CN1258937A - 用于电池的集电器 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种聚合物可充电电池,其可通过集成隔离体而获得,在正负电极之间包含一个聚合物和一个增塑剂,然后用电解质溶液替代增塑剂。正负电极设置有通过腐蚀金属箔衬底材料获得的集电器。本发明同样提供此集电器。根据本发明的聚合物可充电电池阻抗特性和负载特性优良。
Description
本发明涉及一种用于聚合物可充电电池的集电器和一种生产此集电器的工艺过程。更具体的涉及用在可充电电池中的具有优异性能的集电器和其生产方法。根据本发明的集电器适用于聚合物电池中,该电池是通过将带有由聚合物构成的隔离体的单元与增塑剂相组合而成,然后用电解质溶液替代增塑剂。
聚合物电池由正电极件和负电极件构成,其中二者被用在其间作为隔离体的聚合物电解质整体的组合在一起,正负电极件分别设置有集电器。
由于用聚合物电解质替代了液体电解质,所形成的聚合物电池的厚度被降低,同样具有很好的安全性。因此此种的聚合物电池可应用在小型便携电子设备中。
聚合物电解质可被分类为只包含聚合物和电解质盐,及由聚合物、电解质溶液和电解质盐的组合构成的凝胶型。前面类型的聚合物电解质无法满足电池性能方面的要求,从而在此情况下,凝胶型电池正迅猛发展。
然而凝胶型聚合物电解质所特别存在的问题是,在薄膜-形成性能方面欠缺,且它们需要一个特定的环境用于组装组件单元,这是因为锂电解质盐的吸湿性决定的。
为了解决上述的问题,这里引用作为参考的美国专利No.5460904,其中揭示了通过将包含聚合物和增塑剂的合成物形成为作为隔离体的膜,将隔离体、正电极和负电极组装成一个单元,然后用电解质溶液替代聚合物中的增塑剂。通过由此过程获得的电池仍然没考虑到配备足够的服务性能。
通过各种的方式对影响上述的聚合物电池性能的元件进行了研究。其结果,发现集电器的影响最大。由于在此聚合物电池中,在组装完一个单元后,用电解质溶液替代了增塑剂,集电器的形式使得在其中由多个孔形成网眼的结构,通过该网眼可使溶剂和电解质移动。传统使用的集电器为通过在金属片中以交错排列的关系形成狭缝,然后拉伸有缝的金属片,通过此方法形成扩展金属的集电器。然而,已经发现这些扩展金属的强度不够强,且其所具有的张力不足以允许被覆上或叠上正或负电极。因此,它们不适于流水线生产,并且电池存在性能上的不足,例如阻抗,容量利用率等方面。
本发明的一个目的是提供一种具有优异性能的聚合物电池,所述聚合物电池是通过将包含聚合物和增塑剂的合成物形成为作为隔离体的膜,将隔离体、正电极和负电极组装成一个单元,然后用电解质溶液替代聚合物中的增塑剂。本发明的另外一个目的是提供一种特别适合用于此种电池的集电器。
通过下面的步骤获得的用于聚合物电池的集电器可满足上述的目的,即用由聚合物和增塑剂构成的隔离体组成一个单元,然后用电解质溶液替代增塑剂,其中通过腐蚀金属箔衬底材料并提供多个孔可获得集电器;同样可获得将此种集电器安装于其中的聚合物可充电电池。
在集电器中的孔最好设置成蜂窝的形式。
根据本发明的使用集电器的聚合物电池及所述通过腐蚀生产的集电器及使用具有蜂窝状开孔的集电器的聚合物电池都具有很好的阻抗特性和负载特性。虽然还未完全弄清造成此优良阻抗特性和负载特性的原因,它们似乎归因于相对较小的接触面积,因此在各个集电器和与它们相关的正电极膜和负电极膜之间的结合电阻较低,同样可减少各个集电器中的平均电流迁移长度。
图1为具有导线的根据本发明的最佳实施例的集电器的平面示意图;
图2为已经用带有导线的具有集电器图形的腐蚀保护层覆盖的金属箔基片的平面示意图;
图3为图2的金属箔基片的示意图;
图4为已经用腐蚀保护层覆盖了除网络图形中的开孔以外的整个表面的金属箔基片的平面示意图;
图5为具有设置成蜂窝形开孔的集电器的结构平面示意图;
图6为阻抗特性图;及
图7为负载特性图。
根据本发明的聚合物可充电电池被形成为一个整体部分,在由集电器和正负电极材料构成的正负电极之间分别固定有隔离体。隔离体是通过将由聚合物和增塑剂构成的膜安装进单元中,然后用电解质溶液替代增塑剂而形成的。
用在隔离体中的聚合物的例子可包含乙烯氧化物、氰乙烯、和氟化的乙烯叉的同聚物和共聚物。作为增塑剂,传统所使用的作为增塑剂的塑料,诸如双丁基邻苯二甲酸盐,二乙基邻苯二甲酸盐,二辛基邻苯二甲酸盐,磷酸三丁氧基乙脂和磷酸三苯脂都可被使用。增塑剂使聚合物具有成膜特性,在组合电池后,用电解质溶液进行代替以便于将电解质溶液吸收进聚合物。为了调节黏度,在需要时可使用诸如丙酮、乙基化酮或四氢呋喃等溶剂。聚合物和增塑剂等其他诸如溶剂等任意的成分通过公知的方法合成为均匀的混合物,接着形成为膜。例如,通过将上述的成分在混合器中混合,通过刮片将所形成的结构均匀的涂到塑料制成的脱离膜(release film)上,烘干所形成的混合物以去除掉溶剂,然后剥落所形成的膜。
至于正电极材料,可通过将用在传统的锂-离子可充电电池中的诸如LiCoO2,LiNiO2或LiMn2O4的活性材料与聚合物、增塑剂及如果需要的话与溶剂等相混合形成,它们都类似于用在隔离体中的材料,然后将所形成的混合物形成为可使用的膜。至于负电极材料,可通过将在传统的锂离子可充电电池中使用的诸如石墨等活性材料与聚合物、增塑剂及如果需要的话与溶剂等相混合,它们都与应用在隔离体中的材料相类似,然后将所合成的混合物形成为可被使用的膜。可通过与隔离体所使用的类似的方法进行这些成膜步骤。从实际的角度看,用于正电极材料的聚合物和增塑剂和用于负电极材料的聚合物和增塑剂可与用于隔离体的聚合物和增塑剂类型相同,也可与用于隔离体的聚合物和增塑剂的类型不同。
用于本发明的集电器设置有多个孔。参考图1,集电器带有导线,将描述本发明的最佳实施例所固有的集电器。在图1中,标号1表示集电器主体,标号2表示导线。
通过腐蚀生产根据本发明的集电器。作为衬底材料,通常铝箔用做正电极,或铜箔用做负电极。至今为止对用做集电器的金属箔衬底材料的厚度并无特定的限制。然而,通常的,厚度的范围是从5到100μm,最好是从20到100μm,更好的是从20到50μm。
作为一个生产过程,通过实例可对如下的过程进行描述。
如图2和图3中所示,在金属箔衬底材料11的一侧的整个的表面上覆盖上腐蚀保护层12,金属箔衬底材料11的其他的侧面上覆盖上带有导线的集电器主体形式的腐蚀保护层。在由于热、紫外线、电子束或类似的方法而使腐蚀保护层变硬后,金属衬底材料用腐蚀剂进行处理以溶解未被覆盖区域的的金属。然后用清除剂去掉腐蚀保护层,由此生产出集电器。
作为另外的一个过程,如图4中所示,在金属箔衬底材料的一个侧面的整个表面上覆盖上腐蚀保护层,而金属箔衬底材料的其他的侧面除网络图形的开孔以外的区域覆盖上腐蚀保护层。通过上述的类似的方法,使腐蚀保护层变硬,腐蚀并去掉腐蚀保护层。最后,将金属箔衬底材料切成配备有导线的集电器的轮廓。
作为另外的一个工艺,同样可以使用叠层结构,其由金属箔衬底材料和诸如聚酯,聚乙烯或聚丙烯等抗腐蚀材料的膜或片构成,而不用腐蚀保护层覆盖金属箔衬底材料的一个侧面。在腐蚀后,如需要可除掉膜或片。
至于用在本发明中的腐蚀保护层,只要其允许覆盖到所需的区域并具有抗腐蚀性就可。典型的,可使用用在印刷电路板生产过程中的各种的腐蚀保护层和干膜。作为抗腐蚀油墨,通常使用具有热硬性或紫外硬性的物质。通过丝网印刷进行抗腐蚀油墨的覆盖。例如,在金属箔衬底材料的一个整个侧面上进行丝网印刷,然后烘干,对其他的侧面丝网印刷上所需的图形。然后依据油墨的性质对抗腐蚀油墨进行热处理、紫外线处理或类似的处理,从而使油墨变硬。当使用由金属箔衬底材料和树脂膜或片构成的层制品时,无需对其他的侧面进行印刷。
在干膜的情况下,使它们与金属箔衬底材料的两侧紧密接触。在其上具有所需图形的覆盖膜与一侧紧密接触,接着用诸如紫外线等进行暴光。其结果,一侧的整个表面上的干膜变硬,同时另外一侧图形中的干膜也变硬。然后用弱碱溶液显影潜像,从而可覆盖金属箔衬底材料的一个整个的侧面,而其他的侧面可用所需的图形进行覆盖。上述的抗腐蚀油墨和干膜只是典型的实例,显然的,用在本发明中的腐蚀保护膜并不限于此。
只要能够溶解金属而不溶解腐蚀保护膜的任何的腐蚀剂都可被使用。应用的实例包括氯化铁和氯化铜的溶液及诸如盐酸和硫酸的酸性溶液。在金属箔衬底材料的情况下,可使用诸如氢氧化钠溶液的碱性溶液,腐蚀保护膜具有抗碱性。
在腐蚀之后,通过清除剂或类似的方法去除剩余的抗腐蚀油墨。通过使用适用于腐蚀保护膜的清除剂进行清除工作,通常使用诸如氢氧化钠等碱性的溶液。当由金属箔和膜或片构成的叠层结构被用做衬底材料时,在需要时可剥除掉膜或片等。根据本发明的集电器可按如上的方法进行生产。
根据本发明的集电器在其中限定出多个开孔。这些开孔具有基本上的六角形形状,从而其可被设置成蜂窝状图形。通过使用此种的集电器可提高电池的阻抗特性同时可提高其容量利用率。在此情况下,通过各个集电器的设置成蜂窝状的开孔形成在集电器于正电极膜和负电极膜保持接触的区域,在各个导线中不形成开孔。这些开孔的平均直径最好是从0.1到5mm,更好的是从0.5到2mm。这里使用的术语“开孔的直径”表示六边形相对顶点之间的距离(图5中的a)。术语“平均直径”表示集电器中的多个开孔的算术平均直径。然而需注意的是,在将开孔设置成蜂窝状的情况下,开孔具有基本上相同的尺寸,且平均直径实际上等于每个开孔的直径。另外,相邻开孔的相邻边之间的距离(图5中的b)基本上相等而与相邻开孔的位置无关,因为所有的开孔都设置在蜂窝形的图形中,且最好从0.1到5mm的范围内,更好的是在0.5到2mm的范围中。另外,用上述方法生产的集电器的厚度的范围为5到100μm范围内,最好在20到50μm范围内。
同样可通过下面描述的方法生产根据本发明的聚合物电池。
上述的正负电极材料,二者都被形成为片状的结构,分别与正负电极集电器成为一体,由此形成正负电极。通过诸如热叠层(thermolamination)可获得合成体。作为一种替代,可将包含正负电极材料的混合物直接覆在集电器的上面,然后进行烘干。对合成的形式无任何的限制。
将隔离体膜设置在如此构成的正负电极之间,这些成分被合成到叠层中。通过热叠层可获得此种合成。将如此获得的叠层浸入用于增塑剂的萃取溶剂中,从而增塑剂被部分或全部萃取,最好被全部萃取。最好用低沸点溶剂作为溶剂,其与增塑剂相容,且不与聚合物发生化学反应。对诸如甲醇,乙醚,乙烷和环乙烷等作为一些描述性的例子。在萃取后,通过蒸发而去除溶剂以进行烘干。
然后将叠层浸入电解质溶液中。电解质溶液为具有保持电解质处于高电常数溶液中的溶液,可应用使用在传统的锂离子可充电电池中的电解质溶液。溶剂的例子可包含丙烯碳酸盐,乙烯碳酸盐,丁烯碳酸盐,二甲亚砜,γ-丁基内酯,噻吩烷,1,2-二甲氧基乙烷,四氢呋喃,二氧戊环和碳酸二乙酯。这些溶剂可单独使用也可结合使用。电解质的例子包含LiCF3SO3,LiAsF6,LiBF4,LiCLO4和LiPF6。这些电解质同样可单独使用也可结合使用。电解质的浓度通常在0.5到5M之间。叠层中的增塑剂如上所述被部分或全部但最好是全部的被电解质溶液替代。
将叠层除正负电极导线以外的部分进行密封,由此获得聚合物电池。
下面将描述本发明的实例。
实例1
在50μm厚铝箔的一个整个的侧面上通过丝网印刷提供一层碱溶液的腐蚀保护膜,并在120度温度下干燥2分钟。然后如图2中所示,将另外一侧印上同样的腐蚀保护膜,接着在120度温度下干燥20分钟。然后对如此被印刷的铝箔用腐蚀剂(氯化铁)进行处理,由此在未印有腐蚀保护膜的地方铝被溶出。在清洗后,对腐蚀保护膜用碱性溶液进行处理,这样可获得与图1中所示的相类似的集电器。
实例2
用与实例1中类似的方法使用40μm厚的铝箔,进行腐蚀,由此制备出15mm×200mm的样品,其中一个在其中限定出蜂窝状的六边形开孔,另外一个设置有椭圆形开孔。对这些样品的延伸力和屈服强度进行测试。作为比较,对具有相同的形状和尺寸的60-μm厚的多孔金属网也进行了类似的测试。
在表1中示出了测试的结果。从表中可看出,根据本发明的集电器,在其中限定出蜂窝状的开孔,可承受10倍于多孔金属网的张力。
表1
*纵向**横向
开孔形状 | 线宽 | 开孔面积比 | 张力(kg/mm2) | 屈服强度(kg/mm2) | |||
(mm) | (%) | MD* | CD** | MD* | CD** | ||
被腐蚀箔 | 正六边形(蜂窝形) | 0.2 | 60 | 2.4 | 2.9 | 2.0 | 2.3 |
被腐蚀箔 | 椭圆 | 0.2 | 50 | 0.6 | 3.7 | 0.4 | 3.3 |
多孔箔 | 菱形 | 0.15 | 70 | 0.3 | 1.9 | 0.2 | 1.1 |
实例3
(1)蜂窝状集电器的生产
将由20-μm厚的铝箔和50-μm厚的聚合物构成的叠层膜覆到具有蚀刻保护膜的铝箔上。然后对此叠层膜用与实例1中类似的方法进行处理,由此生产出用于正电极集电器的带有导线并在其中限定出蜂窝状六边形开孔的铝箔。所有的六边形开孔的直径为1.0mm,相邻的六边形开孔的相邻边之间的距离为0.3mm。
类似的,使用由20-μm厚铜箔和50-μm厚的聚合物膜同样可生产出用于负电极的集电器。
(2)正电极的生产
在混合器(4,000rpm转/分)中将作为溶剂的110g的丙酮和由LiCoO2“Ensaco 250”(导电碳的商标名,MMM Carbon的产品),“KYNAR2801”(亚乙烯盐氟化物六氟代丙烯共聚物的商标名,ElfAtochem日本的产品)和二丁基邻苯二甲酸盐的构成的100g的原料的混合物以70/5/8/17的重量比混合10分钟。通过刮铲将所获得的混合物覆上均匀的厚度,并使丙酮蒸发干化,由此可生产出130μm厚的正电极膜。然后将上述生产的铝集电器和正电极膜在120度的温度下一起热叠成正电极。
(3)负电极的生产
使用在锂电池中作为负电极材料的中间相碳材料(“MCMB25-28”,商标名;Osaka Gas Co.,Ltd.的产品)。在混合器中将作为溶剂的200g的丙酮和由“MCMB25-28”,“Ensaco250”(导电碳),“KYNAR2801”和邻苯二甲酸二丁酯以69.4/2.2/8.6/19.8的重量比进行混合的100g的原材料进行混合。通过刮铲将所获得的混合物覆上均匀的厚度,并使丙酮蒸发干化,由此可生产出150μm厚的负电极膜。然后将上述生产的铜集电器和负电极膜在120度的温度下一起热叠成负电极。
(4)隔离体的生产
在混合器中将作为溶剂的225g的丙酮和由SiO2,“KYNAR2801”和邻苯二甲酸二丁酯以22/33/44的重量比进行混合的100g的原材料进行混合。通过刮铲将所获得的混合物覆上均匀的厚度,并使丙酮蒸发干化,由此可生产出70μm厚的隔离体。
(5)单元的组装
在130度的温度下将上面生产的三种类型的膜热叠成整体部分。将如此获得的产品浸入到甲醇中以萃取作为增塑剂的邻苯二甲酸二丁酯。然后使产品吸收电解质溶液(在乙烯碳酸盐和二甲基碳酸盐2∶1的混合溶剂中的LiPF6的1M溶液)然后将产品放在气密袋中,然后用从袋中引出的正负电极导线密封,从而获得电池单元。
比较例1
以与实例3类似的方法生产电池单元,其区别在于铝和铜的带眼金属被分别用做正负电极的集电器。
评价检测1
对通过上述方法生产的两种的单元进行阻抗特性的检测,同时通过阻抗分析仪改变频率。图6中示出了结果。需明确的是,从图6中可看出,与比较例1的电池相比,比较例2的电池的阻抗低且初始阻抗特性优异。
另外,通过充电和放电检测器同样对他们的负载特性进行检测。图7中示出结果,从图7中可看出,与比较例1的电池电源相比,比较例2的电池单元在高放电率的情况下具有更好的容量利用率。
本申请的优先权文本为1999年6月1日申请的日本专利申请No.154194/1999和1998年12月25日申请的日本专利申请No.368625/1998,二者在这里被引用作为参考。
Claims (6)
1.用于聚合物电池的集电器可通过下面的方法获得,即用由聚合物和增塑剂构成的隔离体组成一个单元,然后用电解质溶液替代增塑剂,其中通过腐蚀金属箔衬底材料并提供多个孔可获得所述集电器。
2.据权利要求1所述的集电器,其特征在于还包含一个导线,所述集电器和所述导线被与所述金属箔衬底材料形成为一个整体部分,并设置有多个开孔。
3.据权利要求1所述的集电器,其特征在于所述开孔被设置成蜂窝形图形。
4.据权利要求1所述的集电器,其特征在于所述金属箔衬底材料为铝箔衬底材料或铜箔衬底材料。
5.聚合物可充电电池包含一个根据权利要求1到4中任何一个所述的集电器。
6.用于生产聚合物可充电电池的工艺,其包含:
将用于正电极的集电器合成到所述正电极中,其中所述集电器是通过腐蚀金属箔衬底材料和在其中限定出蜂窝状孔而获得的,其中正电极材料包含第一聚合物、第一增塑剂和正电极活性材料;
将用于负电极的集电器合成到所述负电极中,其中所述集电器是通过腐蚀金属箔衬底材料和在其中限定出蜂窝状孔而获得的,其中负电极材料包含第二聚合物,第二增塑剂和负电极活性材料;
将包含第三聚合物和第三增塑剂的隔离体整体设置在所述正电极和所述负电极之间;及
用电解质溶液替代所述第一,第二和第三增塑剂。
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