体相互扩散(假若其量极小)的情况下也不被破坏，以及b：归因于膜沉积状况均衡化的产品质量改善足以超过归因于这种微量相互扩散的对于本征功能的影响。
即，本发明的第一方面采用一种通过气相化学反应在衬底的至少一个表面上用组分不同的原料气体形成三个或更多个层的多层膜形成方法，该方法包括：准备膜沉积装置的步骤，该膜沉积装置沿着衬底的传送路径至少具有第一和第二膜沉积部，且在传送路径的任一端处具有该衬底的供给/回收部；第一传送及膜沉积步骤，在沿着传送路径以第一速度持续地传送衬底的同时在传送路径上的不同膜沉积部中依次层叠不同层的工艺中，向第一和第二膜沉积部的每一个同时供给组分彼此相似的第一和第二原料气体，以及形成包括第一和第二层的多个叠层，该第一和第二层的组分彼此相似；以及第二传送及膜沉积步骤，在第一传送及膜沉积步骤之前或之后沿着传送路径以第二速度持续地传送衬底的同时，向第一和第二膜沉积部的每一个供给其组分与第一和第二原料气体的组分不同的第三原料气体，以及形成组分与所述第一和第二层的组分不同的第三层，其中第一和第二原料气体的组分彼此基本相同。
在根据本发明的第一方面的多层膜形成方法中，如上所述地，通过在第一传送及膜沉积步骤中同时形成原料气体组分彼此相似的叠层(包括第一和第二层的多个层)，多个层包括通过层叠在衬底而依次形成的第一和第二层，而在单独的第二传送及沉积步骤中形成原料组分与第一及第二层的原料组分不同的第三层，有可能减小第一速度(第一传送及膜沉积步骤的传送速度)与第二速度(第二传送及膜沉积步骤的传送速度)之差，即减小传送速度变化范围，且与每一传送及膜沉积步骤的膜沉积时间和传送速度相等，且第一层、第二层、第三层均分别沉积的情形相比，有可能降低装置成本。另外，通过减小传送速度变化范围，改进传送速度控制精确度，且有可能使诸如厚度或膜质量的产品质量项稳定。此外，不发生膜沉积装置的尺寸变得过大的情形，这不同于在间歇步骤中馈送衬底并在每个停止时间段相继沉积多个层的情形，并且另外，与分别沉积各层的情形相比，有可能减小传送及膜沉积步骤的数目，减小在传送及膜沉积步骤之间的气体切换步骤的频度，以及减小传送路径端部中的衬底供给/回收部的操作频率，且另一优点为简化制造工艺。
根据以上前提，根据本发明的第一方面的多层膜形成方法中第三层的厚度大于包括第一层和第二层的多个层的合计厚度是有利的。考虑到通用性和制造成本，以相同规格配置安装在第一和第二膜沉积部的每一个中进行气相化学反应的成对电极是有利的，且在使用这种设备配置的情况下，通过使用第一和第二膜沉积部的每一个来沉积厚度大的第三层，有可能改善膜沉积处理效率(当电极面积为两倍大时，传送速度可变为两倍快，且膜沉积时间可减半)。
根据相同前提，在根据本发明的第一方面的多层膜形成方法中第三层的厚度是包括第一层和第二层的多个层的合计厚度的两倍或更大是有利的，且形成第三层的第二传送及膜沉积步骤可分多次来进行。即使在厚度差异大时也不需要扩展传送速度变化范围，且有可能实现具有稳定质量的膜沉积步骤。在该情况下，尽管传送及膜沉积步骤的数目增加了第二传送及膜沉积步骤分次进行的次数，但是不需要传送及膜沉积步骤之间的气体切换步骤，且制造工艺不会变得麻烦。
在根据本发明的第一方面的多层膜形成方法中，假定这样一种情形：第一和第二原料气体包括添加成分，该添加成分彼此成分相同但量不同，而第三原料气体不包括该添加成分。替代地，假定这样一种情形：该第一和第二原料气体的主气体的浓度彼此不同，且只有距第三层较远的原料气体包括添加成分，而第三原料气体不包括该添加成分。
根据本发明的第一方面的多层膜形成方法可尤其优选在这样一种情形下实现：多层膜是具有p-i-n结结构的薄膜光伏转换元件，其中第一和第二层是p型半导体层和p/i界面层或n型半导体层和n/i界面层，而第三层是i型半导体层。
在具有p-i-n结结构的薄膜光伏转换元件中，形成发电层的i型半导体层的厚度大于另一p型半导体层和n型半导体层的厚度，且大于p型半导体层、n型半导体层、与该p型半导体层相邻的p/i界面层以及与该n型半导体层相邻的n/i界面层的合计厚度。另外，p/i界面层和n/i界面层的原料气体组分与它们分别相邻的p型半导体层和n型半导体层的原料气体组分相近。因此，通过在一个传送及膜沉积步骤中同时形成各自的层叠的p型半导体层和p/i界面层、以及n型半导体层和n/i界面层，且在单独的传送及膜沉积步骤中使用第一和第二膜沉积部两者形成较厚的i型半导体层，由于当沉积厚度较薄的p型半导体层、p/i界面层、n型半导体层、以及n/i界面层时传送速度(第一速度)减半，而当沉积较厚i型半导体层时传送速度(第二速度)增大至两倍的叠加效应，因此即使在i型半导体层和各其它层的厚度差为8倍或更大的情况下，也有可能将速度变化范围(第一速度与第二速度之差)减小至极小范围。
另外，根据本发明的第一方面的多层膜形成方法可尤其优选在这样一种情形下实现：多层膜是具有p-i-n结结构的薄膜光伏转换元件，第一和第二层是p型半导体层和p/i界面层或n型半导体层和n/i界面层，添加成分是对应于各个类型的掺杂气体，而第三层是i型半导体层。
虽然极小，但是在p型半导体层和与其相邻的p/i界面层之间、以及n型半导体层和与其相邻的n/i界面层之间，存在对应于各p型和n型的掺杂气体的浓度设定的容限范围，且根据归因于膜沉积状况均衡化的控制精确度的改善、以及所伴随的膜分布的均匀性取得的优势胜过浓度设定在这种容限范围内的波动。
在传送路径的任一端处的供给/回收部之间往返地传送衬底的同时实现包括第一和第二传送及膜沉积步骤的多个传送及膜沉积步骤时，根据本发明的第一方面的多层膜形成方法尤其优选。如上所述，由于各传送及膜沉积步骤的膜沉积时间和传送速度被均衡化，且传送速度变化范围小，因此根据本发明的第一方面的多层膜形成方法最适于在往返地传送衬底的同时沉积膜。
在根据本发明的第一方面的多层膜形成方法中，准备膜沉积装置的步骤优选包括，准备一膜沉积装置，该膜沉积装置具有经由可让衬底通过的狭缝相互连通的第一和第二膜沉积腔作为第一和第二膜沉积部，且第一和第二膜沉积腔的内部各自平行地排列有至少一对膜沉积电极。根据该配置，由于即使将膜沉积部沿传送路径相邻地放置时，膜沉积部之间的气体扩散也被抑制，且减小传导，因此有可能实现良好的膜沉积步骤。
此外，在根据本发明的第一方面的多层膜形成方法中，准备膜沉积装置的步骤优选包括，准备一膜沉积装置，在该膜沉积装置中，在第一和第二膜沉积腔的至少一个腔内部平行地排列有至少两对膜沉积电极。在该配置中，与第一层和第二层分派至第一和第二膜沉积腔的情形不同，通过将膜沉积腔中的各成对电极分派给与第一层或第二层相邻且具有相似组分的层(例如，各类型的第二界面层或各类型的第二半导体层)，有可能同时形成更多层，且另外，通过改变分派给第一层和第二层的成对电极的分布，也有可能对第一层和第二层具有不同厚度的情形作出响应。
当准备膜沉积装置的步骤包括，准备一膜沉积装置，该膜沉积装置具有在公共真空腔内部平行地排列的至少两对膜沉积电极作为第一和第二沉积部时，也可获得以上所述种类的优点。但是，与包括经由狭缝彼此连通的多个膜沉积腔的情形相比，能够用来同时进行膜沉积的原料气体组合的条件是严格的。
即，即使在形成分离膜的两个或多个膜沉积部相邻的情况下，因为该配置中使用相似气体的膜沉积相邻(如同根据本发明的第一方面的配置)，即使在没有边界的情况下膜沉积也是可能的，但是在经由狭缝彼此连通的相邻膜沉积腔的情况下各个层的膜质量更佳。
在根据本发明的第一方面的多层膜形成方法中，尤其优选的是，该衬底是带状衬底，准备膜沉积装置的步骤包括，准备一膜沉积装置，该膜沉积装置将衬底的退绕/卷绕部作为供给/回收部，且每一个转送及膜沉积步骤包括，从一个退绕/卷绕部中的辊退绕该衬底，以及将通过各个膜沉积部沉积了膜的衬底卷绕至另一退绕/卷绕部中的辊。
然而，根据本发明的第一方面的多层膜形成方法还可按以下形式实现：该衬底是片状衬底，准备膜沉积装置的步骤包括，准备一膜沉积装置，该膜沉积装置将衬底存储设备作为供给/回收部，且每一个传送及膜沉积步骤包括，馈送存贮在一个存储设备中的衬底，以及将通过各个膜沉积部沉积了膜的衬底存储在另一存储设备中。
本发明还涉及用于实现多层膜形成方法的膜沉积装置。即，根据本发明的第二方面的膜沉积装置包括：传送设备，其可在正向和反向两个方向上以预定传送速度持续地传送衬底；第一和第二供给/回收部，其置于衬底的传送路径的第一和第二端处，且可供给和回收衬底；第一和第二膜沉积部，其沿着衬底的传送路径放置，经由可让衬底通过的狭缝彼此连通；气体供给单元，其用于分别向第一和第二膜沉积部供给原料气体；以及真空排气单元，其用于分别对第一和第二膜沉积部进行排气，其中该气体供给单元包括在第一气体供给模式和第二气体供给模式之间进行切换的一单元，通过第一气体供给模式可同时向第一和第二膜沉积部供给组分彼此相似的第一和第二原料气体，而通过第二气体供给模式可向第一和第二沉积部供给组分与第一和第二原料气体的组分不同的第三原料气体，其中第一和第二原料气体的组分彼此基本相同。
在根据本发明的第二方面的膜沉积装置的优选形式中，该气体供给单元包括：第一和第二气体供给管道，其向第一和第二膜沉积部供给原料气体；第一和第二支管群，其分别连接至第一和第二气体供给管道；多个气体供给源，其针对各气体类型并联连接至第一和第二支管群；流控制单元，其置于第一和第二支管群的各支管上；以及气体供给阀，其可作为开关单元分别打开和关闭各支管。
根据迄今为止描述的配置，可针对第一和第二原料气体的共同种类的气体使用公共气体供给源，且此外，针对第一和第二原料气体以及第三原料气体的共同种类的气体(例如，主气体)，或者仅仅是浓度不同的气体使用公共气体供给源，且通过向该气体供给源添加对应于另一种类气体(例如，添加成分)的气体供给源，有可能将气体供给源的数目限制至必要的最小值，且有可能容易地改变气体供给源。
在根据本发明的第二方面的膜沉积装置中，衬底优选是细长的、带状的柔性衬底，第一和第二供给/回收部包括：第一和第二轴心驱动设备，用于从辊退绕衬底以及将衬底卷绕至辊，以及该传送设备包括第一给料辊、第二给料辊、第一马达以及第二马达，第一给料辊置于第一膜沉积部和第一轴心驱动设备之间，第二给料辊置于第二膜沉积部和第二轴心驱动设备之间，第一马达驱动第一给料辊，而第二马达驱动所述第二给料辊，其中各个马达可在正向和反向两个方向上旋转，且旋转速度是可变的。
根据迄今为止所描述的配置，根据本发明的第一方面的多层膜形成方法可被实现为使用辊至辊技术的往复膜沉积工艺，且另外，有可能用与已知步进膜沉积类型相比数量较少的膜沉积部来配置该多层膜沉积装置，且有可能减小设备尺寸。
在根据本发明的第二方面的膜沉积装置中，优选在传送设备中，第一和第二轴心驱动设备以及第一和第二给料辊各自的旋转轴沿竖直方向取向，以使得在水平方向上传送处于垂直位置的衬底时能够进行膜沉积。
在根据本发明的第二方面的膜沉积装置中，已经描述了有可能用与已知步进膜沉积类型相比数量较少的膜沉积部来配置该膜沉积装置并且有可能减小设备的尺寸，但是因为膜沉积部的数量少，因此膜沉积区间的任一侧处的给料辊(或引导辊)之间的传送跨度减小，并且即使在水平方向上传送处于垂直位置的衬底的设备配置中也可抑制归因于衬底重量的衬底下垂或拉伸褶皱的发生，这与衬底表面不易被污染的特性一起对实现良好的膜沉积是有利的。
如上所述，根据本发明的多层膜形成方法和用于该方法的膜沉积装置可均衡化诸如薄膜光伏转换元件的多层膜的形成处理，该多层膜包括厚度不同的多个层，且由于传送速度变化范围变窄，对于设备的负担减轻，并且由传送速度的控制精确度所造成的厚度波动得到抑制，这对于使产品质量稳定也是有利的。此外，有可能抑制装置尺寸增大，且通过相对简单的装置配置来实现低成本，以及，有可能保持装置的通用性，且该装置可用于形成各种多层膜。
附图简述
图1是示出实现根据本发明的多层膜形成方法的第一实施方式的膜沉积装置的示意性平面截面图；
图2是示出实现根据本发明的多层膜形成方法的第二实施方式的膜沉积装置的示意性平面截面图；
图3是示出一对电极的主要部分放大图；
图4是示出第一实施方式的可用本发明方法形成的多层膜的分层结构的示意性截面图；
图5是示出第二实施方式的可用本发明方法形成的多层膜的分层结构的示意性截面图；
图6是示出根据本发明的第一实施方式的膜沉积装置的气体供给系统和真空排气系统的示图。
具体实施方式
下面，参考附图对本发明的各个实施方式进行描述。在说明书中，通过使用相同或对应的附图标记或字符，可省略对各实施方式中的相同或对应配置的描述。
第一实施方式
图1示出第一实施方式的膜沉积装置100，该装置实现根据本发明的多层膜形成方法。膜沉积装置100包括：一对第一和第二传送腔(供给/回收部)101和102，其置于纵向上的任一端处；以及两个膜沉积腔110和120(第一和第二膜沉积腔)，其直列地置于第一和第二传送腔101和102之间；且该膜沉积装置100配置成，当从传送腔101和102的一个向另一个通过各膜沉积腔110和120呈直线地传送衬底10时，经由分别平行地排列在膜沉积腔110和120中的平行板型成对电极111和112以及成对电极121和122处的气相化学反应，通过层叠在衬底10的表面上来形成薄膜层。
第一实施方式的衬底10可形成由塑料膜等制成的带状、柔性衬底。用于将卷绕在辊上的柔性衬底10退绕的轴心驱动设备(103和104)围绕轴心103(104)之一的周边而形成并将柔性衬底10卷绕至另一轴心104(103)，且同步地旋转驱动以便在轴心103和104之间以预定传送速度和传送张力传送柔性衬底10的给料辊105和106置于传送腔101和102中，且此外，虽然在图中省略，但是设置了用于检测衬底10张力的张力辊、在传送路径中引导柔性衬底10的引导辊等。除此之外，还可附加控制衬底10的宽度方向位置的端部位置控制辊、以及夹紧柔性衬底10的宽度方向端部的夹紧辊。
在膜沉积装置100中，可由可逆式马达来驱动轴心103和104以及给料辊105和106的每一个，以使得有可能在任一侧的传送腔(供给/回收部)101和102之间双向地传送衬底10，并实现往复膜沉积步骤。此时，通过用位于传送方向的下游侧的给料辊(106)的马达作为主马达进行速度控制，用位于传送方向的上游侧的给料辊(105)的马达作为从马达以使衬底10的传送张力保持恒定的方式进行扭矩控制，并且以使退绕和卷绕张力保持恒定的方式进行各轴心103和104的马达的扭矩控制，有可能以预定传送速度和传送张力持续地传送衬底10。可通过逆变器控制来实现给料辊105、106的马达的可变速度操作中的速度控制和扭矩控制。但是，当速度变化范围小时，也可用闭环电压控制来实现。另外，也可使用直流无刷式马达。
在以下描述中，为了方便的目的，将从第一传送腔101至第二传送腔102的方向作为正向。另外，在附图所示的示例中，在纵向上以相同数量和相同方式对称地放置膜沉积腔110和120、成对电极111、112、121和122的每一个，但是也可在纵向上不对称地放置所安装成对电极的数量、电极区域等。但是，就各种膜沉积步骤的自由度和适用性而言，附图中所示的这种对称沉积示例是有利的。另外，尽管在膜沉积装置100中轴心103和104、给料辊105和106、张力辊等的所有旋转轴都沿竖直方向取向，以使当在水平方向上传送处于垂直位置的衬底10时能够进行进行膜沉积，但是传送位置和传送方向不限于此。例如，有可能将装置配置成在水平方向上或上下方向上传送处于水平位置的衬底10。
尽管，例如高耐热聚酰亚胺膜(PI)作为柔性衬底10是优选的，也有可能使用另一塑料膜，诸如聚醚酰亚胺(PEI)、聚醚腈(PEN)、聚醚砜(PES)、聚酰胺(PA)、聚酰胺酰亚胺(PAI)、聚醚醚酮(PEEK)、或者对苯二甲酸乙二醇酯(PET)，且此外，还有可能使用诸如铝或不锈钢的金属箔。
尽管柔性衬底10的厚度没有特别限制，就能够减少材料成本而言，薄衬底是有利的。但是，由于处理成本取决于材料而增大，并且当衬底太薄时可能发生归因于应力增大的变形且传送变得困难，因此有必要选择适合材料的厚度。尽管在以下描述的实施例中将宽度为500mm且厚度为50μm的聚酰亚胺膜用作柔性衬底10，就设备成本和制造成本而言，只要可取得膜均匀性，柔性衬底10的宽度尽可能宽就是合乎要求的。
虽然每个膜沉积腔110和120以及每个传送腔101和102彼此密封地结合来配置整体公共腔(公共真空腔)，可由分隔件将它们彼此分隔开，并且腔之间的传导减少。尽管设置了穿透各分隔件的狭缝130来允许衬底10通过，且各腔经由相关狭缝130彼此连通，对各腔分别进行排气，且各腔的真空保持成大致相同，这表示腔之间的气体循环被抑制。该狭缝130形成为在垂直于宽度为500mm的衬底10的方向上具有例如5mm的宽度，但是当衬底10的传送精度高时可制成更狭窄。但是，由于当膜沉积腔具有不同压力时，为了抑制气体的相互扩散需要使用高成本的密封垫，因此采取压力相同的方式。
分别置于膜沉积腔110和120内部，各自配置电容性耦合的等离子体CVD装置的成对电极111和112以及成对电极121和122配置有阴极(高频电极)113和123以及阳极(接地电极)114和124，阴极113和123以及阳极114和124平行地置于衬底10的传送路径的任一侧上。阴极113和123连接至置于公共腔外部的高频电源118。在以下描述的实施例中，相对于宽度为500mm的衬底，各成对电极111、112、121和122由在传送方向上为300mm且在衬底宽度方向上为500mm的平行板电极来配置。
图3示出配置等离子体CVD装置的成对电极111的优选实施方式。在图3中，阴极113具有由在其表面上具有多个气体喷出孔的多孔板形成的喷淋头电极结构，且有可能通过从公共腔外部将气体供应至在该结构后侧界定的气体腔117中，通过阴极13的气体喷出孔将气体引入至成对电极之间的放电膜沉积区115中。另外，将加热器内置在阳极114中，且沿阳极114运转的衬底10和放电膜沉积区115可被加热。
通过在如上所述地配置的阴极113和阳极114之间施加高频电压，在放电膜沉积区115中形成等离子体，作为等离子体中的膜沉积前体的自由基在衬底10的表面上扩散并沉积，且有可能形成薄膜。在具有这种喷淋头电极结构的成对电极111中，不仅获得均匀气体分布，而且引入至另一膜沉积区的气体难以进入该放电膜沉积区115，因为在成对电极之间的放电膜沉积区115中出现气体流。因此，连续膜沉积可通过同时向安装在同一膜沉积腔110中的另一成对电极112供应气体来实现，只要该气体组分与成对电极111的气体组分相近，且此外，有可能通过升高膜沉积时的气体压力，省略膜沉积腔110和120之间的分隔件(狭缝130)。
图6示出第一实施方式的膜沉积装置100的气体供给系统140和真空排气系统170。针对置于膜沉积腔110和120内部的成对电极111、112、121及122的放电膜沉积区115、115、125及125的气体供给系统140由形成自储气箱等的多个气体供给源141、142、143等来配置，储气箱存储在膜沉积中使用的原料气体，且具有第一和第二流控制部150和160。
流控制部150和160具有作为对应于气体供给源141、142、143等的质量流控制器155、156、165及166，以及质量流控制器之前和之后的气体供给阀153、154、157、158、163、164、167及168的组合的一种配置，且流控制部150和160经由开关阀151、152、161及162连接至各成对电极111、112、121及122的气体腔(117)。真空排气系统170由经由开关阀171连接至各膜沉积腔110和120的真空泵173来配置，且针对每一成对电极111、112、121及122放置。
根据上述配置，通过选择性地仅打开气体供给源141、142或143的管道上的对应于要引入到各成对电极111、112、121及122的种类气体的气体供给阀153、154、157、158、163、164、167或168，有可能在控制该流的同时以预定混合比将期望原料气体引入到各成对电极111、112、121及122中。
接着，图4示出衬底型薄膜光伏转换元件1(薄膜光伏电池)的分层结构作为可用使用第一实施方式的膜沉积装置100的本发明方法形成的多层膜示例。该薄膜光伏转换元件1中金属电极层17、n层16、n/i界面层15、i层14、p/i界面层13、p层12以及透明电极层11依次层叠在衬底10上，且图4示出其示例为包括一个p-i-n结结构1a的单个单元。
在以上描述的这种薄膜光伏转换元件1中，p/i界面层13和n/i界面层15的组分更接近p层12和n层16的组分，而非更接近i层14的组分，p层12和n层16是与各界面层相邻的掺杂层，而i层14是本征半导体层。在非晶硅(a-Si)半导体膜的情况下，添加硼(B)作为p型掺杂剂而添加磷(P)作为n型掺杂剂，且向作为主气体的硅烷(SiH4)或作为稀释气体的氢气添加包括硼或磷的诸如乙硼烷(B2H6)、磷化氢(PH3)的掺杂气体，但是在它们的界面层处也使用以不同低浓度混合各种掺杂气体的气体。因此，即使存在气体的一些量的相互扩散(即使形成中间区)，就功能而言几乎没有影响。
此外，界面层(13和15)和掺杂层(12和16)各自的厚度极小，仅是i层(14)厚度的百分之几，且即使在考虑膜沉积期间的沉积速度时，各层的膜沉积时间也比i层(14)的短。因此，通过向膜沉积装置100的两个膜沉积腔110和120同时供给组分不同的气体，且通过在每一个传送及膜沉积步骤中同时并连续地沉积各界面层(13和15)以及与其相邻的掺杂层(12和16)，有可能使膜沉积步骤中的传送速度变为分别沉积时的一半，且有可能保持与i层(14)的传送及膜沉积步骤中的传送速度之差(即传送速度变化范围)小。
例如，表1示出配置图4所示衬底型薄膜光伏转换元件1的p-i-n结结构1a的各层的厚度(nm)、沉积速度(nm/秒)、膜沉积时间(秒)、以及传送速度(mm/秒)，其中其它层的膜沉积时间是120(秒)，相对于i层所耗时间800(秒)而言仅仅是i层所耗时间的15％。
表1
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假设，暂时地，各层(12、13、15及16)分别沉积，将各传送及膜沉积步骤中的传送速度设置为10(mm/秒)，这是i层(14)传送及膜沉积步骤的传送速度1.5(mm/秒)的6.7倍。即，当将各层(12、13、15及16)的传送及膜沉积步骤中的传送速度作为额定速度时，有必要以额定速度的1/6或更低的传送速度来进行膜沉积步骤。在该情况下，当传送速度的波动是满标度的5％时，沉积i层(14)时的厚度波动约为20％的数量级。
与此相反，如表1的实施例1所示，在每一个传送及膜沉积步骤中同时沉积各界面层(13和15)以及与其相邻的掺杂层(12和16)时，传送及膜沉积步骤中的传送速度是5(mm/秒)，这是i层14的传送及膜沉积步骤的传送速度1.5(mm/秒)的3.3倍，且传送速度变化范围是分别沉积时的1/2。在该情况下，尽管传送速度的波动是满标度的5％(如上所述)，以与以上所述相同的方式，厚度波动仅为约4％的数量级。
此外，当进行厚度大的i层(14)的传送及膜沉积步骤时，该步骤被分成两个或三个传送及膜沉积步骤，如以下描述的实施例2或4所示，i层(14)的各传送及膜沉积步骤中的传送速度可被设为3至4.5(mm/秒)，在该情况下传送速度变化范围减小至1.67至1.11倍。另外，在以下描述的实际薄膜光伏转换元件中，随着状况改变分两层来沉积p层，因此，可认为在该情况下，可进一步减小厚度波动。
接着，将对通过使用图1所示第一实施方式的膜沉积装置100来层叠形成图4所示衬底型薄膜光伏转换元件1的p-i-n结结构1a(光伏转换层)的具体传送及膜沉积步骤进行描述。在该情况下，由银(Ag)、铝(Al)等形成的金属电极层17已在先前膜沉积步骤中在衬底10上形成，而光伏转换层形成为叠加在金属电极层17上。与实施例1一样，当在同一传送及膜沉积步骤中连续沉积各界面层(13和15)以及与其相邻的掺杂层(12和16)时，p-i-n结结构1a的沉积包括以下三种传送及膜沉积步骤。
第一传送及膜沉积步骤
首先，当已在其上形成金属电极层17的衬底10从第一传送腔101中的辊10a退绕，且以5(mm/秒)的传送速度在正向上向第二传送腔102传送该衬底时，添加了磷化氢(PH3)作为n型掺杂气体、将例如硅烷(SiH4)和二氧化碳(CO2)用作主气体且将氢气(H2)用作稀释气体的混合气体被供给到第一膜沉积装置110的各放电膜沉积区115，与此同时，在未添加掺杂气体的情况下将主气体供给到第二膜沉积腔120的各放电膜沉积区125，其中主气体中的二氧化碳的量减少并稀释至低浓度，非晶硅氧化物(a-SiO)系列的n层16使用等离子体CVD方法在第一膜沉积腔110中形成，且n/i界面层15在第二膜沉积腔120中形成并层叠在刚刚在之前沉积的n层16上。在这种传送及膜沉积步骤的最后阶段，即在衬底10的终端部处，其中衬底10仍然在移动或处于衬底10停止的状况，通过在不添加掺杂气体的情况下，在衬底10的未沉积膜的区域进行预定时间的膜沉积步骤并且覆盖各膜沉积腔中的构成构件的至少一部分来抑制下一处理中掺杂气体成分散发出来。
第二传送及膜沉积步骤
接着，当其上形成有层叠在金属电极层17之上的n层16和n/i界面层15、且在第二传送腔102中卷绕到辊10b的衬底10从辊10b退绕并以1.5(mm/秒)的传送速度在相反方向上向第一传送腔101传送时，用氢气稀释的硅烷(SiH4)供给到第一和第二膜沉积腔110和120的各放电膜沉积区115和125，且使用等离子体CVD方法来沉积具有非晶硅(a-Si)的i层14。
第三传送及膜沉积步骤
接着，当其上形成有层叠在金属电极层17之上的n层16、n/i界面层15和i层14，且在第一传送腔101中卷绕到辊10a的衬底10从辊10a退绕并以5(mm/秒)的传送速度在正方向上向第二传送腔102传送时，添加了少量乙硼烷(B2H6)作为p型掺杂气体，将例如硅烷(SiH4)和二氧化碳(CO2)用作主气体且将氢气(H2)用作稀释气体的稀释成低浓度的混合气体被供给到第一膜沉积装置110的各放电膜沉积区115，与此同时，添加了乙硼烷(B2H6)作为p型掺杂气体，将硅烷(SiH4)和二氧化碳(CO2)用作主气体，并将氢气(H2)用作稀释气体的混合气体被供给到第二膜沉积腔120的各放电膜沉积区125，其中主气体的浓度和所添加掺杂气体的量比之前描述的那些高，非晶硅氧化物(a-SiO)系列的p/i层13通过使用等离子体CVD方法在第一膜沉积腔110中形成，且p层12在第二膜沉积腔120中形成并层叠在刚刚在之前沉积的p/i界面层13上，且衬底10在第二传送腔102中卷绕在辊10b上。
在迄今为止描述的第三传送及膜沉积步骤中，在对应于第二膜沉积腔120中的各成对电极121和122的放电膜沉积区125中，有可能逐渐增加所添加的p型掺杂气体(B2H6)的量并逐渐减小二氧化碳(CO2)的浓度，在该情况下，在第三传送及膜沉积步骤中，通过层叠至对应于它们各自的预定厚度来连续形成三种层。另外，当将i层14的沉积如先前描述地一分为二来进行时，在以3(mm/秒)的传送速度在正向和反向两个方向上往返地传送衬底10的同时进行两次第二传送及膜沉积步骤就足够了。
当使用第一实施方式的膜沉积装置100的图6所示气体供给系统140来实现第一至第三传送及膜沉积步骤中的气体供给时，尽管在图6中仅示出气体供给源141至143三个系统，可针对五个系统准备相同种类的气体源，例如，硅烷(SiH4)、二氧化碳(CO2)、氢气(H2)、磷化氢(PH3)及乙硼烷(B2H6)。
然后，在第一至第三传送及膜沉积步骤的每一步骤中，通过选择性地打开对应于在第一和第二膜沉积腔110和120的每一个中使用的种类的气体的气体供给阀153、154、157、158、163、164、167或168，并用对应质量流控制器155、156、165或166来实现流控制，有可能切换原料气体的种类、浓度及混合比。还有可能在各气体供给源中制备稀释至预定稀释度的原料气体。
在第一实施方式中，已描述了层叠形成衬底型薄膜光伏转换元件1的p-i-n结结构1a的传送及膜沉积步骤，但是还有可能将膜沉积装置100用于在衬底10上形成金属电极层17的先前步骤(初级膜沉积步骤)，或者用于将透明电极层11沉积在p-i-n结结构上。但是，因为初级膜沉积步骤后存在将金属电极层17分成多个单位单元的激光划线步骤等，所以从传送腔101或102暂时移除衬底10(辊)。另外，在衬底型薄膜光伏转换元件1中，串联连接的金属电极层可形成在衬底10的背表面(图4中的下表面)上，且还有可能以金属电极层的膜沉积步骤中的上述方式来使用膜沉积装置100。
另外，在该实施方式中已描述了在同一传送及膜沉积步骤中连续沉积n层、n/i界面层、p/i界面层、和p层的情况，但是仅对n层和n/i界面层、或仅对p/i界面层和p层进行传送及膜沉积步骤也是可接受的。另外，除了非晶硅(a-Si)或非晶硅氧化物(a-SiO)之外，有可能使用诸如非晶硅碳化物(a-SiC)或非晶硅氮化物(a-SiN)的已知硅系列材料作为配置p-i-n结结构的硅系列材料，且该材料还可为微晶硅(μc-Si)薄膜、包括非晶相的微晶硅薄膜等。
此外，在该实施方式中示出作为包括一个p-i-n结结构1a的单个单元的薄膜光伏转换元件1的示例，但是薄膜光伏转换元件1还可以是多结结构，诸如为层叠两个p-i-n结结构的两层串列，或者为层叠3个p-i-n结结构的三重单元。在这些情况下，由于重复第一至第三传送及膜沉积步骤，从而按需改变原料气体的组分和膜沉积状况，因此可认为对于简化制造工艺、减少设备负担、使产品质量稳定等而言，存在越多结结构，根据本发明的多层膜形成方法就越有优势。
第二实施方式
图2示出第二实施方式的膜沉积装置200，该装置实现根据本发明的多层膜形成方法。为了在以直线形式传送诸如玻璃衬底的片状衬底20时实现与第一实施方式的种类相同的往返传送及膜沉积步骤，膜沉积装置200包括置于纵向上的两端处的成对第一及第二传送腔(供给/回收部)201及202，以及两个膜沉积腔210和220，第一和第二膜沉积腔直列地置于第一和第二传送腔201和202之间。
在膜沉积装置200中，虽然平行板型成对电极211和212以及成对电极221和222分别平行地排列在膜沉积腔210和220中的配置与第一实施方式的相同，但是在各膜沉积腔210和220中设置由输送辊、输送带等形成的通过夹紧其宽度方向端部来输送衬底20的未示出传送设备，从而沿传送路径以预定跨度呈直线地传送片状衬底20。
此外，各传送腔201和202配置成以堆叠状况存贮多个片状衬底20(20a、20b)的存储设备，且该设备可通过将所存储衬底20逐个馈送给传送设备(传送路径)来供给所存贮衬底20。各传送腔201和202(存储设备)和传送设备可配置成由支持器(运载器)分别支持衬底的情形下存贮片状衬底，且能够进行传送及膜沉积。
另外，改变衬底20传送方向的机构也可被包含在沿线性传送路径的途中。此外，还有可能配置成将传送路径的终点(传送腔202)循环至起点(传送腔201)，使已完成一个传送及膜沉积步骤的衬底20存储在传送腔201中，以使下一传送及膜沉积步骤在相同传送方向上进行。
另外，在附图所示的示例中，在纵向上以相同数量和相同方式对称地放置膜沉积腔210和220、成对电极211、212、221、222的每一个，但是与第一实施方式的情形相同，也可在纵向上不对称地放置所排列成对电极的数量、电极区域等。此外，除了配置成在水平方向上传送处于垂直位置的衬底20的同时执行沉积以外，膜沉积装置200可配置成在水平方向上或上下方向上传送处于水平位置的衬底20的同时进行沉积。
可从附图清楚地看到还可能用如上所述地配置的膜沉积装置200来实现与第一实施方式的膜沉积装置100相同种类的传送及膜沉积步骤，因此本文省略详细描述。另外，除图4所示衬底型薄膜光伏元件1以外，在使用玻璃等透明片状衬底的上板(superstrate)型薄膜光伏转换元件的传送及膜沉积步骤中，优选使用第二实施方式的膜沉积装置200。
图5示出上板型膜转换元件2(薄膜光伏电池)的层叠结构，其可根据使用第二实施方式的膜沉积装置200的本发明方法来形成。在图5中的薄膜光伏转换元件2中，透明电极层21、p层22、p/i界面层23、i层24、n/i界面层25、n层26、以及金属电极层27依次层叠在透明衬底20上，且图5示出包括一个p-i-n结结构2a的单个单元的示例。
作为上板型薄膜光伏转换元件2p-i-n结结构2a的相对于衬底20的取向在垂直方向上与衬底型的相反，膜沉积顺序相反，但是在同一传送及膜沉积步骤中连续沉积各界面层(23和25)以及与其相邻的掺杂层(22和26)，且在不同传送及膜沉积步骤中沉积i层24与第一实施方式中相同。
即，在第一传送及膜沉积步骤中，在从第一传送腔201至第二传送腔202的正方向上传送形成有透明电极层21的衬底20的同时，通过层叠在透明电极层21上连续形成p层22和p/i界面层23，然后在第二传送及膜沉积步骤中，在沿反方向传送衬底20的同时，在p/i界面层23上形成i层24，且此外，在第三传送及膜沉积步骤中，在再次沿正方向传送衬底20的同时，通过层叠在i层24上连续形成n/i界面层25和n层26。
接着，将给出对根据本发明的各实施例的描述。尽管以下实施例基本上为基于第一实施方式的实现p-i-n结结构的传送及膜沉积步骤的示例，将容易理解它们也可通过添加以上所述种类的改变而成为第二实施方式的实施例。
实施例2
在表2所示的实施例2中，通过使用膜沉积装置100实现以下种类的两个往返传送及膜沉积步骤1至4，其中两个膜沉积腔110和120的组合的传送区间(膜沉积区)的长度为2m，且p-i-n结结构(光伏转换层)的多层膜形成在衬底上，在该衬底上通过层叠形成有金属电极层和透明电极层。
表2
2.1传送及膜沉积步骤1
当在正方向上以8.4mm/秒的传送速度传送衬底10时，在第一膜沉积腔110中，以5ml/分钟的主气体SiH4、10倍的氢气稀释度(H2/SiH4)、1％的掺杂气体添加量(PH3/SiH4)、以及1倍的二氧化碳添加量(CO2/SiH4)来沉积a-SiO系列n层，以及在第二膜沉积腔120中，以5ml/分钟的主气体SiH4、25倍的氢气稀释度(H2/SiH4)、不添加掺杂气体、以及0.3倍的二氧化碳添加量(CO2/SiH4)来沉积n/i层。
2.2传送及膜沉积步骤2
当在反方向上以5.0mm/秒的传送速度传送衬底10时，在第一和第二膜沉积腔110和120中，以20ml/分钟的主气体SiH4、以及10倍的氢气稀释度(H2/SiH4)来沉积a-SiO i层的一半。
2.3传送及膜沉积步骤3
当在正方向上以与步骤2相同的5.0mm/秒的传送速度传送衬底10时，剩余的一半a-SiO i层在与步骤2相同的气体条件下沉积。
2.4传送及膜沉积步骤4
当在反方向上以8.4mm/秒的传送速度传送衬底10时，在第二膜沉积腔120中，以5ml/分钟的主气体SiH4、25倍的氢气稀释度(H2/SiH4)、100ppm的掺杂气体添加量(B2H6/SiH4)、以及0.4倍的二氧化碳添加量(CO2/SiH4)来沉积p/i层，在第一膜沉积腔110的第二成对电极112处，以5ml/分钟的主气体SiH4、20倍的氢气稀释度(H2/SiH4)、1％的掺杂气体添加量(B2H6/SiH4)、以及1倍的二氧化碳添加量(CO2/SiH4)来沉积a-SiO系列p1层，且在第一膜沉积腔110的第一成对电极111处，以5ml/分钟的主气体SiH4、20倍的氢气稀释度(H2/SiH4)、2％的掺杂气体添加量(B2H6/SiH4)、以及1倍的二氧化碳添加量(CO2/SiH4)来沉积a-SiO系列p2层。
在实施例2中，虽然n层和n/i层在传送及膜沉积步骤1中同时沉积，而最厚的i层在传送及膜沉积步骤2和3之间分开沉积，p/i层和厚度为p/i层的一半的p1层和p2层在传送及膜沉积步骤4中同时沉积。在实施例2中，有可能将传送及膜沉积步骤2和3的传送速度设定为(2.5mm/秒)，是在一个步骤中沉积i层的情形下的传送速度(1.25mm/秒)的两倍，且与其它传送和膜沉积步骤1和4的传送速度之差被减小。另外，在传送及膜沉积步骤4中，膜沉积装置100的膜沉积区被分成3个区，1/2区对应于第二膜沉积腔120而两个1/4区对应于第一膜沉积腔110的成对电极111和112，且同时沉积三个层。
实施例3
在表3所示的实施例3中，通过使用膜沉积装置100实现以下种类的1.5个往返传送及膜沉积步骤1至3，其中两个膜沉积腔110和120的组合的传送区间(膜沉积区)的长度为2m(与实施例2相同)，且p-i-n结结构(光伏转换层)的多层膜形成在衬底上，在该衬底上通过层叠形成有金属电极层和透明电极层。
表3
3.1传送及膜沉积步骤1
当在正方向上以16.6mm/秒的传送速度传送衬底10时，在第一和第二膜沉积腔110和120中，以10mi/分钟的主气体SiH4、25倍的氢气稀释度(H2/SiH4)、4％的掺杂气体添加量(PH3/SiH4)、以及0.25倍的二氧化碳添加量(CO2/SiH4)来沉积a-SiO系列n层。
3.2传送及膜沉积步骤2
当在反方向上以5.2mm/秒的传送速度传送衬底10时，在第一和第二膜沉积腔110和120中，以25ml/分钟的主气体SiH4、以及15倍的氢气稀释度(H2/SiH4)来沉积i层。在实施例3中，为了补偿n/i层的省略，向i层添加极少量(2ppm)的掺杂气体。
3.3传送及膜沉积步骤3
当在正方向上以13.3mm/秒的传送速度传送衬底10时，在第一膜沉积腔110中，以10ml/分钟的主气体SiH4、25倍的氢气稀释度(H2/SiH4)、200ppm的掺杂气体添加量(B2H6/SiH4)、以及0.35倍的二氧化碳添加量(CO2/SiH4)来沉积p/i层，在第二膜沉积腔120的第一成对电极121处，以10ml/分钟的主气体SiH4、20倍的氢气稀释度(H2/SiH4)、1％的掺杂气体添加量(B2H6/SiH4)、以及2倍的二氧化碳添加量(CO2/SiH4)来沉积p1层，且在第二膜沉积腔120的第二成对电极122处，以10ml/分钟的主气体SiH4、20倍的氢气稀释度(H2/SiH4)、2％的掺杂气体添加量(B2H6/SiH4)、以及0.9倍的二氧化碳添加量(CO2/SiH4)来沉积p2层。
在实施例3中，由于i层厚度比先前实施例的小，因此步骤数量保持为3，其中i层在一个传送及膜沉积步骤中沉积，且实现了处理步骤的简化。
在表4所示的实施例4中，通过使用包括传送方向上的长度不一致的3个膜沉积腔的膜沉积装置来实现以下种类的三个往返传送及膜沉积步骤1至6，其中，2对电极平行地排列在第一膜沉积腔中，3对电极平行地排列在第二膜沉积腔中，一半尺寸的3对电极平行地排列在第三膜沉积腔中，且第一至第三膜沉积腔的传送区间(膜沉积区)的组合的长度为3m，且p-i-n结结构(光伏转换层)的多层膜形成在衬底上，在该衬底上通过层叠形成有金属电极层和透明电极层。
表4
Figure BSA00000577805900231
Figure BSA00000577805900241
4.1传送及膜沉积步骤1
当在正方向上以15.8mm/秒的传送速度传送衬底时，在第一膜沉积腔中，以20ml/分钟的主气体SiH4、5倍的氢气稀释度(H2/SiH4)、4％的掺杂气体添加量(PH3/SiH4)、以及1倍的二氧化碳添加量(CO2/SiH4)来沉积a-SiO系列n层，以及在第二和第三膜沉积腔中，以20ml/分钟(各腔中为10ml/分钟)的主气体SiH4、25倍的氢气稀释度(H2/SiH4)、不添加掺杂气体或二氧化碳来沉积n/i层。
4.2传送及膜沉积步骤2
当在反方向上以25.0mm/秒的传送速度传送衬底时，在第三膜沉积腔的第二和第三对电极处，以10ml/分钟的主气体SiH4、以及200倍的氢气稀释度(H2/SiH4)来沉积μc-Sii1层，以及在第三膜沉积腔的第一对电极处以及第二和第三膜沉积腔中，以20ml/分钟的主气体SiH4、以及100倍的氢气稀释度(H2/SiH4)来沉积10％的μc-Si i层。
4.3传送及膜沉积步骤3
当在正方向上以10.0mm/秒的传送速度传送衬底时，在第一至第三膜沉积腔中，以20ml/分钟的主气体SiH4、以及100倍的氢气稀释度(H2/SiH4)来沉积30％的μc-Si i层。
4.4传送及膜沉积步骤4
当在反方向上以10.0mm/秒的传送速度传送衬底时，在第一至第三膜沉积腔中，以20ml/分钟的主气体SiH4、以及100倍的氢气稀释度(H2/SiH4)，以与前述相同的方式，沉积30％的μc-Si i层。
4.5传送及膜沉积步骤5
当在正方向上以10.0mm/秒的传送速度传送衬底时，在第一至第三膜沉积腔中，以20ml/分钟的主气体SiH4、以及100倍的氢气稀释度(H2/SiH4)，以与前述相同的方式，沉积剩余的30％的μc-Si i层。
4.6传送及膜沉积步骤6
当在反方向上以18.8mm/秒的传送速度传送衬底时，在第三膜沉积腔的第三对电极处，以5ml/分钟的主气体SiH4、25倍的氢气稀释度(H2/SiH4)、100ppm的掺杂气体添加量(B2H6/SiH4)来沉积p/i层，在第一膜沉积腔的第二及第一对电极处，以5ml/分钟的主气体SiH4、20倍的氢气稀释度(H2/SiH4)、1％的掺杂气体添加量(B2H6/SiH4)来沉积a-Si p1层，且在第二和第一膜沉积腔中，以5ml/分钟的主气体SiH4、250倍的氢气稀释度(H2/SiH4)、2％的掺杂气体添加量(B2H6/SiH4)来沉积μc-Si p2层。
在实施例4中，在传送及膜沉积步骤1中同时沉积n层和n/i层，最厚的i层的10％以及叠加在i层的n/i层侧上的具有相对低浓度的i1层在传送及膜沉积步骤2中同时沉积，且此外，在剩余90％的i层在传送及膜沉积步骤3至5之间分开沉积后，在传送及膜沉积步骤6中同时沉积p/i层、p1层及p2层。
即使比较其中在从实施例1至4的多层膜形成工艺获取的p-i-n结结构的光伏转换层上形成透明电极层的光伏转换单元与具有相同结构的其中在各层分别沉积的光伏转换层上形成有透明电极层的光伏转换单元时，与比较示例一样，在诸如发电效率等性能方面没有观察到差异，但相反地，有可能以显著简化的传送及膜沉积步骤有效地制造，且通过保持小的传送速度变化范围来抑制厚度波动以及可预期使产品质量稳定。
尽管针对本发明的一些实施例给出了描述，本发明不限于这些实施例，且各种其它种类的修改和改变也可基于本发明的技术想法来实现。
例如，在各实施例中，在所示一情形中，电容性耦合的等离子体CVD用于膜沉积装置100和200，但是还可使用表面波等离子体CVD(SWP-CVD)、催化CVD(Cat-CVD)、或电子回旋谐振等离子体CVD(ECR-CVD)。但是，不将气体作为原料的诸如溅射的物理气相沉积(PVD)在连续沉积多个层中没有困难，且在本发明范围之外。
根据本发明的多层膜形成方法不限于薄膜光伏转换原件的制造工艺，且可用于包括具有不同厚度的大量层的其它多层膜制造工艺。

Claims (18)

1.一种通过气相化学反应在衬底的至少一个表面上用组分不同的原料气体形成三个或更多个层的多层膜形成方法，所述方法包括：
准备膜沉积装置的步骤，所述膜沉积装置沿着所述衬底的传送路径至少具有第一和第二膜沉积部，且在所述传送路径的任一端处具有所述衬底的供给/回收部；
第一传送及膜沉积步骤，其中，在沿着所述传送路径以第一速度持续地传送所述衬底的同时，向所述第一和第二膜沉积部的每一个同时供给组分彼此相似的第一和第二原料气体，以及形成包括第一和第二层的多个叠层，所述第一和第二层的组分彼此相似；以及
第二传送及膜沉积步骤，其中，在所述第一传送及膜沉积步骤之前或之后沿着所述传送路径以第二速度持续地传送所述衬底的同时，向所述第一和第二膜沉积部供给其组分与所述第一和第二原料气体的组分不同的第三原料气体，以及形成组分与所述第一和第二层的组分不同的第三层，其中所述第一和第二原料气体的组分彼此基本相同。
2.如权利要求1所述的多层膜形成方法，其特征在于，
所述第三层的厚度大于包括所述第一和第二层的所述多个层的合计厚度。
3.如权利要求1所述的多层膜形成方法，其特征在于，
所述第三层的厚度是包括所述第一和第二层的所述多个层的合计厚度的两倍或更厚，且形成所述第三层的所述第二传送及膜沉积步骤分多次来进行。
4.如权利要求1所述的多层膜形成方法，其特征在于，
所述第一和第二原料气体包括添加成分，所述添加成分彼此成分相同但量不同，而所述第三原料气体不包括所述添加成分。
5.如权利要求1所述的多层膜形成方法，其特征在于，
所述第一和第二原料气体的主气体的浓度彼此不同，且只有距所述第三层较远的原料气体包括添加成分，而所述第三原料气体不包括所述添加成分。
6.如权利要求1所述的多层膜形成方法，其特征在于，
所述多层膜是具有p-i-n结结构的薄膜光伏转换元件，所述第一和第二层是p型半导体层和p/i界面层或n型半导体层和n/i界面层，而所述第三层是i型半导体层。
7.如权利要求4所述的多层膜形成方法，其特征在于，
所述多层膜是具有p-i-n结结构的薄膜光伏转换元件，所述第一和第二层是p型半导体层和p/i界面层或n型半导体层和n/i界面层，所述添加成分是对应于各类型的掺杂气体，而所述第三层是i型半导体层。
8.如权利要求1所述的多层膜形成方法，其特征在于，包括：
在所述传送路径的任一端处的所述供给/回收部之间往返地传送所述衬底的同时，进行包括所述第一和第二传送及膜沉积步骤的多个传送及膜沉积步骤。
9.如权利要求1所述的多层膜形成方法，其特征在于，
准备所述膜沉积装置的步骤包括，准备一膜沉积装置，所述膜沉积装置具有经由可让所述衬底通过的狭缝相互连通的第一和第二膜沉积腔作为所述第一和第二膜沉积部，且所述第一和第二膜沉积腔的内部各自平行地排列有至少一对膜沉积电极。
10.如权利要求9所述的多层膜形成方法，其特征在于，
准备所述膜沉积装置的步骤包括，准备一膜沉积装置，在所述膜沉积装置的所述第一和第二膜沉积腔的至少一个膜沉积腔内部平行地排列有至少两对膜沉积电极。
11.如权利要求1所述的多层膜形成方法，其特征在于，
准备所述膜沉积装置的步骤包括，准备一膜沉积装置，所述膜沉积装置具有在公共真空腔内部排列的至少两对膜沉积电极作为所述第一和第二沉积部。
12.如权利要求8所述的多层膜形成方法，其特征在于，
所述衬底是带状衬底，准备所述膜沉积装置的步骤包括，准备一膜沉积装置，所述膜沉积装置具有所述衬底的退绕/卷绕部作为所述供给/回收部，且每一个所述转送及膜沉积步骤包括，从一个退绕/卷绕部中的辊退绕所述衬底，以及将通过各个所述膜沉积部沉积了膜的衬底卷绕至在另一退绕/卷绕部中的辊。
13.如权利要求8所述的多层膜形成方法，其特征在于，
所述衬底是片状衬底，准备所述膜沉积装置的步骤包括，准备一膜沉积装置，所述膜沉积装置具有衬底存储设备作为所述供给/回收部，且每一个所述传送及膜沉积步骤包括，从一个存储设备馈送所述衬底，以及将通过各个所述膜沉积部沉积了膜的衬底存储于另一存储设备中。
14.一种用于执行多层膜形成方法的膜沉积装置，所述多层膜形成方法通过气相化学反应在衬底的至少一个表面上用组分不同的原料气体形成三个或更多个层，所述装置包括：
传送设备，其可在正向和反向两个方向上以预定传送速度持续地传送所述衬底；
第一和第二供给/回收部，其置于所述衬底的传送路径的第一和第二端处，其可供给和回收所述衬底；
第一和第二膜沉积部，其沿着所述衬底的传送路径放置，经由可让所述衬底通过的狭缝彼此连通；
气体供给单元，其用于分别向所述第一和第二膜沉积部供给原料气体；以及
真空排气单元，其用于分别对所述第一和第二膜沉积部进行排气，其中
所述气体供给单元包括在第一气体供给模式和第二气体供给模式之间进行切换的一单元，通过所述第一气体供给模式同时向所述第一和第二膜沉积部供给组分彼此相似的第一和第二原料气体，以及通过所述第二气体供给模式向所述第一和第二沉积部供给组分与所述第一和第二原料气体的组分不同的第三原料气体，其中所述第一和第二原料气体的组分彼此基本相同。
15.如权利要求14所述的膜沉积装置，其特征在于，
所述气体供给单元包括：
第一和第二气体供给管道，其向所述第一和第二膜沉积部供给原料气体；
第一和第二支管群，其分别连接至所述第一和第二气体供给管道；
多个气体供给源，其针对各气体类型并联连接至所述第一和第二支管群；
流控制单元，其置于所述第一和第二支管群的各支管上；以及
气体供给阀，其可作为开关单元分别打开和关闭各支管。
16.如权利要求15所述的膜沉积装置，其特征在于，
所述衬底是细长的、带状的柔性衬底，
所述第一和第二供给/回收部包括第一和第二轴心驱动设备，用于从辊退绕所述衬底以及将所述衬底卷绕至辊，以及
所述传送设备包括第一给料辊、第二给料辊、第一马达以及第二马达，所述第一给料辊置于所述第一膜沉积部和所述第一轴心驱动设备之间，所述第二给料辊置于所述第二膜沉积部和所述第二轴心驱动设备之间，所述第一马达驱动所述第一给料辊，而所述第二马达驱动所述第二给料辊，其中
所述各个马达可在正向和反向两个方向上旋转，且所述旋转速度是可变的。
17.如权利要求16所述的膜沉积装置，其特征在于，
在所述传送设备中，所述第一和第二轴心驱动设备各自的旋转轴沿竖直方向取向，使得在水平方向上传送处于垂直位置的所述衬底时能够进行膜沉积。
18.如权利要求5所述的多层膜形成方法，其特征在于，
所述多层膜是具有p-i-n结结构的薄膜光伏转换元件，所述第一和第二层是p型半导体层和p/i界面层或n型半导体层和n/i界面层，所述添加成分是对应于各个类型的掺杂气体，而所述第三层是i型半导体层。
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