DE3541398A1

DE3541398A1 - Keramikkoerper und verfahren zu seiner herstellung

Info

Publication number: DE3541398A1
Application number: DE19853541398
Authority: DE
Inventors: Carl Francis Burnt Hills N.Y. Bobik; Irvin Charles Schenectady N.Y. Huseby
Original assignee: General Electric Co
Current assignee: General Electric Co
Priority date: 1984-11-26
Filing date: 1985-11-22
Publication date: 1986-06-12
Anticipated expiration: 2005-11-23
Also published as: JPH075374B2; US4578365A; GB2167771B; CA1235146A; GB2167771A; JPS61219763A; GB8526830D0; DE3541398C2

Description

■/"" Keramikkörper und Verfahren zu seiner Herstellung

Die vorliegende Erfindung betrifft die Herstellung eines Flüssigphase-gesinterten polykristallinen Aluminiumnitridkörpers mit einer Wärmeleitfähigkeit von höher als 1,00 W/cm.K bei 25°C und vorzugsweise von zumindest etwa 1/50 W/cm.K bei 25°C. In einer Ausfuhrungsform des vorliegenden Verfahrens wird Aluminiumnitrid durch Kohlenstoff bis zu einem gewissen Ausmaß desoxidiert und anschließend weiter desoxidiert und/oder unter Verwendung von Yttriumoxid zur Herstellung des erfindungsgemäßen Keramikkörpers gesintert.

Ein geeigneter reiner Aluminiumnitrid-Einkristall mit einem Gehalt von 300 ppm an gelöstem Sauerstoff hatte nach Messung eine Wärmeleitfähigkeit bei Raumtemperatur von 2,8 W/cm.K, die beinahe so hoch wie diejenige von einem BeO-Einkristall, welche 3,7 W/cm.K beträgt, ist und einen viel höheren Wert als den für einen α-Al O_-Einkristall darstellt, der 0,44 W/cm.K beträgt. Die Wärmeleitfähigkeit eines Aluminiumnitrid-Einkristalls ist eine eindeutige Funktion von gelöstem Sauerstoff und nimmt mit einem Anstieg im Gehalt an gelöstem Sauerstoff ab. Beispielsweise beträgt die Wärmeleitfähigkeit

eines Aluminiumnitrid-Einkristalls mit 0,8 Gewichtsprozent gelöstem Sauerstoff etwa 0,8 W/cm.K.

Aluminiumnitridpulver hat eine Affinität für Sauerstoff, ins besondere dann, wenn seine Oberfläche nicht durch ein Oxid bedeckt ist. Die Einführung von Sauerstoff in das Aluminiumnitrid-Gitter in Aluminiumnitridpulver führt zu der Bildung von Al-Leerstellen über die nachfolgende Gleichung I:

3N~³ -*■ 3O~² +V

(N ^J) (N ^ό) (Al⁺-³)

Demzufolge wird der Einbau von 3 Sauerstoffatomen auf 3

Stickstoffplätzen eine Leerstelle an einem Aluminiumplatz ausbilden. Die Anwesenheit von Sauerstoffatomen an Stickstoffplätzen wird wahrscheinlich einen geringen Einfluß auf die Wärmeleitfähigkeit von AlN haben. Jedoch hat die Anwesenheit von Leerstellen an Aluminiumplätzen infolge des großen Massenunterschiedes zwischen einem Aluminiumatom und einer Leerstelle einen starken Einfluß auf die Wärmeleitfähigkeit von AlN und ist wahrscheinlich, für alle praktischen Zwecke, für den gesamten Abfall der Wärmeleitfähigkeit von AlN verantwortlich.

*i~ Es sind gewöhnlich drei verschiedene Sauerstoffquellen im nominell reinen AlN-Pulver vorhanden. Quelle #1 sind diskrete Teilchen von Al_?0^. Quelle #2 ist eine Oxidschicht, vielleicht A1„O₃, welche die AlN-Pulverteilchen bedeckt. Quelle #3 ist Sauerstoff in Lösung in dem AlN-Gitter. Die Menge an vorhandenem Sauerstoff in dem AlN-Gitter in AlN-Pulver wird von dem Herstellungsverfahren des AlN-Pulvers abhängen. Zusätzlicher Sauerstoff kann in das AlN-Gitter durch Erhitzen des AlN-Pulvers bei erhöhten Temperaturen eingeführt werden. Messungen zeigen, daß bei M900⁰C das AlN-Gitter

-13 -

M,2 Gewichtsprozent Sauerstoff auflösen kann. In der vorliegenden Erfindung wird unter einem Sauerstoffgehalt von AlN-Pulver verstanden, daß dieses den vorhandenen Sauerstoff in Form der Quellen #1, #2 und #3 enthält. Ebenfalls kann in der vorliegenden Erfindung der in dem AlN-Pulver in Form der Quellen #1 , #2 und §3 vorhandene Sauerstoff durch Verwendung von freiem Kohlenstoff entfernt werden, und der Grad der Entfernung des Sauerstoffes durch Kohlenstoff hängt zum großen Teil von der gewünschten Zusammensetzung des resultierenden Sinterkörpers ab.

Gemäß der vorliegenden Erfindung kann Aluminiumnitridpulver an der Luft verarbeitet worden sein und dennoch einen Keramikkörper mit einer Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25°C, und vorzugsweise von zumindest 1,50 W/cm.K bei 25°C, liefern.

In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird das Aluminiumnitrid in einem Preßling, bestehend aus teilchenförmigen! Aluminiumnitrid mit bekanntem Sauerstoffgehalt, freiem Kohlenstoff und Yttriumoxid, durch Kohlenstoff desoxidiert unter Bildung einer gewünschten Äquivalent-Zusammensetzung von Al, N, Y und 0, und der desoxidierte Preßling wird mittels einer Flüssigphase, enthaltend hauptsächlich Y und 0 und eine kleinere Menge Al und N, gesintert.

Der auf diesem Gebiete tätige Fachmann wird die vorliegende Erfindung nach Kenntnisnahme der detaillierten nachstehenden Beschreibung in Verbindung mit den begleitenden Zeichnungen, welche einen Teil der Beschreibung bilden, verstehen.

Figur 1 ist ein Mischungsdiagramm (das ebenfalls als Figur 1 in der EP 84 113 551.0 gezeigt wird), welches die Subsolidus-Phasengleichgewichte in dem reziproken ternären

System, bestehend aus AlN, YN, Y₂°3 ^{und A1}2°3' wiedergibt. Die Werte in Figur 1 sind in Äquivalentprozenten aufgetragen und entlang jeder Ordinatenachse sind die Äquivalentprozente Sauerstoff gezeigt (der Äquivalentprozent-Wert von Stickstoff ist 100 % minus dem Äquivalentprozent-Wert von Sauerstoff). Entlang der Abszissenachse wird der Äquivalentprozent-Wert von Yttrium gezeigt (der Äquivalentprozent-Wert von Aluminium ist 100 % minus dem Äquivalentprozent-Wert von Yttrium). In Figur 1 definiert und umfaßt die Linie ABCDEF, jedoch nicht die Linien CD und EF, die Zusammensetzung des Sinterkörpers der EP 84 113 551.0. Figur 1 zeigt ferner auch ein Beispiel einer, die Ordinaten verbindenden geraden Linie ZZ¹, welche die Sauerstoffgehalte eines YN-Additivs und eines Aluminiumnitridpulvers verbindet. Aus dem gegebenen Äquivalentprozent-Wert von Yttrium und Al an irgendeinem Punkt an einer die Ordinaten verbindenden Linie, die durch das Polygon ABCDEF führt, können die erforderlichen Mengen an Yttrium-Additiv und AlN zur Herstellung der Zusammensetzung dieses Punktes an der die Ordinaten verbindenden Linie berechnet werden;

Figur 2 ist eine vergrößerte Ansicht des Abschnitts der Figur 1 und zeigt die Zusammensetzung des polykristallinen Körpers der EP 84 113 551.0;

Figur 3 ist ein Mischungsdiagramm, welches die Subsolidus-Phasengleichgewichte in dem reziproken ternären System aus AlN, YN, Y₂ ⁰O ^unc^ ^A^2°3 ^zeigt· Figur 3 ist in Äquivalentprozenten angegeben und entlang jeder Ordinatenachse ist der Äquivalentprozent-Wert von Sauerstoff angegeben (der Äquivalentprozent-Wert von Stickstoff ist 100 % minus dem Äquivalentprozent-Wert von Sauerstoff). Entlang der Abszissenachse ist der Äquivalentprozent-Wert von Yttrium angegeben (der Äquivalentprozent-Wert von Aluminium ist 100 % minus dem Äquivalentprozent-Wert von Yttrium). In

— E. _

Figur 3 umfaßt und definiert die Linie, d.h. das Polygon PlNlKJ/ jedoch nicht die Linien KJ und PlJ/ die Zusammensetzung des nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Sinterkörpers; und

Figur 4 ist eine vergrößerte Ansicht des Abschnitts von Figur 3 und zeigt das Polygon PlNlKJ und ebenso auch das Polygon QTXJ.

Die Figuren 1 und 3 zeigen das gleiche Mischdiagramm, welches die Subsolidus-Phasengleichgewichte in dem reziproken ternären System aus AlN, YN, Y₀O-, und Al₀O₀ wiedergibt und unterscheiden sich lediglich insofern, als Figur 1 das Polygon ABCDEF der EP 84 113 551.0 und die Linie ZZ¹ zeigt, wohingegen Figur 3 das Polygon PlNlKJ angibt. Die durch das Polygon ABCDEF definierte und umfaßte Zusammensetzung schließt die Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung nicht ein.

Die Figuren 1 und 2 wurden algebraisch auf der Basis von Versuchsergebnissen entwickelt, erhalten durch Herstellung einer teilchenförmigen Mischung von YN mit vorherbestimmtem Sauerstoffgehalt und von AIN-Pulver mit vorherbestimmtem Sauerstoffgehalt, und in einigen wenigen Fällen einer Mischung von AlN-, YN- und Y₀0₀-Pulvern, unter gasförmigem Stickstoff, Formen der Mischung zu einem Preßling unter gasförmigem Stickstoff und Sintern des Preßlings während Zeiten im Bereich von 1 bis 1,5 Stunden bei Sintertemperaturen im Bereich von etwa 1860⁰C bis etwa 2050⁰C in gasförmigem Stickstoff bei Normaldruck. Genauer gesagt wurde das gesamte Verfahren vom Mischen der Pulver bis zum Sintern des daraus hergestellten Preßlings in einer nichtoxidierenden Stickstoffatmosphäre durchgeführt.

Die Polygone PlNlKJ und QTXJ der Figuren 3 und 4 wurden eben-

— ο —

-16 -

falls algebraisch auf der Basis von Versuchsergebnissen entwickelt/ die durch die weiter unten angegebenen Beispiele als auch durch andere Versuche erhalten wurden, die Versuchsreihen umfassen, welche in einer ähnlichen Weise wie in den vorliegenden Beispielen durchgeführt wurden.

Die beste Methode zur Darstellung von Phasengleichgewichten, welche Oxynitride und zwei verschiedene Metallatome einbeziehen, wobei die Metallatome ihre Valenz nicht ändern, besteht darin, die Zusammensetzungen als reziprokes ternäres System aufzutragen, wie dies in den Figuren 1 und 3 durchgeführt wurde. In dem besonderen System der Figuren 1 und 3 sind zwei Typen von Nichtmetall-Atomen (Sauerstoff und Stickstoff) und zwei Typen von Metall-Atomen (Yttrium und Aluminium) enthalten. Von Al, Y, Sauerstoff und Stickstoff wird angenommen, daß sie die Valenz +3, +3, -2 bzw. -3 besitzen. Von allen Atomen Al, Y, Sauerstoff und Stickstoff wird angenommen, daß sie in Form von Oxiden, Nitriden oder Oxynitriden vorhanden sind und sich so verhalten, als wenn sie die vorerwähnten Valenzen besitzen.

Die Phasendiagramme der Figuren 1 bis 4 sind in Äquivalentprozent aufgetragen. Die Anzahl der Äquivalente von jedem dieser Elemente ist gleich der Anzahl der Mole des besonderen Elements, multipliziert mit seiner Valenz. Entlang der Ordinate ist die Anzahl der Sauerstoffäquivalente, multipliziert mit 100 % und dividiert durch die Summe der Sauerstoff äquivalente und der Stickstoffäquivalente aufgetragen. Auf der Abszisse ist die Anzahl der Yttriumäquivalente, multipliziert mit 100 % und dividiert durch die Summe der Yttriumäquivalente und der Aluminiumäquivalente, aufgetragen. Alle Zusammensetzungen der Figuren 1 bis 4 sind in dieser Weise aufgetragen.

Die Zusammensetzungen auf den Phasendiagrammen der Figuren •1 bis 4 können auch zur Bestimmung des Gewichtsprozent-Wertes und des Volumprozent-Wertes der verschiedenen Phasen verwendet werden. Beispielsweise kann ein besonderer Punkt in dem Polygon PlNlKJ in Figur 3 oder Figur 4 zur Bestimmung der Phasen-Zusammensetzung des polykristallinen Körpers an diesem Punkt verwendet werden.

Die Figuren 1 bis 4 zeigen die Zusammensetzung und die Phasengleichgewichte des polykristallinen Körpers im festen Zustand.

In EP 84 113 551.0 wird das Verfahren zur Herstellung eines polykristallinen Aluminiumnitrid-Keramikkörpers, mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch die Linie ABCDEF, jedoch nicht einschließend die Linien CD und EF, der dort beschriebenen Figur 1 (die auch in der vorliegenden Anmeldung als Figur 1 bezeichnet wird und Stand der Technik ist), einer Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent des Körpers und einer Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,0 W/cm.K bei 22⁰C, beschrieben, welches die Herstellung einer Mischung, bestehend aus Aluminiumnitridpulver und einem Yttrium-Additiv, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Yttrium, Yttriumhydrid, Yttriumnitrid und Mischungen daraus, wobei das Aluminiumnitrid und das Yttrium-Additiv einen vorherbestimmten Sauerstoffgehalt aufweisen, die Mischung eine Zusammensetzung aufweist, worin der Äquivalentprozent-Wert von Yttrium, Aluminium, Stickstoff und Sauerstoff von der Linie ABCDEF, jedoch nicht einschließend die Linien CD und EF, in Figur 1 definiert und umfaßt wird, Formen der Mischung zu einem Preßling und Sintern des Preßlings bei einer Temperatur im Bereich von etwa 1850⁰C bis etwa 2170⁰C in einer Atmosphäre, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Stickstoff, Argon, Wasserstoff und Mischungen daraus, zur Herstellung

des polykristallinen Körpers, umfaßt.

Das EP 84 113 551.0 offenbart auch einen polykristallinen Körper mit einer Zusammensetzung von mehr als etwa 1,6 Äquivalentprozent Yttrium bis etwa 19,75 Äquivalentprozent Yttrium, von etwa 80,25 Äquivalentprozent Aluminium bis zu etwa 98,4 Äquivalentprozent Aluminium, von mehr als etwa 4,0 Äquivalentprozent Sauerstoff bis etwa 15,25 Äquivalentprozent Sauerstoff und von etwa 84,75 Äquivalentprozent Stickstoff bis zu etwa 96 Äquivalentprozent Stickstoff.

Das EP 84 113 551.0 offenbart auch einen polykristallinen Körper mit einer Phasen-Zusammensetzung, bestehend aus AlN und einer zweiten, Y und 0 enthaltenden Phase, worin die Gesamtmenge der zweiten Phase im Bereich von mehr als etwa 4,2 Volumprozent bis etwa 27,3 Volumprozent des Gesamtvolumens des Körpers liegt, wobei der Körper eine Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,0 W/cm.K bei 22⁰C aufweist.

Kurz gesagt umfaßt das Verfahren der vorliegenden Erfindung zur Herstellung eines gesinterten polykristallinen Aluminiumnitrid-Keramikkörpers mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch die Linie, d.h. das Polygon PlNlKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PlJ, von Figur oder Figur 4, einer Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent, und vorzugsweise von weniger als etwa 4 Volumprozent des Körpers und einer Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25°C, und vorzugsweise von mindestens 1,50 W/cm.K bei 25⁰C die nachfolgenden Stufen, wobei man (a) eine Mischung, bestehend aus sauerstoffenthaltendem Aluminiumnitridpulver, Yttriumoxid oder einer Vorstufe

davon, und einem kohlenstoffhaltigen Additiv, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus freiem Kohlenstoff, einem kohlenstoffhaltigen organischen Material und Mischungen daraus, herstellt, das kohlenstoffhaltige organische Material bei einer Temperatur im Bereich von etwa 50⁰C bis etwa 1000⁰C zu freiem Kohlenstoff und gasförmigem Zersetzungsprodukt, welches verdampft, thermisch zersetzt, die Mischung zu einem Preßling formt, wobei die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, bei welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium im Bereich zwischen den Punkten K und PI der Figuren 3 oder 4 liegen, d.h. von mehr als etwa 0,35 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent Yttrium und von mehr als etwa 95,6 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 99,65 Äquivalentprozent Aluminium, wobei der Preßling eine Äquivalentprozent-Zusammensetzung von Y, Al, 0 und N außerhalb der Zusammensetzung aufweist, wie sie durch das Polygon PlNlKJ der Figuren 3 oder 4 definiert und umfaßt wird,

(b) den Preßling in einer nichtoxidierenden Atmosphäre auf eine Temperatur bis zu etwa 1200⁰C erhitzt, wodurch Yttriumoxid und freier Kohlenstoff bereitgestellt werden,

(c) den Preßling in einer stickstoffenthaltenden, nichtoxidierenden Atmosphäre auf eine Temperatur im Bereich von etwa 135O⁰C bis auf eine zur Desoxidation des Preßlings ausreichende, jedoch unterhalb seiner Porenschließtemperatur liegende Temperatur erhitzt, den freien Kohlenstoff mit dem im Aluminiumnitrid enthaltenen Sauerstoff unter Bildung eines desoxidierten Preßlings umsetzt, wobei der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung aufweist, bei welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, O und N durch das Polygon PlNlKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PlJ, von Figur 3 oder Figur 4, definiert und umfaßt werden, wobei der freie Kohlenstoff in einer Menge vorhanden ist, die den desoxidierten

- 10. -

Preßling liefert, und

(d) den desoxidierten Preßling in einer stickstoffenthaltenden, nichtoxidierenden Atmosphäre bei einer Temperatur von zumindest etwa 186O⁰C unter Bildung des polykristallinen Körpers sintert.

In dem erfindungsgemäßen Verfahren ist die Zusammensetzung des desoxidierten Preßlings in Äquivalentprozenten die gleiche wie diejenige des resultierenden Sinterkörpers in Äquivalentprozent, oder nicht signifikant davon verschieden.

In der vorliegenden Erfindung kann der Sauerstoffgehalt durch ■Neutronenaktivierungsanalyse bestimmt werden.

Wenn in dieser Beschreibung eine Komponente in "Gewichtsprozent" angegeben wird, ist dies so zu verstehen, daß die Gewichtsprozente von allen Komponenten zusammengezählt gleich 100 Gewichtsprozent sind.

Unter der Angabe "Normaldruck" wird atmosphärischer oder ungefähr atmosphärischer Druck verstanden.

Unter spezifischer oder innerer Oberfläche eines Pulvers wird in dieser Beschreibung eine spezifische Oberfläche verstanden, wie sie nach der BET-Methode gemessen wird.

Kurz gesagt betrifft die vorliegende Erfindung in einer Ausführungsform ein Verfahren zur Herstellung eines gesinterten polykristallinen Aluminiumnitrid-Keramikkörpers mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch die Linie, d.h. das Polygon QTXJ, jedoch nicht einschließend die Linien QJ und XJ, der Figuren 3 oder 4, einer Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent, und vorzugsweise von weniger als etwa 2

Volumprozent des Körpers und einer Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25°C, und vorzugsweise von größer als 1,50 W/cm.K bei 25°C, das die nachfolgenden Stufen umfaßt, wobei man

(a) eine Mischung, bestehend aus einem sauerstoffenthaltenden Aluminiumnitridpulver, Yttriumoxid und einem kohlenstoffhaltigen Additiv, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus freiem Kohlenstoff, einem kohlenstoffhaltigen organischen Material und Mischungen daraus, herstellt, das kohlenstoffhaltige organische Material bei einer Temperatur im Bereich von -■ etwa 50⁰C bis etwa 1000⁰C zu freiem Kohlenstoff und gasförmigern Zersetzungsprodukt, welches verdampft, thermisch zersetzt, wobei der freie Kohlenstoff eine spezifische Oberfläche von größer als etwa 100 m²/g und das Aluminiumnitridpulver in der Mischung eine spezifische Oberfläche im Bereich von etwa 3,4 m²/g bis etwa 6 m^z/g aufweist, die Mischung zu einem Preßling formt, wobei die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, bei welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium im Bereich von Punkt X bis zu Punkt Q der Figuren 3 oder 4 liegen, d.h. von mehr als etwa 0,8 Äquivalentprozent bis etwa 3,2 Äquivalentprozent Yttrium und von etwa 96,8 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 99,2 Äquivalentprozent Aluminium, wobei der Preßling eine Äquivalentprozent-Zusammen- ^ setzung von Y, Al, O und N außerhalb der Zusammensetzung aufweist, wie sie durch das Polygon PlNlKJ der Figuren 3 oder 4 definiert und umfaßt wird, das Aluminiumnitrid in dem Preßling Sauerstoff in einer Menge im Bereich von mehr als etwa 1,40 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 4,50 Gewichtsprozent des Aluminiumnitrids enthält,

(b) den Preßling in einer nichtoxidierendenAtmosphäre auf eine Temperatur bis zu etwa 1200⁰C erhitzt, wodurch Yttriumoxid und freier Kohlenstoff bereitgestellt werden,

(c) den Preßling bei Normaldruck in einer stickstoffenthal-

— 12 —

tenden, nichtoxidierenden Atmosphäre, die zumindest etwa 25 Volumprozent Stickstoff enthält, bei einer Temperatur im Bereich von etwa 1350⁰C bis auf eine zur Desoxidation des Preßlings ausreichende, jedoch unterhalb seiner Porenschließtemperatur liegende Temperatur erhitzt, den freien Kohlenstoff rait dem im Aluminiumnitrid enthaltenen Sauerstoff unter Bildung eines desoxidierten Preßlings umsetzt, wobei der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung aufweist, bei welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, 0 und N durch das Polygon QTXJ, jedoch nicht einschließend die Linien QJ und XJ, von Figur 3 oder 4, definiert und umfaßt werden, wobei das Aluminiumnitrid in dem Preßling vor der Desoxidation durch den Kohlenstoff einen Sauerstoffgehalt im Bereich von größer als etwa 1,4 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 4,5 Gewichtsprozent des Aluminiumnitrids aufweist, wobei der freie Kohlenstoff in einer Menge vorhanden ist, die den desoxidierten ■Preßling liefert, und

(d) den desoxidierten Preßling bei Normaldruck in einer stickstoffenthaltenden, nichtoxidierenden Atmosphäre, die zumindest etwa 25 Volumprozent Stickstoff enthält, bei einer Temperatur im Bereich von etwa 1910⁰C bis etwa 2000⁰C, vorzugsweise im Bereich von etwa 191O⁰C bis etwa 195O⁰C, und in einer Ausführungsform von etwa 1950⁰C bis etwa 2000⁰C unter Bildung des polykristallinen Körpers sintert.

Kurz gesagt, betrifft die vorliegende Erfindung in einer weiteren Ausführungsform ein Verfahren zur Herstellung des erfindungsgemäßen gesinterten polykristallinen Aluminiumnitrid-Keramikkörpers mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch die Linie, d.h. das Polygon PlNlKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PlJ, der Figuren 3 oder 4, einer Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent, und vorzugsweise weniger als etwa 4 Volumprozent des Körpers und einer

- 13 -

Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25°C, und vorzugsweise von mindestens 1,5 W/cm.K bei 25°C, das die nachfolgenden Stufen umfaßt, wobei man

(a) ein Aluminiumnitridpulver zu einem Preßling für die Desoxidation durch freien Kohlenstoff verarbeitet, indem man ein sauerstoffenthaltendes Aluminiumnitridpulver mit einem Sauerstoffgehalt von bis zu etwa 4,4 Gewichtsprozent des Aluminiumnitridpulvers vorsieht, eine Mischung, bestehend aus Aluminiumnitridpulver, Yttriumoxid oder einer Vorstufe davon, und einem kohlenstoffhaltigen Additiv, ausgewählt /*- aus der Gruppe bestehend aus freiem Kohlenstoff, einem kohlenstoffhaltigen organischen Material und Mischungen daraus, herstellt, das kohlenstoffhaltige organische Material bei einer Temperatur im Bereich von etwa 50⁰C bis etwa 1000⁰C zu freiem Kohlenstoff und gasförmigem Zersetzungsprodukt, welches verdampft, thermisch zersetzt, die Mischung zu einem Preßling formt, wobei die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, bei welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium im Bereich zwischen den Punkten K und PI der Figuren 3 oder 4 liegen, d.h. von größer als etwa 0,35 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent Yttrium und von größer als etwa 95,6 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 99,65 Äquivalentprozent Aluminium, wobei ' der Preßling eine Äquivalentprozent-Zusammensetzung von Y, Al, O und N außerhalb der Zusammensetzung aufweist, wie sie durch das Polygon PlNlKJ von den Figuren 3 oder 4 definiert und umfaßt wird, wobei während des Verarbeitens das Aluminiumnitrid Sauerstoff aufnimmt und der Sauerstoffgehalt des Aluminiumnitrids in dem Preßling vor der Desoxidation durch Kohlenstoff im Bereich von mehr als etwa 0,6 Gewichtsprozent, und vorzugsweise von mehr als etwa 1,40 Gewichtsprozent bis zu etwa 4,50 Gewichtsprozent des Aluminiumnitrids liegt, (b) den Preßling in einer nichtoxidierenden Atmosphäre auf

- 14 -

eine Temperatur bis zu etwa 1200⁰C erhitzt, wodurch Yttriumoxid und freier Kohlenstoff bereitgestellt werden,

(c) den Preßling in einer stickstoffenthaltenden, nichtoxidierenden Atmosphäre auf eine Temperatur im Bereich von etwa 135O⁰C bis auf eine zur Desoxidation des Preßlings ausreichende, jedoch unterhalb seiner Porenschließtemperatur liegende Temperatur erhitzt, den freien Kohlenstoff mit dem im Aluminiumnitrid enthaltenen Sauerstoff unter Bildung eines desoxidierten Preßlings umsetzt, wobei der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung aufweist, bei welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, O und N durch das Polygon PlNlKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PlJ, von Figur 3 oder 4, definiert und umfaßt werden, wobei der freie Kohlenstoff in einer Menge vorhanden ist, die den desoxidierten Preßling liefert , und

(d) den desoxidierten Preßling in einer stickstoffenthaltenden, nichtoxidierenden Atmosphäre bei einer Temperatur von zumindest etwa 1860⁰C unter Bildung des polykristallinen Körpers sintert.

Eine andere Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Herstellung eines gesinterten polykristallinen Aluminiumnitrid-Keramikkörpers mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon QTXJ, jedoch nicht einschließend die Linien QJ und XJ, von Figur 3 oder 4, einer Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent, und vorzugsweise von weniger als etwa 2 Volumprozent des Körpers und einer Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25°C, und vorzugsweise von größer als etwa 1,50 W/cm.K bei 25⁰C, umfaßt die nachfolgenden Stufen, wobei man

(a) ein Aluminiumnitridpulver zu einem Preßling für die Desoxidation durch freien Kohlenstoff verarbeitet, indem man ein Aluminiumnitridpulver mit einem Sauerstoffgehalt von grö-

- 15 -

ßer als etwa 1,00 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 4,00 Gewichtsprozent des Aluminiumnitridpulvers vorsieht, eine Mischung, bestehend aus Aluminiumnitridpulver, Yttriumoxid oder einer Vorstufe davon, und einem kohlenstoffhaltigen Additiv, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus freiem Kohlenstoff, einem kohlenstoffhaltigen organischen Material und Mischungen daraus, herstellt, das kohlenstoffhaltige organische Material bei einer Temperatur im Bereich von etwa 50⁰C bis etwa 1000⁰C zu freiem Kohlenstoff und gasförmigem Zersetzungsprodukt, welches verdampft, thermisch zersetzt, wobei der freie Kohlenstoff eine spezifische Oberfläche von größer als etwa 100 m^a/g aufweist, das Aluminiumnitridpulver in der Mischung eine spezifische Oberfläche im Bereich von etwa 3,4 m²/g bis etwa 6 m²/g besitzt, die Mischung zu einem Preßling formt, wobei die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, bei welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium im Bereich von Punkt X bis zu Punkt Q der Figuren 3 oder 4 liegen, d.h. von größer als etwa 0,8 Äquivalentprozent bis etwa 3,2 Äquivalentprozent Yttrium und von etwa 96,8 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 99,2 Äquivalentprozent Aluminium, wobei der Preßling eine Äquivalent-Zusammensetzung von Y, Al, 0 und N außerhalb der Zusammensetzung aufweist, wie sie.durch das Polygon PlNlKJ von den Figuren 3 oder 4 definiert und umfaßt wird, wobei während des Verarbeitens das Aluminiumnitrid Sauerstoff aufnimmt und der Sauerstoffgehalt des Aluminiumnitrids in dem Preßling vor der Desoxidation durch Kohlenstoff im Bereich von größer als etwa 1,40 Gewichtsprozent bis zu etwa 4,50 Gewichtsprozent des Aluminiumnitrids liegt und um eine Menge im Bereich von mehr als etwa 0,03 Gewichtsprozent bis zu etwa 3,00 Gewichtsprozent des Aluminiumnitrids größer ist als der Sauerstoffgehalt des anfänglich eingesetzten Aluminiumnitridpulvers, (b) den Preßling in einer nichtoxidierenden Atmosphäre auf

- 16 -

eine Temperatur bis zu etwa 1200°C erhitzt, wodurch Yttriumoxid und freier Kohlenstoff bereitgestellt werden,

(c) den Preßling bei Normaldruck in einer stickstoffhaltigen nichtoxidierenden Atmosphäre, die zumindest etwa 25 Volumprozent Stickstoff enthält, auf eine Temperatur im Bereich von etwa 1350⁰C bis auf eine zur Desoxidation des Preßlings ausreichende, jedoch unterhalb seiner Porenschließtemperatur liegende Temperatur erhitzt, den freien Kohlenstoff mit dem im Aluminiumnitrid enthaltenen Sauerstoff unter Bildung eines desoxidierten Preßlings umsetzt, wobei der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung aufweist, bei welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, 0 und N durch das Polygon QTXJ, jedoch nicht einschließend die Linien QJ und XJ, von Figur 4, definiert und umfaßt werden, wobei der freie Kohlenstoff in einer Menge vorhanden ist, die den desoxidierten Preßling liefert und

(d) den desoxidierten Preßling bei Normaldruck in einer stickstoff enthaltenden, nichtoxidierenden Atmosphäre, die zumindest etwa 25 Volumprozent Stickstoff enthält, bei einer Temperatur im Bereich von etwa 191O⁰C bis etwa 2000⁰C, vorzugsweise von etwa 1910⁰C bis etwa 1950⁰C, und in einer Ausführungsform von etwa 1950⁰C bis etwa 2000⁰C, unter Bildung des polykristallinen Körpers sintert.

£■-· In einer anderen Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens hat die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung, bei welcher die Aquivalentprozente von Yttrium und Aluminium im Bereich zwischen den Punkten K und P liegen, jedoch die Punkte K und P in Figur 4 nicht einschließen, das Yttrium im Bereich von größer als etwa 0,55 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent, das Aluminium im Bereich von größer als etwa 95,6 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 99,45 Äquivalentprozent liegt und der Sinterkörper und der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, in wel-

- 17 -

eher die Äguivalentprozente von Al, Y, 0 und N durch das Polygon PONKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PJ, von Figur 4, definiert und und umfaßt werden.

In einer weiteren Ausführungsform der vorliegenden Erfindung haben die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung, in welcher die Äguivalentprozente von Yttrium und Aluminium im Bereich von Punkt N bis zu Punkt Pl von Figur 4 liegen, das Yttrium im Bereich von größer als etwa 0,35 Äguivalentprozent bis etwa 2,9 Äquivalentprozent, das Aluminium im Bereich von etwa 97,1 Äguivalentprozent bis weniger als etwa 99,65 Äquivalentprozent liegt und der Sinterkörper und der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, worin die Äguivalentprozente von Al, Y, O und N durch das Polygon PININOP, jedoch nicht einschließend die Linie PIP, von Figur 4, definiert und umfaßt werden.

In einer anderen Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Herstellung eines gesinterten polykristallinen Aluminiumnitrid-Keramikkörpers mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon QTY1Y2, jedoch ausschließend die Linie QY2, von Figur 4, haben die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung, in welcher die Äguivalentprozente von Yttrium und Aluminium im Bereich von Punkt Y1 bis zu Punkt Q liegen, d.h. das Yttrium im Bereich von größer als etwa 0,8 Äguivalentprozent bis etwa 2,0 Äguivalentprozent und das Aluminium im Bereich von etwa 98,0 Äguivalentprozent bis weniger als etwa 99,2 Äguivalentprozent liegt.

In einer anderen Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens haben die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung, in welcher die Äguivalentprozente von Yttrium und

- 18 —

Aluminium im Bereich zwischen den Punkten K und P, jedoch nicht einschließend die Punkte K und P, von Figur 4, liegen, d.h. das Yttrium im Bereich von größer als 0,55 Äquivalentprozent bis weniger als 4,4 Äquivalentprozent, das Aluminium im Bereich von größer als etwa 95,6 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 99,45 Äquivalentprozent liegt und der Sinterkörper und der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, worin die Äquivalentprozente von Al, Y, O und N durch das Polygon PONKJ, jedoch nicht einschließend die Linien NK, KJ und PJ, von Figur 4, definiert und umfaßt sind.

In noch einer anderen Ausfuhrungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens haben die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung, in welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium im Bereich von Punkt N1 bis zu Punkt K, von Figur 4, liegen, d.h. das Yttrium im Bereich von etwa 1,9 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent und das Aluminium im Bereich von größer als etwa 95,6 Äquivalentprozent bis etv7a 98,1 Äquivalentprozent liegt und der Sinterkörper und der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung besitzen, in welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, 0 und N durch die Linie N1K, jedoch ausschließend den Punkt K, von Figur 4, definiert sind.

In einer anderen Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Herstellung eines gesinterten polykristallinen Aluminiumnitrid-Keramikkörpers mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon QTXJ, jedoch nicht einschließend die Linien QJ und XJ, von Figur 4, und einer Porosität von weniger als 1 Volumprozent des Körpers, hat der freie Kohlenstoff eine spezifische Oberfläche von größer als etwa 100 m²/g, das Aluminiumnitrid in der Mischung eine spezifische Oberfläche im Bereich von etwa 3,7 m²/g bis etwa

- 19 -

6/0 m²/g, wobei der gesamte Brennvorgang des Preßlings in Stickstoff und bei einer Sintertemperatur im Bereich von etwa 1910⁰C bis etwa 1950⁰C durchgeführt wird, der erhaltene Sinterkörper eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,50 W/cm.K bei 25°C und bei einer Sintertemperatur im Bereich von etwa 1950⁰C bis etwa 2000⁰C eine Wärmeleitfähigkeit von größer als etwa 1,67 W/cm.K bei 25°C aufweist.

In einer anderen Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Herstellung eines gesinterten polykristallinen Aluminiumnitrid-Keramikkörpers mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon QTY1Y2, jedoch ausschließend die Linie QY2, von Figur 4, welcher Kohlenstoff in einer Menge von weniger als etwa 0,04 Gewichtsprozent des Sinterkörpers enthält und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,77 W/cm.K bei 25°C und eine Porosität von weniger als 1 Volumprozent des Körpers aufweist, hat das Aluminiumnitrid in der Mischung eine spezifische Oberfläche im Bereich von etwa 3,4 m²/g bis etwa 6,0 m²/g, der freie Kohlenstoff eine spezifische Oberfläche von größer als 100 m²/g, wobei der gesamte Brennvorgang des Preßlings in Stickstoff durchgeführt wird und die Sintertemperatur im Bereich von etwa 1950⁰C bis etwa 2000⁰C liegt.

In einer anderen Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Herstellung eines gesinterten polykristallinen Aluminiumnitridkörpers mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon QTY1Y2, jedoch ausschließend die Linie QY2, von Figur 4, welcher Kohlenstoff in einer Menge von weniger als etwa 0,04 Gewichtsprozent des Sinterkörpers enthält und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,68 W/cm.K bei 25°C und eine Porosität von weniger als 1 Volumprozent des Sinterkörpers aufweist, hat das Aluminiumnitrid in der Mi-

- 20 -

schung eine spezifische Oberfläche im Bereich von etwa 3,7 m^z/g bis etwa 6,0 m²/g, der freie Kohlenstoff eine spezifische Oberfläche von größer als 100 m²/g, wobei der gesamte Brennvergang des Preßlings in Stickstoff durchgeführt wird und die Sintertemperatur im Bereich von etwa 1910⁰C bis etwa 1950⁰C liegt.

In einer anderen Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Herstellung eines gesinterten polykristallinen Aluminiumnitrid-Keramikkörpers mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon QTY1Y2, jedoch ausschließend die Linie QY2, von Figur 4, der eine Wärmeleitfähigkeit ^ von größer als 1,57 W/cm.K bei 25⁰C und eine Porosität von weniger als 1 Volumprozent des Sinterkörpers aufweist, hat das Aluminiumnitrid in der Mischung eine spezifische Oberfläche im Bereich von etwa 3,7 m²/g bis etwa 6,0 m²/g, der freie Kohlenstoff eine spezifische Oberfläche von größer als 100 m²/g, wobei der gesamte Brennvorgang des Preßlings in Stickstoff durchgeführt wird und die Sintertemperatür im Bereich von etwa 1910⁰C bis etwa 1950⁰C liegt.

In einer anderen Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens hat die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung, in welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und AIu- ^ minium im Bereich zwischen den Punkten K und P liegen, jedoch nicht einschließend die Punkte K und P, von Figur 4, d.h. das Yttrium im Bereich von größer als etwa 0,55 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent und das Aluminium im Bereich von größer als etwa 95,6 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 99,45 Äquivalentprozent liegt und der Sinterkörper und der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung besitzen, in welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, O und N durch das Polygon PONKJ, jedoch nicht einschließend die Linien NK, KJ und PJ, von Figur 4, definiert und umfaßt sind,

- 21 -

der freie Kohlenstoff eine spezifische Oberfläche von größer als etwa 100 m*/g, das Aluminiumnitridpulver in einer derartigen Mischung eine spezifische Oberfläche von etwa 3,4 m²/g bis etwa 6,0 m²/g aufweist, die Sinteratmosphäre Stickstoff ist, die Sintertemperatur im Bereich von etwa 1965°C bis etwa 2050⁰C liegt und der gesinterte Körper eine Porosität von weniger als etwa 2 Volumprozent, und vorzugsweise von weniger als etwa 1 Volumprozent des Körpers aufweist und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,67 W/cm.K bei 25°C besitzt.

In noch einer anderen Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens haben die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung, in welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium im Bereich von Punkt N1 bis zu Punkt K, von Figur 4, liegen und der Sinterkörper und der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung besitzen, in welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, O und N durch die Linie N1K, jedoch ausschließend den Punkt K, von Figur 4, definiert sind, der freie Kohlenstoff eine spezifische Oberfläche von größer als etwa 100 m²/g, das Aluminiumnitridpulver in der Mischung eine spezifische Oberfläche im Bereich von etwa 3,6 m²/g bis etwa 6,0 m²/g aufweist, die Sinteratmosphäre Stickstoff ist, die Sintertemperatur im Bereich von etwa 1970⁰C bis etwa 2050⁰C liegt und der Sinterkörper eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,50 W/cm.K bei 25°C besitzt.

Die berechneten Zusammensetzungen der besonderen Punkte in den Figuren 3 oder 4 in dem Polygon PlNlKJ werden in der nachfolgenden Tabelle I gezeigt:

- 22 -

- pt -

Tabelle

Punkt	Zusammensetzung {Äquivalentprozent)	Sauerstoff	VoI.-%	und Gew.-%	-	der Phasen*	0,7	-
P	Y	1,15	AlN	Y₄Al₂O₉	0,8(1,2)	^Y2°3	2,8	3,3(5,1)
O	0,55	1,1	98,7(98,2)	1,3(1,8)	-	1,5	—
N	0,6	2,9	98,7(98,1)	1,1 (1,6)	0,2( 0,3)
K	2,9	4,4	94,9(92,4)	-	5,1 ( 7,6)
J	4,4	4,1	92,4(88,7)	-	7,6(11,3)
Q	2,5	1,55	94,0(91,9)	6,0(8,1)	-
T	0,8	1,55	98,1 (97,3)	1,9(2,7)	-
X	1/0	4,2	97,8	1,5
Y1	3,2	2,75	93,4	3,8
Υ2	2,0	3,15	95,8	2,7
Ν1	1,9	1,9	95,5	4,5
Ρ1	1/9	0,85	96,7(94,9)
0,35	99,2(98,8)

* Gew.-% ist in Klammern, Vol.-% ohne Klammern angegeben.

Der durch das erfindungsgemäße Verfahren hergestellte polykristalline Aluminiumnitridkörper hat eine Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon, d.h. die Linie PlNlKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PlJ, der Figuren 3 oder 4. Der gesinterte polykristalline Körper des Polygons PlNlKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PlJ, der Figuren 3 oder 4, hergestellt nach dem erfindungsgemäßen Verfahren, hat eine Zusammensetzung, bestehend aus einem Wert von größer als etwa 0,35 Äquivalentprozent Yttrium bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent Yttrium, von größer als etwa 95,6 Äquivalentprozent Aluminium bis weniger als etwa 99,65 Äquivalentprozent Aluminium, von größer als etwa 0,85 Äquivalentprozent Sauerstoff bis weniger als etwa 4,4 Äqui-

- 23 -

valentprozent Sauerstoff und von größer als etwa 95/6 Äquivalentprozent Stickstoff bis weniger als etwa 99,15 Äquivalentprozent Stickstoff.

Auch der polykristalline Körper, definiert und umfaßt von dem Polygon PlNlKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PlJ, der Figuren 3 oder 4, besteht aus einer AlN-Phase und einer zweiten Phase, die im Bereich von größer als etwa 0,8 Volumprozent bei einer Zusammensetzung nahe bei dem Punkt P1 bis weniger als etwa 7,6 Volumprozent bei einer Zusammensetzung angrenzend an Punkt K, bezogen auf das Gesamtvolumen des Sinterkörpers, liegt, und eine derartige zweite Phase kann aus Y₂°3 oder einer Mischung von Y₄Al₃Oq und Y₂ ⁰O bestehen. Wenn die zweite Phase aus Y₃O₃ besteht, d.h. bei der Linie NlK, liegt sie im Bereich einer Menge von etwa 3,3 Volumprozent bis weniger als etwa 7,6 Volumprozent des Sinterkörpers. Wenn jedoch die zweite Phase eine Mischung von zweiten Phasen, bestehend aus Y₃O₃ und Y₄Al₃Og besteht, d.h. wenn der polykristalline Körper durch das Polygon PlNlKJ, ausschließend die Linien KJ, PlJ und NlK, definiert und umfaßt wird, liegt eine derartige Phasenmischung im Bereich einer Menge von größer als etwa 0,8 Volumprozent bis weniger als etwa 7,6 Volumprozent des Sinterkörpers. Kennzeichnenderweise sind alle beide dieser zweiten Phasen stets in zumindest einer Spurenmenge vorhanden, d.h. in einer zumindest durch Röntgenbeugungsanalyse nachweisbaren Menge, und es kann in einer derartigen Mischung die Y₃O₃-PhLaSe im Bereich von weniger als etwa 7,6 Volumprozent des Sinterkörpers und die Y^Al^Og-Phase im Bereich von weniger als etwa 6,0 Volumprozent des Gesamtvolumens des Sinterkörpers liegen. Kennzeichnenderweise nimmt, wenn eine Mischung von Y₄Al₃Og- und Y₃O₃-Phasen vorhanden ist, die Menge an Y₄Al₃Og-PlIaSe ab und die Menge an Y₃O₃-PlIaSe zu, wenn sich die Zusammensetzung von der Linie

- 24 -

PlJ gegen die Linie NlK in Figur 4 bewegt. Die Linie PlJ in Figur 4 besteht aus AlN-Phase und einer zweiten Phase, bestehend aus Y₄Al₃Og.

Der nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellte gesinterte polykristalline Körper des Polygons PONKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PJ, der Figuren 3 oder 4, hat eine Zusammensetzung von größer als etwa 0,55 Äquivalentprozent Yttrium bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent Yttrium, von größer als etwa 95,6 Äquivalentprozent Aluminium bis weniger als etwa 99,45 Äquivalentprozent Aluminium, von etwa 1,1 Äquivalentprozent Sauerstoff bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent Sauerstoff und von größer als etwa 95,6 Äquivalentprozent Stickstoff bis etwa 98,9 Äquivalentprozent Stickstoff.

Ebenso besteht der polykristalline Körper, definiert und umfaßt durch das Polygon PONKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PJ, der Figur 3 oder 4, aus einer AlN-Phase und einer zweiten Phase, die in einer Menge im Bereich von etwa 1,3 Volumprozent bei Linie PO bis weniger als etwa 7,6 Volumprozent bei einer Zusammensetzung nahe dem Punkt K, bezogen auf das Gesamtvolumen des Sinterkörpers, liegt, und eine derartige zweite Phase kann aus Y9O3 oder einer Mischung von Y-AlpOg und ^₂ ⁰V k^estehen. Wenn die zweite Phase aus Y₂°3' d.h. bei der Linie NK, besteht, liegt sie im Bereich einer Menge von etwa 5,1 Volumprozent bis weniger als etwa 7,6 Volumprozent des Sinterkörpers. Wenn die zweite Phase jedoch eine Mischung von zweiten Phasen, bestehend aus Y9O3 ^un<^ Y.AlpOg, ist, sind beide dieser zweiten Phasen stets in zumindest einer Spurenmenge vorhanden, d.h. zumindest in einer durch Röntgenbeugungsanalyse nachweisbaren Menge, und in einer derartigen Mischung kann die Y₃O₃-PtIaSe im Bereich bis weni-

- 25 -

ger als etwa 7,6 Volumprozent des Sinterkörpers, und die Y.Al-Og-Phase im Bereich bis weniger als etwa 6,0 Volumprozent des Gesamtvolumens des Sinterkörpers, liegen. Wenn eine Mischung von Y₄AIpOq- und YpO^-Phasen vorhanden ist, nimmt die Menge an Y₄Al₂O₉- Phase ab und die Menge an Y₃O₃-PlIaSe zu, wenn sich die Zusammensetzung von der Linie PJ weg gegen die Linie NK in Figur 4 bewegt. Die Linie PJ in Figur 4 besteht aus AlN-Phase und einer zweiten Phase, bestehend aus Y₄Al₃Og.

Wie aus der Tabelle I zu ersehen ist, würde der polykristalline Körper der Zusammensetzung beim Punkt K die größte Menge an zweiter Phase aufweisen, die am Punkt K Y₂ ⁰O sein würde.

In einer anderen Ausführungsform hat der durch das erfindungsgemäße Verfahren hergestellte polykristalline Aluminiumnitridkörper eine Zusammensetzung, definiert und umfaßt von dem Polygon PlNlNOP, jedoch nicht einschließend die Linie PlP, der Figuren 3 oder 4. Der gesinterte polykristalline Körper des Polygons PlNlNOP, jedoch nicht einschließend die Linie PlP, der Figuren 3 oder 4, hergestellt gemäß dem Verfahren der vorliegenden Erfindung, hat eine Zusammensetzung, bestehend aus mehr als etwa 0,35 Äquivalentprozent Yttrium bis etwa 2,9 Äquivalentprozent Yttrium, von etwa 97,1 Äquivalentprozent Aluminium bis zu etwa 99,65 Äquivalentprozent Aluminium, von mehr als etwa 0,85 Äquivalentprozent Sauerstoff bis etwa 2,9 Äquivalentprozent Sauerstoff und von etwa 97,1 Äquivalentprozent Stickstoff bis weniger als etwa 99,15 Äquivalentprozent Stickstoff.

Ebenso besteht der polykristalline Körper, definiert und umfaßt durch das Polygon PlNlNOP, jedoch nicht einschließend die Linie PlP, der Figuren 3 oder 4, aus einer AlN-Phase und einer

- 26 -

2*

zweiten Phase, die in einer Menge von mehr als etwa 0,8 Volumprozent bei einer Zusammensetzung nahe bei dem Punkt Pl bis etwa 5,1 Volumprozent am Punkt N des Gesamtvolumens des Sinterkörpers vorliegt, und eine derartige zweite Phase kann aus Y₂°3 ^oder einer Mischung von Y₄Al₂O₉ und Y₂°3 k^estener*. Wenn die zweite Phase aus Y₉O-, d.h. bei Linie NlN, besteht, liegt sie im Bereich einer Menge von etwa 3,3 Volumprozent bis etwa 5,1 Volumprozent des Sinterkörpers. Wenn jedoch die zweite Phase eine Mischung von zweiten Phasen, bestehend aus Y₃O₃ ^{un<i Y}4^A12°9' -ⁱ-^st' ä.h. wenn der polykristalline Körper durch das Polygon PlNlNOP, ausschließend die Linien PlP und NlN, definiert und umfaßt wird, liegt eine derartige Phasenmischung im Bereich einer Menge von größer als etwa 0,8 Volumprozent bis weniger als etwa 5,1 Volumprozent des Sinterkörpers. Beide dieser zweiten Phasen sind kennzeichnenderweise immer in zumindest einer Spurenmenge, d.h. in zumindest einer durch Röntgenbeugungsanalyse nachweisbaren Menge, vorhanden, und in einer derartigen Mischung kann die Y₂O₃-Phase im Bereich von weniger als etwa 5,1 Volumprozent des Sinterkörpers und die Y.Al-Og-Phase im Bereich von weniger als etwa 1,3 Volumprozent des Gesamtvolumens des Sinterkörpers liegen. Wenn kennzeichnenderweise eine Mischung von Y₄Al₂O₉- und Y₂O₃~Phasen vorhanden ist, nimmt die Menge an Y.Al₂Og-Phase ab und die Menge an Y₃O₃-PlIaSe zu, wenn sich die Zusammensetzung von der Linie PlP weg gegen die Linie NlN, in Figur 4, bewegt. Die Linie PlP in Figur 4 besteht aus einer AIN-Phase und einer zweiten Phase, bestehend aus Y₄Al₂O₉.

In einer anderen Ausführungsform hat der nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellte polykristalline Aluminiumnitridkörper eine Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon, d.h. die Linie QTXJ, jedoch nicht einschließend

- 27 -

die Linien QJ und XJ; der Figuren 3 oder 4. Der nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellte gesinterte polykristalline Körper des Polygons QTXJ, jedoch nicht einschließend die Linien QJ und XJ, der Figuren 3 oder 4, hat eine Zusammensetzung von mehr als etwa 0,8 Äguivalentprozent Yttrium bis etwa 3,2 Äquivalentprozent Yttrium, von etwa 96,8 Äquivalentprozent Aluminium bis zu etwa 99,2 Äquivalentprozent Aluminium, von mehr als etwa 1,55 Äquivalentprozent Sauerstoff bis etwa 4,2 Äquivalentprozent Sauerstoff und von etwa 95,8 Äquivalentprozent Stickstoff bis weniger als etwa 98,45 Äquivalentprozent Stickstoff.

Ebenso besteht der polykristalline Körper, definiert und umfaßt durch das Polygon QTXJ, jedoch nicht einschließend die Linien QJ und XJ, der Figur 3 oder 4, aus einer AlN-Phase und einer zweiten Phase, die in einer Menge im Bereich von mehr als etwa 1,9 Volumprozent bis weniger als etwa 6,6 Volumprozent des Gesamtvolumens des Sinterkörpers vorliegt, und eine derartige zweite Phase besteht aus. einer Mischung von Y₄Al₃Og und Υ₂ ^Ο3' ^Kennzei^chnenderweise liegt die Y₂O₃-PlIaSe im Bereich von einer Spurenmenge, d.h. einer zumindest durch Röntgenbeugungsanalyse nachweisbaren Menge bis zu weniger als etwa 2,8 Volumprozent des Sinterkörpers, und die Y-Al-Og-Phase liegt im Bereich von etwa 1,5 Volumprozent bis weniger als etwa 6,0 Volumprozent des Sinterkörpers. Die Menge der Y₄Al₃Og-Phase nimmt kennzeichnenderweise ab und die Menge der Y_O_- Phase zu, wenn sich die Zusammensetzung von der Linie QJ weg gegen die Linie TX in Figur 4 bewegt.

In einer Ausführungsform hat der erfindungsgemäße polykristalline Körper eine Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon PONKJ, jedoch nicht einschließend die Linien NK, KJ und PJ, der Figuren 3 oder 4, d.h. er hat eine

■ ■ - 28 -

Zusammensetzung von größer als etwa 0,55 Äquivalentprozent Yttrium bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent Yttrium, von größer als etwa 95,6 Äquivalentprozent Aluminium bis weniger als etwa 99,45 Äquivalentprozent Aluminium, von etwa 1,1 Äquivalentprozent Sauerstoff bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent Sauerstoff und von mehr als etwa 95,6 Äquivalentprozent Stickstoff bis etwa 98,9 Äquivalentprozent Stickstoff. In dieser Ausführungsform besteht die Phasenzusammensetzung des Sinterkörpers aus AlN und einer Mischung von zweiten Phasen, bestehend aus Y₄Al₃Og und Y₃O₃. °i^ese zweite Phasenmischung liegt im Bereich einer Menge von etwa 1,3 Volumprozent bis weniger als etwa 7,6 Volumprozent des Körpers und enthält immer sowohl Y₄Al₃Og und Y₂ ⁰O zumindest in einer Spurenmenge, d.h. zumindest in einer durch Röntgenbeugungsanalyse nachweisbaren Menge. In dieser Ausführungsform kann die Menge an Y₃O₃-PlIaSe kennzeichnenderweise im Bereich von weniger als etwa 7,6 Volumprozent des Sinterkörpers und die Menge an Y₄Al₂0g-Phase im Bereich von weniger als etwa 6,0 Volumprozent des Sinterkörpers liegen.

In einer anderen Ausführungsform liefert das erfindungsgemäße Verfahren einen Sinterkörper, definiert durch die Linie N1K, jedoch nicht einschließend den Punkt K, von Figur 4, der eine Phasenzusammensetzung, bestehend aus AlN und Y₂O₃, ^aufweist, worin die Y„0₃-Phase im Bereich von etwa 3,3 Volumprozent bis weniger als etwa 7,6 Volumprozent des Körpers liegt. Die Linie N1K, jedoch nicht einschließend den Punkt K, von Figur 4, hat eine Zusammensetzung, bestehend aus einer Menge von etwa 1,9 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent Yttrium, von mehr als etwa 95,6 Äquivalentprozent bis etwa 98,1 Äquivalentprozent Aluminium, von etwa 1,9 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent Sauerstoff und von mehr als etwa 95,6 Äquivalentprozent bis

- 29 -

etwa 98,1 Äquivalentprozent Stickstoff.

In einer anderen Ausführungsform liefert das erfindungsgemäße Verfahren einen Sinterkörper, definiert durch das Polygon QTY1Y2, jedoch ausschließend die Linie QY2, von Figur 4, der eine Phasenzusammensetzung aufweist, bestehend aus AlN und einer zweiten Phasenmischung von Y₂ ⁰O ^un<^ ^Y4^A^2°9' ^wor;i-ⁿ die Gesamtmenge dieser zweiten Phasenmischung im Bereich von mehr als etwa 1,9 Volumprozent bis weniger als etwa 4,5 Volumprozent des Gesamtvolumens des Körpers liegt. Die Y~0-,-Phase kann kennzeichnenderweise im Bereich von einer Spurenmenge, d.h. einer durch Rontgenbeugungsanalyse zumindest nachweisbaren Menge, bis zu etwa 1,5 Volumprozent des Gesamtvolumens des Sinterkörpers liegen, und die Y,Al₂O_g-Phase liegt im Bereich von etwa 1,5 Volumprozent bis weniger als etwa 4,5 Volumprozent des Körpers. Das Polygon QTY1Y2 der Figur 4 hat eine Zusammensetzung, bestehend aus mehr als etwa 0,8 Äquivalentprozent bis etwa 2,0 Äquivalentprozent Yttrium, von etwa 98,0 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 99,2 Äquivalentprozent Aluminium, von mehr als etwa 1,55 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 3,15 Äquivalentprozent Sauerstoff und von mehr als etwa 96,85 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 98,45 Äquivalentprozent Stickstoff.

In dem erfindungsgemäßen Verfahren kann das Aluminiumnitridpulver von handelsgängiger oder technischer Qualität sein. Kennzeichnenderweise sollte es keine Verunreinigungen irgendwelcher Art enthalten, welche eine signifikant schädliche Wirkung auf die gewünschten Eigenschaften des resultierenden Sinterproduktes aufweisen. Das in dem erfindungsgemäßen Verfahren am Anfang eingesetzte Aluminiumnitridpulver enthält gewöhnlich Sauerstoff in einer Menge im Bereich von bis zu etwa 4,4 Gewichtsprozent und üblicherweise im Bereich von mehr als etwa

- 30 -

- -3ΤΓ-

0,5 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 4,0 Gewichtsprozent, d.h. bis zu etwa 4 Gewichtsprozent, und in einer Ausführungsform im Bereich von mehr als etwa 1,00 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 4,00 Gewichtsprozent. Typischerweise enthält ein im Handel verfügbares Aluminiumnitridpulver von etwa 1 ,5 Gewichtsprozent (2,6 Äguivalentprozent) bis etwa 3 Gewichtsprozent (5,2 Äquivalentprozent) Sauerstoff und derartige Pulver werden besonders wegen ihres wesentlich niedrigeren Preises bevorzugt.

Gewöhnlich hat das in der vorliegenden Erfindung als Ausgangs- *" material eingesetzte Aluminiumnitridpulver eine spezifische Oberfläche, die in einem weiten Bereich liegen kann und gewöhnlich bis zu etwa 10 m²/g beträgt. Häufig hat es eine spezifische Oberfläche von größer als etwa 1,0 m²/g, und besonders häufig von zumindest etwa 3,0 m²/g, üblicherweise größer als etwa 3,2 m²/g, und bevorzugt von zumindest etwa 3,4 m²/g.

Im allgemeinen hat das vorhandene Aluminiumnitridpulver in der vorliegenden Mischung, d.h. nachdem die Komponenten, gewöhnlich durch Mahlen, gemischt worden sind, eine spezifische Oberfläche, die in weitem Bereich liegen kann und die gewöhnlich bis zu etwa 10 m²/g beträgt. Häufig liegt sie höher als ^, etwa 1,0 m²/g bis etwa 10 m²/g, und besonders häufig im Bereich von etwa 3,2 m²/g bis etwa 10 m²/g, und bevorzugt von etwa 1,5 m^z/g bis etwa 5 m²/g, und in einer Ausführungsform von etwa 3,4 m²/g bis etwa 5 m²/g, gemäß der Messung der spezifischen Oberfläche nach der BET-Methode. Kennzeichnenderweise steigt die minimale Sintertemperatur einer gegebenen Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung mit ansteigender Teilchengröße des Aluminiumnitrids an.

Im allgemeinen hat das Yttriumoxid-(Y₉O^)-Additiv in der vor-

- 31 -

SA

liegenden Mischung eine spezifische Oberfläche, die in weitem Bereich liegen kann. Sie ist gewöhnlich größer als etwa 0,4 iri²/g und im allgemeinen größer als etwa 0,4 m²/g bis zu etwa 6,0 m²/g, gewöhnlich im Bereich von etwa 0,6 m^z/g bis etwa 5,0 m²/g, üblicherweise im Bereich von etwa 1,0 m²/g bis etwa 5,0 m²/g, und in einer Ausführungsform ist sie größer als 2,0 m²/g.

Bei der praktischen Durchführung dieser Erfindung wird der Kohlenstoff zur Desoxidation von Aluminiumnitridpulver in Form von freiem Kohlenstoff vorgesehen, welcher zu der Mischung als elementarer Kohlenstoff oder in Form eines kohlenstoffhaltigen Additivs, beispielsweise einer organischen Verbindung, die man unter Bildung von freiem Kohlenstoff thermisch zersetzen kann, zugegeben werden kann.

Das vorhandene kohlenstoffhaltige Additiv ist aus der Gruppe bestehend aus freiem Kohlenstoff, einem kohlenstoffhaltigen organischen Material, und Mischungen davon, ausgewählt. Das kohlenstoffhaltige organische Material pyrolysiert, d.h. zersetzt sich thermisch vollständig bei einer Temperatur im Bereich von etwa 50⁰C bis etwa 1000⁰C zu freiem Kohlenstoff und gasförmigem Zersetzungsprodukt, welches verdampft. In einer bevorzugten Ausführungsform ist das kohlenstoffhaltige Additiv freier Kohlenstoff, und bevorzugt ist es Graphit.

Verbindungen oder Materialien mit hohem Molekulargewicht sind die bevorzugten kohlenstoffhaltigen organischen Materialien zur Durchführung der Zugabe von freiem Kohlenstoff, da sie bei Pyrolyse gewöhnlich die erforderliche Ausbeute an teilchenförmigem freien Kohlenstoff von Submikron-Größe liefern. Beispiele derartiger aromatischer Materialien sind ein Phenolformaldehyd-Kondensatharz, bekannt als Novolak,

- 32 -

das in Aceton oder höheren Alkoholen, wie Butylalkohol/ löslich ist/ als auch viele der verwandten Kondensationspolymeren oder -harze, wie diejenigen von Resorcin-Formaldehyd, Anilin-Formaldehyd und Kresol-Formaldehyd. Eine andere zufriedenstellende Gruppe von Materialien sind Derivate von mehrkernigen aromatischen Kohlenwasserstoffen, die im Steinkohlenteer enthalten sind, wie Dibenzanthracen und Chrysen. Eine bevorzugte Gruppe sind Polymere von aromatischen Kohlenwasserstoffen, wie Polyphenylen oder Polymethylphenylen, die in aromatischen Kohlenwasserstoffen löslich sind.

Der vorhandene freie Kohlenstoff hat eine spezifische Oberfläche, die in einem weiten Bereich liegen kann und lediglich zumindest ausreichend sein muß, um die Desoxidation des vorliegenden Verfahrens zu bewirken. Im allgemeinen hat der freie Kohlenstoff eine spezifische Oberfläche von größer als etwa 10 m²/g, vorzugsweise größer als 20 m²/g, bevorzugter größer als etwa 100 m²/g, und besonders bevorzugt größer als 150 m²/g, gemessen nach der BET-Methode zur Bestimmung der Oberfläche, um einen innigen Kontakt mit dem AIN-Pulver für die Durchführung der Desoxidation desselben sicherzustellen.

Besonders bevorzugt hat der vorliegende freie Kohlenstoff eine spezifische Oberfläche, die so hoch wie möglich ist. Je feiner die Teilchengröße des freien Kohlenstoffs, d.h. je größer die spezifische Oberfläche ist, desto kleiner sind die Löcher oder Poren, die er in dem desoxidierten Preßling zurückläßt. Im allgemeinen ist die Menge der Flüssigphase, welche bei der Sintertemperatur zur Herstellung eines Sinterkörpers mit einer Porosität von weniger als etwa 1 Volumprozent des Körpers erzeugt werden muß, um so niedriger, je kleiner die Poren eines gegebenen desoxidierten Preßlings sind.

- 33 -

- 3-3~ -

Die Verarbeitung des Aluminiumnitridpulvers zu einem Preßling für die Desoxidation durch freien Kohlenstoff schließt das gesamte Mischen des Aluminiumnitridpulvers zur Herstellung der vorliegenden Mischung, die gesamte Formgebung der erhaltenen Mischung zur Herstellung des Preßlings, als auch die Handhabung und Lagerung des Preßlings vor seiner Desoxidation durch Kohlenstoff, ein. Die Verarbeitung des Aluminiumnitridpulvers zu einem Preßling für die Desoxidation durch freien Kohlenstoff wird in dem erfindungsgemäßen Verfahren zumindest teilweise ah der Luft durchgeführt, und das Alumiä"~" niumnitridpulver nimmt während eines derartigen Verarbeitens gewöhnlich Sauerstoff aus der Luft in einer Menge größer als etwa 0,03 Gewichtsprozent des Aluminiumnitrids auf, und irgendeine derartige Sauerstoffaufnahme ist steuerbar und reproduzierbar oder weicht nicht in signifikanter Weise ab, wenn sie unter den gleichen Bedingungen durchgeführt wird. Falls gewünscht, kann die Verarbeitung des Aluminiumnitridpulvers zu einem Preßling für die Desoxidation durch freien Kohlenstoff an der Luft durchgeführt werden.

Bei dem erfindungsgemäßen Verarbeiten von Aluminiumnitrid kann der Sauerstoff, den es aufnimmt, in irgendeiner beliebigen ^ Form sein, d.h. er kann anfänglich Sauerstoff oder anfänglich in irgendeiner anderen Form sein, wie beispielsweise Wasser. Die Gesamtmenge an von dem Aluminiumnitrid aus der Luft oder aus anderen Medien aufgenommenem Sauerstoff beträgt weniger als etwa 3,00 Gewichtsprozent,und ist gewöhnlich größer als etwa 0,03 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 3,00 Gewichtsprozent, und liegt üblicherweise im Bereich von etwa 0/10 Gewichtsprozent bis etwa 1,00 Gewichtsprozent und vorzugsweise im Bereich von etwa 0,15 Gewichtsprozent bis etwa 0,70 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gesamtgewicht des Aluminiumnitrids . Im allgemeinen hat das Aluminiumnitrid in der vorlie-

- 34 -

-Sa

genden Mischung und der Preßling vor der Desoxidation des Preßlings einen Sauerstoffgehalt von weniger als etwa 4,50 Gewichtsprozent und im allgemeinen ist der Gehalt größer als etwa 0,6 Gewichtsprozent, vorzugsweise größer als etwa 1,40 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 4,50 Gewichtsprozent, und üblicherweise liegt er im Bereich von etwa 2,00 Gewichtsprozent bis etwa 4,00 Gewichtsprozent und besonders üblich liegt er im Bereich von etwa 2,20 Gewichtsprozent bis etwa 3,50 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gesamtgewicht des Aluminiumnitrids .

Der Sauerstoffgehalt des als Ausgangsmaterial verwendeten Aluminiumnitridpulvers und der des Aluminiumnitrids in dem Preßling vor der Desoxidation ist durch Neutronenaktivierungsanalyse bestimmbar.

Ein Aluminiumnitrid in einem Preßling, das Sauerstoff in einer Menge von etwa 4,5 Gewichtsprozent oder mehr enthält, ist nicht erwünscht.

Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird eine gleichmäßige oder zumindest im wesentlichen gleichmäßige Mischung oder Dispersion des Aluminiumnitridpulvers, des Yttriumoxidpulvers und des kohlenstoffhaltigen Additivs, gewöhnlich in der Form eines freien Kohlenstoffpulvers, hergestellt und es kann eine derartige Mischung durch eine Anzahl von Arbeitsweisen erhalten werden. Vorzugsweise werden die Pulver in einer Kugelmühle, vorzugsweise in einem flüssigen Medium, bei Normaldruck und Umgebungstemperatur zur Herstellung einer gleichmäßigen oder im wesentlichen gleichmäßigen Dispersion gemahlen. Die Mahlkörper, welche gewöhnlich die Form von Zylindern oder Kugeln aufweisen, sollten keine signifikanten schädlichen Wirkungen auf die Pulver ausüben und sie bestehen daher

- 35 -

- 35- -

vorzugsweise aus Stahl oder polykristallinem Aluminiumnitrid, hergestellt vorzugsweise durch Sintern eines Preßlings aus Aluminiumnitridpulver von Mahlmedium-Größe und Y«O_-Sinteradditiv. Im allgemeinen haben die Mahlkörper einen Durchmesser von zumindest etwa 6,35 mm (1/4 inch) und gewöhnlich liegt der Durchmesser im Bereich von etwa 6,35 mm (1/4 inch) bis etwa 12,7 mm (1/2 inch). Das flüssige Medium sollte keine signifikant schädliche Wirkung auf die Pulver ausüben und ist vorzugsweise nicht-wässerig. Bevorzugterweise kann das flüssige Mischoder Mahlmedium vollständig bei einer Temperatur im Bereich von oberhalb Raum- oder Umgebungstemperatur bis unterhalb 300⁰C unter Zurücklassung der vorliegenden Mischung abgedampft werden. Es wird bevorzugt, daß das flüssige Mischmedium eine organische Flüssigkeit, wie Heptan oder Hexan, ist. Ebenso wird bevorzugt, daß das flüssige Mahlmedium ein Dispergiermittel für das Aluminiumnitridpulver enthält, wodurch eine gleichmäßige oder im wesentlichen gleichmäßige Mischung in einer wesentlich kürzeren Mahlzeit erhalten wird. Ein derartiges Dispergiermittel sollte in einer für das Dispergieren erforderlichen Menge angewandt werden und es sollte sich vollständig verdampfen oder zersetzen oder abdampfen lassen, ohne daß ein signifikanter Rückstand zurückbleibt, d.h. kein Rückstand, der in dem erfindungsgemäßen Verfahren bei einer erhöhten Temperatur von unterhalb 1000⁰C einen signifikanten Einfluß hat. Im allgemeinen liegt die Menge eines derartigen Dispergiermittels zwischen etwa 0,1 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 3 Gewichtsprozent des Aluminiumnitridpulvers, und im allgemeinen ist es eine organische Flüssigkeit, vorzugsweise ölsäure.

Bei der Verwendung von Mahlkörpern aus Stahl bleibt in der getrockneten Dispersion oder Mischung ein Rückstand von Stahl oder Eisen zurück, der im Bereich einer nachweisbaren Menge bis zu etwa 3,0 Gewichtsprozent der Mischung liegen kann.

- 36 -

Sb

Dieser Rückstand von Stahl oder Eisen in der Mischung hat keine signifikante Wirkung auf das erfindungsgemäße Verfahren oder auf die Wärmeleitfähigkeit des erhaltenen Sinterkörpers .

Die flüssige Dispersion kann mittels einer Anzahl von herkömmlichen Arbeitsweisen zum Entfernen oder Abdampfen der Flüssigkeit und zur Herstellung der vorliegenden teilchenförmigen Mischung getrocknet werden. Falls gewünscht, kann das Trocknen an der Luft durchgeführt werden. Das Trocknen einer gemahlenen flüssigen Dispersion an der Luft bewirkt, daß das Aluminiumnitrid Sauerstoff aufnimmt und eine derartige Sauerstoffaufnahme ist, falls sie unter den gleichen Bedingungen durchgeführt wird, reproduzierbar, oder unterscheidet sich nicht in signifikanter Weise. Die Dispersion kann auch, falls dies gewünscht wird, sprühgetrocknet werden.

Ein festes kohlenstoffhaltiges organisches Material wird vorzugsweise in Form einer Lösung zur Beschichtung der Aluminiumnitridteilchen zugemischt. Das Lösungsmittel ist vorzugsweise nicht-wässerig. Die feuchte Mischung kann dann zur Entfernung des Lösungsmittels unter Bildung der vorliegenden Mischung behandelt werden. Das Lösungsmittel kann mittels einer Anzahl von Arbeitsweisen, wie beispielsweise durch Verdampfen oder durch Gefriertrocknung, d.h. durch Absublimieren des Lösungsmittels im Vakuum von der gefrorenen Dispersion, entfernt werden. Auf diese Weise wird ein im wesentlichen gleichmäßiger überzug des organischen Materials auf dem Aluminiumnitridpulver erzielt, der bei der Pyrolyse eine im wesentlichen gleichmäßige Verteilung von freiem Kohlenstoff liefert.

Die vorliegende Mischung wird an der Luft zu einem Preßling

- 37 -

geformt/ oder es schließt das Aussetzen des Aluminiumnitrids in der Mischung gegenüber der Luft ein. Das Formen der vorliegenden Mischung zu einem Preßling kann mittels einer Anzahl von Arbeitsweisen, wie Extrusion, Spritzen, Formstanzen, isostatisches Pressen, Schlickerguß, Walζverdichtung oder -formen oder Bandgießen, zur Herstellung des Preßlings mit der gewünschten Form durchgeführt werden. Irgendwelche Schmiermittel, Bindemittel oder ähnliche Hilfsmaterialien für die Formgebung, die zur Unterstützung des Formens der Mischung verwendet werden, sollten im wesentlichen keinen verschlechternden Effekt auf den Preßling oder den gemäß der Erfindung erhaltenen Sinterkörper haben. Derartige Hilfsmaterialien für die Formgebung sind bevorzugterweise solche des Typs, der beim Erhitzen auf relativ niedrige Temperaturen, vorzugsweise auf Temperaturen von unterhalb 400⁰C, abdampft und keinen signifikanten Rest zurückläßt. Vorzugsweise hat der Preßling nach dem Entfernen der Hilfsmaterialen für die Formgebung eine Porosität von weniger als 60 %, und besonders bevorzugt von weniger als 50 %, um die Verdichtung während des Sinterns zu fördern.

Wenn der Preßling kohlenstoffhaltiges organisches Material als Quelle für freien Kohlenstoff enthält, wird er auf eine Temperatur im Bereich von etwa 50⁰C bis etwa 1000⁰C zur Pyrolyse, d.h. zur thermischen Zersetzung, erhitzt, wobei das organische Material den freien Kohlenstoff und gasförmiges Zersetzungsprodukt, welches verdampft, vollständig erzeugt. Die thermische Zersetzung des kohlenstoffhaltigen organischen Materials wird vorzugsweise in einem Vakuum oder bei Normaldruck in einer nichtoxidierenden Atmosphäre durchgeführt. Vorzugsweise ist die nichtoxidierende Atmosphäre, in welcher die thermische Zersetzung durchgeführt wird, aus der Gruppe bestehend aus Stickstoff, Wasserstoff, einem Edelgas,

- 38 -

-M- SS

wie Argon, und Mischungen daraus, ausgewählt, und besonders bevorzugt ist sie Stickstoff, oder eine Mischung von zumindest etwa 25 Volumprozent Stickstoff und einem Gas, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Wasserstoff, einem Edelgas, wie Argon, und Mischungen daraus. In einer Ausführungsform ist die nichtoxidierende Atmosphäre eine Mischung von Stickstoff und etwa 1 Volumprozent bis etwa 5 Volumprozent Wasserstoff.

Die durch die Pyrolyse des kohlenstoffhaltigen organischen Materials eingeführte tatsächliche Menge an freiem Kohlenstoff kann durch Pyrolysieren des organischen Materials allein und Feststellung des Gewichtsverlustes bestimmt werden. Vorzugsweise wird die thermische Zersetzung des organischen Materials in dem vorliegenden Preßling in dem Sinterofen durchgeführt, wenn die Temperatur auf die Desoxidationstemperatur ansteigt, d.h. auf die Temperatur, bei welcher der erhaltene freie Kohlenstoff mit dem Sauerstoffgehalt des AlN reagiert.

Wechselweise kann in dem erfindungsgemäßen Verfahren Yttriumoxid über eine Yttriumoxid-Vorstufe vorgesehen werden. Der Ausdruck Yttriumoxid-Vorstufe bedeutet irgendeine orga- ^- nische oder anorganische Verbindung, welche sich bei einer Temperatur von unterhalb etwa 1200⁰C unter Bildung von Yttriumoxid und Gas als Nebenprodukt vollständig zersetzt, wobei das Gas, ohne Verunreinigungen in dem Sinterkörper zurückzulassen, was für die Wärmeleitfähigkeit schädlich wäre, verdampft. In dem erfindungsgemäßen Verfahren brauchbare repräsentative Vertreter der Vorstufen von Yttriumoxid sind Yttriumacetat, Yttriumcarbonat, Yttriumoxalat, Yttriumnitrat, Yttriumsulfat und Yttriumhydroxid.

Wenn der Preßling eine Vorstufe für Yttriumoxid enthält, wird

- 39 -

er bis auf eine Temperatur von etwa 1200⁰C erhitzt, um die Vorstufe thermisch zu zersetzen und hierdurch Yttriumoxid zu erhalten. Eine derartige thermische Zersetzung wird in einer nichtoxidierenden Atmosphäre, vorzugsweise in einem Vakuum oder bei Normaldruck, durchgeführt, und vorzugsweise ist die Atmosphäre ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Stickstoff, Wasserstoff, einem Edelgas, wie Argon, und Mischungen daraus. Vorzugsweise ist sie Stickstoff, oder eine Mischung von zumindest etwa 25 Volumprozent Stickstoff und einem Gas, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Wasserstoff, einem Edelgas, wie Argon, und Mischungen daraus. In einer Ausführungsform der Erfindung ist es eine Mischung von Stickstoff und von etwa 1 Volumprozent bis etwa 5 Volumprozent Wasserstoff.

Die gemäß Erfindung durchgeführte Desoxidation von Aluminiumnitrid mit Kohlenstoff, d.h. die Kohlenstoff-Desoxidation, umfaßt das Erhitzen des Preßlings, bestehend aus Aluminiumnitrid, freiem Kohlenstoff und Yttriumoxid auf Desoxidationstemperatur, um den freien Kohlenstoff mit zumindest einer ausreichenden Menge des in dem Aluminiumnitrid enthaltenen Sauerstoffs zur Bildung eines desoxidierten Preßlings umzusetzen, der eine Zusammensetzung aufweist, definiert und umfaßt durch das Polygon PlNlKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PlJ, der Figuren 3 oder 4. Diese Desoxidation mit Kohlenstoff wird bei einer Temperatur im Bereich von etwa 135O⁰C bis zu einer Temperatur durchgeführt, bei welcher die Poren des Preßlings offenbleiben, d.h. bis zu einer Temperatur, welche zur Desoxidation des Preßlings ausreichend ist, jedoch unterhalb der Porenschließtemperatur liegt, gewöhnlich bis zu etwa 1800⁰C, und vorzugsweise wird sie bei einer Temperatur von etwa 1600⁰C bis 1650⁰C durchgeführt.

Die Kohlenstoff-Desoxidation wird, vorzugsweise bei Normal-

- 40 -

druck, in einer gasförmigen, stickstoffenthaltenden, nichtoxidierenden Atmosphäre durchgeführt, welche ausreichend Stickstoff enthält, um die Desoxidation des Aluminiumnitrids zu erleichtern. In Übereinstimmung mit der vorliegenden Erfindung ist Stickstoff eine erforderliche Komponente für die Durchführung der Desoxidation des Preßlings. Vorzugsweise ist die stickstoffenthaltende Atmosphäre Stickstoff, oder sie ist eine Mischung von zumindest etwa 25 Volumprozent Stickstoff und einem Gas, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Wasserstoff, einem Edelgas, wie Argon, und Mischungen daraus. Ebenso wird es bevorzugt, daß die stickstoffenthaltende Atmosphäre aus einer Mischung von Stickstoff und Wasserstoff besteht, insbesondere aus einer Mischung, die bis zu etwa 5 Volumprozent Wasserstoff enthält.

Die zur Durchführung der erfindungsgemäßen Kohlenstoff-Desoxidation des Preßlings erforderliche Zeit kann empirisch bestimmt werden und hängt in hohem Maße von der Dicke des Preßlings, als auch von der Menge des freien Kohlenstoffs, den dieser enthält, ab, d.h. die Kohlenstoff-Desoxidationszeit erhöht sich mit steigender Dicke des Preßlings und mit steigenden Mengen an in dem Preßling enthaltenen freien Kohlenstoff. Die Kohlenstoff-Desoxidation kann durchgeführt werden, wenn der Preßling auf Sintertemperatur erhitzt wird, vorausgesetzt, daß es die Heizgeschwindigkeit erlaubt, die Desoxidation zu beenden, während die Poren des Preßlings offen sind und eine derartige Heizgeschwindigkeit kann empirisch bestimmt werden. Ebenso hängt bis zu einem gewissen Ausmaß die Kohlenstoff-Desoxidationszeit von der Desoxidationstemperatur, der Teilchengröße und der Gleichmäßigkeit der teilchenförmigen Mischung des Preßlings ab, d.h., die Desoxidationszeit ist um so kürzer, je höher die Desoxidationstemperatur, je kleiner die Teilchengröße und je einheit-

- 41 -

licher die Mischung ist. Ebenso hängt bis zu einem gewissen Ausmaß die Desoxidationszeit von der Endlage auf dem Phasendiagramm ab, d.h. die Desoxidationszeit wird größer, wenn man sich der Linie NlK nähert. Typischerweise liegt die Kohlenstoff-Desoxidationszeit im Bereich von etwa 1/4 bis etwa 1,5 Stunden.

Vorzugsweise wird der Preßling in dem Sinterofen desoxidiert, indem man ihn für die erforderliche Zeit auf Desoxidationstemperatur hält und anschließend die Temperatur auf Sintertemperatur steigert. Die Desoxidation des Preßlings muß beendet sein, bevor das Sintern die Poren in dem Preßling verschließt und verhindert, daß gasförmiges Produkt daraus verdampft und hierdurch die Herstellung des erfindungsgemäßen Sinterkörpers verhindert.

Bei der erfindungsgemäßen Desoxidation mit Kohlenstoff reagiert der freie Kohlenstoff mit dem Sauerstoff des Aluminiumnitrids unter Bildung von gasförmigem Kohlenmonoxid, welches verdampft. Es wird angenommen, daß die nachfolgende Desoxidationsreaktion abläuft, in welcher der Sauerstoffgehalt des Aluminiumnitrids als Al₃O₃ angegeben ist: Al₂O₃ + 3 C + N₂ * 3 CO, , + 2 AlN (II)

In der durch den Kohlenstoff bewirkten Desoxidation wird gasförmiges, kohlenstoffenthaltendes Produkt gebildet, welches verdampft und hierdurch den freien Kohlenstoff entfernt.

Wenn der Preßling vor der Desoxidation mit einer zu großen Heizgeschwindigkeit durch den Bereich der Kohlenstoff-Desoxidationstemperatur bis zur Sintertemperatur geführt wird, wobei eine derartige zu große Geschwindigkeit in hohem Maße von der Zusammensetzung des Preßlings und der Menge an Koh-

- 42 -

lenstoff, den dieser enthält, abhängen würde, tritt die erfindungsgemäße Kohlenstoff-Desoxidation nicht ein, d.h. es erfolgt eine Desoxidation in unzureichendem Ausmaß, und es geht durch die nachfolgenden Reaktionen III und/oder IIIA

C + AlN -> AlCN, . (III)

C + 1/2 N₂ ^ CN_(g) (IIIA)

eine signifikante Menge an Kohlenstoff verloren.

Die zur Herstellung des erfindungsgemäß desoxidierten Preßlings erforderliche spezifische Menge an freiem Kohlenstoff kann durch eine.Anzahl von Arbeitsweisen ermittelt werden. Sie kann empirisch bestimmt werden. Vorzugsweise wird eine angenäherte Ausgangsmenge an Kohlenstoff aus Gleichung II berechnet, das heißt, die in Gleichung II gezeigte stöchiometrische Menge für Kohlenstoff, und bei der Verwendung einer derartigen angenäherten Menge wird es nur eine oder einige wenige Versuchsreihen erfordern, die in dem erfindungsgemäßen Verfahren zur Herstellung des erfindungsgemäßen Sinterkörpers benötigte Kohlenstoffmenge zu bestimmen, wenn zuviel oder zuwenig Kohlenstoff zugesetzt worden war. Kennzeichnenderweise kann dies durch Bestimmen der Porosität des 'Sinterkörpers und durch Analysieren desselben auf Kohlenstoff und durch Röntgenbeugungsanalyse, erfolgen. Wenn der Preßling zuviel Kohlenstoff enthält, wird der resultierende desoxidierte Preßling schwierig zu sintern sein und wird nicht zur Bildung des erfindungsgemäßen Sinterkörpers mit einer Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent und vorzugsweise von weniger als etwa 4 Volumprozent des Sinterkörpers führen, oder der Sinterkörper wird Kohlenstoff in einer überschüssigen Menge enthalten. Wenn der Preßling zuwenig Kohlenstoff enthält, wird die Röntgenbeugungsanalyse des resultierenden Sinterkörpers keine Y~O,-Phase zeigen und seine Zusammensetzung ist durch das Polygon PlNlKJ,

- 43 -

nicht einschließend die Linien KJ und PlJ, von Figur 4, nicht definiert oder umfaßt.

Die zur Durchführung der erfindungsgemäßen Desoxidation verwendete Menge an freiem Kohlenstoff sollte den erfindungsgemäßen desoxidierten Preßling bilden, wobei keine signifikante Menge Kohlenstoff in irgendeiner Form zurückbleibt, d.h. keine Menge an Kohlenstoff in irgendeiner Form, die einen signifikant schädlichen Einfluß auf den Sinterkörper haben würde. Genauer gesagt sollte keine Kohlenstoffmenge in ir- ζ~' gendeiner Form in dem desoxidierten Preßling zurückbleiben, welche die Herstellung des erfindungsgemäßen Sinterkörpers verhindern würde, d.h. irgendein Kohlenstoffgehalt in dem Sinterkörper sollte niedrig genug sein, so daß der Sinterkörper eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25⁰C aufweist. Im allgemeinen kann der erfindungsgemäße Sinterkörper Kohlenstoff in irgendwelcher Form in einer Spurenmenge enthalten, d.h. gewöhnlich weniger als etwa 0,08 Gewichtsprozent, vorzugsweise in einer Menge von weniger als etwa 0,065 Gewichtsprozent, besonders bevorzugt weniger als etwa 0,04 Gewichtsprozent, und ganz besonders bevorzugt weniger als 0,03 Gewichtsprozent des Gesamtgewichts des Sinterkörpers .

Eine signifikante Menge an Kohlenstoff in irgendeiner Form, welche in dem Sinterkörper zurückbleibt, setzt seine Wärmeleitfähigkeit in signifikanter Weise herab. Eine Kohlenstoffmenge in irgendeiner Form von mehr als etwa 0,065 Gewichtsprozent des Sinterkörpers führt wahrscheinlich zu einer signifikanten Verringerung seiner Wärmeleitfähigkeit.

Der erfindungsgemäße desoxidierte Preßling wird verdichtet, d.h. flüssigphasen-gesintert, bei einer Temperatur, welche

- 44 -

eine Sintertemperatur für die Zusammensetzung des desoxidierten Preßlings zur Herstellung des erfindungsgemäßen polykristallinen Körpers mit einer Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent, und vorzugsweise von weniger als etwa 4 Volumprozent des Sinterkörpers, ist. Für die erfindungsgemäßen Zusammensetzungen, definiert und umfaßt durch das Polygon PlNlKJ der Figur 4, ausschließend die Linien KJ und PlJ, beträgt diese Sintertemperatur im allgemeinen zumindest etwa 1860⁰C und liegt gewöhnlich im Bereich von etwa 186O⁰C bis etwa 2050⁰C, wobei die minimale Sintertemperatur im allgemeinen von etwa 1860⁰C für eine Zubereitung, repräsentiert durch einen Punkt nahe oder sehr nahe dem Punkt J, bis im allgemeinen etwa 1960⁰C für eine Zubereitung, repräsentiert durch einen Punkt nahe dem Punkt K bis etwa 198O⁰C am Punkt Nl ansteigt und weniger als etwa 2000⁰C für eine Zubereitung nahe dem Punkt Pl von Figur 4 beträgt. Die minimale Sintertemperatur hängt sehr stark von der Zusammensetzung und weniger stark von der Teilchengröße ab.

Genauer gesagt, liegt die minimale Sintertemperatur für den erfindungsgemäßen desoxidierten Preßling mit einer konstanten Teilchengröße gemäß der vorliegenden Erfindung bei einer Zusammensetzung, die durch einen Punkt nahe dem Punkt J innerhalb des Polygons PlNlKJ repräsentiert wird und eine derartige Temperatur steigt an, wenn sich die Zusammensetzung vom Punkt J weg nach irgendeinem Punkt auf der Linie KNlPl bewegt.

Kennzeichnenderweise ist die minimale Sintertemperatur in hohem Maße von der Zusammensetzung (d.h. der Lage in dem Phasendiagramm von Figur 4), der Gründichte des Preßlings, d.h. der Porosität des Preßlings nach Entfernung der Hilfsmaterialien für die Formgebung, jedoch vor der Desoxidation,

- 45 -

der Teilchengröße des Aluminiumnitrids, und in einem viel geringeren Ausmaß von der Teilchengröße des Yttriumoxids und des Kohlenstoffs, abhängig. Die minimale Sintertemperatur steigt innerhalb des Polygons PlNlKJ an, wenn sich die Zusammensetzung von nahe oder nahebei dem Punkt J bis zur Linie KNlPl bewegt, wenn die Gründichte des Preßlings abnimmt, und wenn die Teilchengröße von Aluminiumnitrid, und in einem viel geringeren Ausmaß, von Yttriumoxid und Kohlenstoff ansteigt. Beispielsweise variiert für eine Zusammensetzung, repräsentiert durch einen Punkt innerhalb des Polygons PlNlKJ von Figur 4 und dem Punkt J am nächsten liegend, die minimale Sintertemperatur von etwa 186O⁰C für die Teilchengrößenkombination von Aluminiumnitrid, Yttriumoxid und Kohlenstoff von etwa 5,0 m^a/g, 2,8 m-Vg bzw. 200 m²/g bis etwa 1890⁰C für die Teilchengrößenkombination von Aluminiumnitrid, Yttriumoxid und Kohlenstoff von etwa 0,5 m^z/g, 0,5 m²/g bzw. 20 m²/g. Ebenso variiert auch die minimale Sintertemperatur am Punkt K, oder einer, durch einen dem Punkt K innerhalb des Polygons PlNlKJ am nächsten liegenden Punkt repräsentierten Zusammensetzung von etwa 196O⁰C für die Teilchengrößenkombination von AlN, Y₂ ⁰O ^und Kohlenstoff von etwa 5,0 mVg, 2,8 m²/g bzw. 200 m²/g, bis etwa 2000°C für die Teilchengrößenkombination von AlN, Y₂°3 ^un<^ Kohlenstoff von etwa 1,2 m²/g, 0,6 m²/g bzw. 20 m²/g. Beispielsweise ist auch am Punkt Nl die minimale Sintertemperatur für die Teilchengrößenkombination von AlN, Y₂ ⁰O ^und Kohlenstoff von etwa 5,0 m²/g, 2,8 m²/g bzw. 200 m²/g etwa 1980⁰C.

Zur Durchführung der erfindungsgemäßen Flüssigphasen-Sinterung enthält der vorliegende desoxidierte Preßling ausreichend Äquivalentprozente von Y und O zur Bildung einer ausreichenden Menge von Flüssigphase bei Sintertemperatur zur Verdichtung des Kohlenstoff-desoxidierten Preßlings zur Bildung des erfindungsgemäßen Sinterkörpers. Die vorliegende

- 46 -

minimale Verdichtung, d.h. Sinterungstemperatur, hängt von der Zusammensetzung des desoxidierten Preßlings, d.h. der Menge an Flüssigphase, die erzeugt wird, ab. Für eine in der vorliegenden Erfindung verwendbare Sintertemperatur muß kennzeichnenderweise in der besonderen Zusammensetzung des desoxidierten Preßlings zumindest ausreichend Flüssigphase erzeugt sein, um die erfindungsgemäße Flüssigphasen-Sinterung unter Bildung des erfindungsgemäßen Produkts durchzuführen. Für eine gegebene Zusammensetzung ist die Sintertemperatur um so niedriger, je kleiner die gebildete Menge an Flüssigphase ist, d.h. die Verdichtung wird mit abnehmender Sintertemperatur schwieriger. Jedoch liefert eine Sintertemperatur von höher als etwa 2050⁰C keinen signifikanten Vorteil.

In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung liegt die Sintertemperatur für die Bildung des erfindungsgemäßen polykristallinen Körpers im Bereich von etwa 1910⁰C bis etwa 2050⁰C, und in einer anderen Ausführungsform von etwa 1965°C bis etwa 2050⁰C, und in einer anderen Ausführungsform von etwa 197O⁰C bis etwa 2050⁰C, und in noch einer anderen Ausführungsform von etwa 1950⁰C bis etwa 2000⁰C, und in noch einer weiteren Ausführungsform von etwa 1910⁰C bis etwa 195O⁰C.

Für durch das Polygon QTXJ, ausschließend die Linien QJ und XJ, der Figur 4, definierten und umfaßten Zusammensetzungen liegt die Sintertemperatur im Bereich von etwa 1910⁰C bis etwa 2000⁰C, und die minimale Sintertemperatur zur Bildung des erfindungsgemäßen Sinterkörpers mit einer Porosität von weniger als etwa 2 Volumprozent des Körpers beträgt etwa 1910⁰C.

Der desoxidierte Preßling wird gesintert, vorzugsweise bei Normaldruck, in einer gasförmigen, Stickstoffenthaltenden,

- 47 -

nichtoxidierenden Atmosphäre/ welche zumindest ausreichend Stickstoff enthält, um einen signifikanten Gewichtsverlust an Aluminiumnitrid zu verhindern. Gemäß der vorliegenden Erfindung ist Stickstoff eine notwendige Komponente der Sinterungsatmosphäre , um irgendeinen signifikanten Gewichtsverlust von AlN während des Sinterns zu verhindern, und ebenso auch um die Desoxidationsbehandlung zu optimieren und den Kohlenstoff zu entfernen. Der signifikante Gewichtsverlust des Aluminiumnitrids kann in Abhängigkeit seines Verhältnisses von spezifischer Oberfläche zu Volumen variieren, d.h. in Abhängigkeit von der Form des Körpers, beispielsweise, ob er in Form eines dünnen oder eines dicken Bandes vorliegt. Als Ergebnis liegt der signifikante Gewichtsverlust von Aluminiumnitrid im allgemeinen im Bereich von über etwa 5 Gewichtsprozent bis über etwa 10 Gewichtsprozent des Aluminiumnitrids. Vorzugsweise ist die stickstoffenthaltende Atmosphäre Stickstoff, oder sie ist eine Mischung von zumindest etwa 25 Volumprozent Stickstoff und einem Gas, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Wasserstoff, einem Edelgas, wie Argon, und Mischungen daraus. Ebenso wird es bevorzugt, daß die stickstoffenthaltende Atmosphäre aus einer Mischung von Stickstoff und Wasserstoff, insbesondere aus einer Mischung, die von etwa 1 Volumprozent bis etwa 5 Volumprozent Wasserstoff enthält, besteht.

Die Sinterungszeit kann empirisch bestimmt werden. Sinterungszeiten liegen typischerweise im Bereich von etwa 40 Minuten bis etwa 90 Minuten.

In einer Ausführungsform, d.h. der Zusammensetzung, definiert durch das Polygon PlNlKJ, jedoch nicht einschließend die Linien NlK, PU und KJ, von Figur 4, worin das Aluminiumnitrid in dem Kohlenstoff-desoxidierten Preßling Sauerstoff enthält, das

- 48 -

Yttriumoxid ferner das Aluminiumnitrid durch Umsetzen mit dem Sauerstoff unter Bildung von Y₄Al₃Og und Y₂ ⁰O äesoxidiert, wobei auf diese Weise die Menge des Sauerstoffs in dem AlN-Gitter zur Bildung des erfindungsgemäßen Sinterkörpers mit einer Phasen-Zusammensetzung, bestehend aus AlN und einer zweiten Phasen-Mischung, bestehend aus Y₃O₃ ^un(^ ^Y4^A-*-2°9 9^esenkt wird.

In einer anderen Ausführungsform, d.h. der Linie NlK, jedoch ausschließend Punkt K, von Figur 4, bei welcher das Aluminiumnitrid in dem Kohlenstoff-desoxidierten Preßling Sauerstoff in einer Menge enthält, die signifikant kleiner ist als diejenige des Polygons PlNlKJ, jedoch nicht einschließend die Linien NlK, PlJ und KJ, von Figur 4, hat der erhaltene Sinterkörper eine Phasen-Zusammensetzung, bestehend aus AlN und YpO^.

Der erfindungsgemäß gesinterte polykristalline Körper ist ein drucklos gesinterter Keramikkörper. Unter drucklosem Sintern ist hier das Verdichten oder Verfestigen des desoxidierten Preßlings ohne die Anwendung von mechanischem Druck zu einem Keramikkörper mit einer Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent, und vorzugsweise von weniger als etwa 4 Volumprozent, zu verstehen.

Der polykristalline Körper der vorliegenden Erfindung ist in Flüssigphase gesintert. Das heißt, er sintert infolge der Anwesenheit einer Flüssigphase, die bei der Sintertemperatur flüssig und reich an Yttrium und Sauerstoff ist und etwas Aluminium und Stickstoff enthält. In dem erfindungsgemäßen polykristallinen Körper haben die Aluminiumkörner etwa die gleichen Dimensionen in allen Richtungen, und sind nicht länglich oder scheibenförmig geformt. Im allgemeinen hat das AlN in dem erfindungsgemäßen polykristallinen Körper eine durchschnittliche Korngröße im Bereich von etwa 1 μΐη (1 Mikron) bis etwa

- 49 -

20 μπι (20 Mikron) . Eine intergranulare zweite Phase von Y₀C₃ r

oder eine Mischung von Y₂°3 ^un<^ ^Y4^A^2°9 ^^{st ent}3-^an<? irgendwelcher der AlN-Korngrenzen zugegen. Die Morphologie der Mikrostruktur des erfindungsgemäßen Sinterkörpers zeigt an, daß diese intergranulare zweite Phase bei der Sintertemperatur eine Flüssigkeit war. Wenn sich die Zusammensetzung der Linie KJ in Figur 4 nähert, steigt die Menge der Flüssigphase an und die AIN-Körner in dem erfindungsgemäßen Sinterkörper werden stärker abgerundet und haben eine glattere Oberfläche. Wenn sich die Zusammensetzung von der Linie KJ in s~- Figur 4 wegbewegt und den Punkt Pl erreicht, nimmt die Menge der Flüssigphase ab und die AIN-Körner in dem erfindüngsgemäßen Sinterkörper werden weniger abgerundet und die Ecken der Körner werden schärfer.

Der erfindungsgemäße Sinterkörper hat eine Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent, und im allgemeinen von weniger als etwa 4 Volumprozent des Sinterkörpers. Vorzugsweise hat der erfindungsgemäße Sinterkörper eine Porosität von weniger als etwa 2 % und besonders bevorzugt von weniger als etwa 1 Volumprozent des Sinterkörpers. Irgendwelche Poren in dem Sinterkörper sind von feiner Größe, und im allgemeinen _ sind sie kleiner als etwa 1 μπι (1 Mikron) im Durchmesser. Die Porosität kann durch genormte metallographische Verfahren und durch genormte Dichtemessungen bestimmt werden.

Das erfindungsgemäße Verfahren ist ein gesteuertes Verfahren zur Herstellung eines Sinterkörpers von Aluminiumnitrid mit einer Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25°C, und vorzugsweise von größer als 1,50 W/cm.K bei 25°C. Im allgemeinen ist die Wärmeleitfähigkeit des erfindungsgemäßen polykristallinen Körpers kleiner als diejenige feines Einkristalls hoher Reinheit von Aluminiumnitrid, die etwa 2,8 W/cm.K

- 50 -

- -err-

bei 25°C beträgt. Wenn das gleiche Verfahren und die gleichen Bedingungen über das gesamte erfindungsgemäße Verfahren hinweg angewandt werden, hat der erhaltene Sinterkörper eine Wärmeleitfähigkeit und eine Zusammensetzung, die reproduzierbar ist oder nicht signifikant abweicht. Ganz allgemein wird die Wärmeleitfähigkeit mit einer Abnahme in Volumprozenten der zweiten Phase und, für eine gegebene Zusammensetzung, mit einem Anstieg in der Sintertemperatur erhöht.

In dem erfindungsgemäßen Verfahren nimmt Aluminiumnitrid Sauerstoff in einer gesteuerten oder in einer im wesentlichen gesteuerten Weise auf. Wenn das gleiche Verfahren und die gleichen Bedingungen in dem erfindungsgemäßen Verfahren angewandt werden, ist die Menge an durch Aluminiumnitrid aufgenommenem Sauerstoff kennzeichnenderweise reproduzierbar oder weicht nicht wesentlich ab. Außerdem nimmt in dem erfindungsgemäßen Verfahren Yttriumoxid im Gegensatz zu Yttrium, Yttriumnitrid und Yttriumhydrid keinen, oder keine wesentliche Menge Sauerstoff aus Luft oder anderen Medien auf. Genauer gesagt nimmt Yttriumoxid oder die vorliegende Vorstufe dafür in dem erfindungsgemäßen Verfahren keinerlei Mengen an Sauerstoff in irgendeiner Form aus der Luft oder anderen Medien auf, die irgendeine signifikante Wirkung auf die Steuerbarkeit oder die Reproduzierbarkeit des erfindungsgemäßen Verfahrens haben würden. Irgendwelcher Sauerstoff, den Yttriumoxid in dem erfindungsgemäßen Verfahren aufnehmen mag, ist so geringfügig, daß keinerlei Wirkung oder keinerlei signifikante Wirkung auf die Wärmeleitfähigkeit oder die Zusammensetzung des erhaltenen Sinterkörpers ausgeübt wird.

Beispiele für die Berechnungen von Äguivalentprozenten sind nachfolgend angegeben:

- 51 -

Für ein AlN-Ausgangspulver im Gewicht von 89,0 g, für das 2,3 Gewichtsprozent Sauerstoff als Gehalt gemessen worden waren, wird angenommen, daß der gesamte Sauerstoff an AlN als Al₂O., gebunden ist und daß die gemessenen 2,3 Gewichtsprozent Sauerstoff als 4,89 Gewichtsprozent Al₃O₃ vorliegen, so daß für das AlN-PuIver angenommen wird, daß es aus 84,65 g AlN und 4,35 g Al₃O₃ besteht.

Eine Mischung wird gebildet, bestehend aus 89,0 g des AlN-Ausgangspulvers, 4,72 g Y₃O₃ ^{und 1}'⁴ 9 freiem Kohlenstoff.

Während der Verarbeitung nimmt dieses AlN-Pulver weiteren Sauerstoff infolge von Reaktionen, ähnlich der nachfolgenden Reaktionsgleichung IV,

2 AlN + 3 H₂O + Al₃O₃ + . 2 NH₃ (IV) auf und enthält nun 2,6 Gewichtsprozent Sauerstoff.

Der nun erhaltene Preßling hat die nachfolgende Zusammensetzung:

89,11 g AlN-Pulver, enthaltend 2,6 Gewichtsprozent Sauerstoff (84,19 g AlN + 4,92 g Al₃O₃), 4,72 g Y₀O- und 1,4 g Kohlenstoff.

Es wird angenommen, daß der gesamte Kohlenstoff während der Desoxidation des Preßlings mit Al₃O₃ nach der Gleichung V reagiert:

Al₃O₃ + 3 C + N₂ -*■ 2 AlN + 3 C0_(q) (V)

In der vorliegenden Erfindung wird der Kohlenstoff Y₀O₁ nicht reduzieren, jedoch anstelle dessen wird Al₃O₃ reduziert.

Nachdem die Reaktion V beendet ist, hat der desoxidierte . - 52 -

Preßling nun die nachfolgende Zusammensetzung, die auf Basis der Reaktionsgleichung V berechnet wurde: 88,34 g AlN-PuIver mit einem Gehalt von 0,5 Gewichtsprozent Sauerstoff (87,38 g AlN + 0,96 g Al₂O₃) und 4,72 g Y₃O₃.

Aus dieser gewichtsmäßigen Zusammensetzung kann die Zusammensetzung in Äquivalentprozent wie folgt berechnet werden:

	Gewicht (g)
AlN	87,38
Al₂O₃	0,958
Y₂O₃	4,72

Mole

2,132

9,40 χ 2,090 χ

-3
-2

Äquivalente	,395
6	,05640
0	,125
0

GESAMTÄQUIVALENTE = 6,577

V = Wertigkeit

M = Mole =

MG = Molekulargewicht Äq = Äquivalente
Äq = M X V

Wertigkeiten: Al = +3

Y = +3

N = -3

0 = -2

Äq-% Y in desoxidiertem Preßling =

Anzahl der Y-Äq

Anzahl der Y-Äq + Anzahl der Al-Äq

x 100 % = 1,91

χ 100 %

Äq-% 0 in desoxidiertem Preßling =

Anzahl der Q-Äq

Anzahl der O-Äq + Anzahl der N-Äq _ 5,64 +0,125

χ 100 %

6,577

χ 100 % = 2,76

(VI)

(VII) (VIII)

- 53 -

Dieser desoxidierte Preßling als auch der Sinterkörper enthalten etwa 1,91 Äquivalentprozent Y und etwa 2,76 Äquivalentprozent Sauerstoff.

Zur Herstellung des erfindungsgemäßen Sinterkörpers mit einem Gehalt von 2,0 Äquivalentprozent Y und 2,8 Äquivalentprozent O, d.h. bestehend aus 2 Äquivalentprozent Y, 98 Aquivalentprozent Al, 2,8 Äquivalentprozent 0 und 97,2 Äquivalentprozent N, unter Verwendung eines AlN-Pulvers, gemessen mit einem Gehalt von 2,3 Gewichtsprozent Sauerstoff (4,89 Gewichtsprozent Al-O-J , können die folgenden Berechnungen für Gewichtsprozent aus Äquivalentprozent gemacht werden: 10Og= Gewicht des AlN-Pulvers

χ g = Gewicht des Y_O_-Pulvers ζ g = Gewicht des Kohlenstoff-Pulvers

Es wird angenommen, daß das AlN-PuIver während der Verarbeitung durch eine ähnliche Reaktion, wie sie die nachfolgende Reaktionsgleichung IX wiedergibt, zusätzlichen Sauerstoff aufnimmt und der Preßling vor der Desoxidation nun 2,6 Gewichtsprozent Sauerstoff (5,52 Gewichtsprozent Al₂O₃) enthält und ein Gewicht von 100,12 g besitzt.

2 AlN + 3 H₂O -»■■ Al₃O₃ + 2 NH₃ (IX)

Nach der Verarbeitung kann angenommen werden, daß der Preßling die nachfolgende Zusammensetzung aufweist:

Gewicht (g) Mole Äquivalente

AlN 94,59 2,308 6,923

Al₂O₃ 5,53 0,0542 0,325

Y₂O₃ χ 4,429 χ 10~³x 0,02657x

C ζ 0,0833z

- 54 -

Während der Desoxidation reduzieren 3 Mole Kohlenstoff 1 Mol Al₃O₃ und in Gegenwart von N₂ werden 2 Mole AlN durch die nachfolgende Reaktionsgleichung gebildet:

Al₃O₃ + 3 C + N₂ ·*■ 2 AlN + 3 CO (X)

Nach der Desoxidation wird der gesamte Kohlenstoff umgesetzt sein und man kann annehmen, daß der Preßling die nachfolgende Zusammensetzung aufweist:

Gewicht (g) Mole Äquivalente

AlN 94,59 + 2,275z 2,308 + 0,05551z 6,923 + 0,1665z

Al₃O₃ 5,53 - 2,830z 0,0542 - 0,02775z 0,325 - 0,1665z

Y₃O₃ χ 4,429 χ 10"³x 0,02657x

G = Gesamtäquivalente = 7,248 + 0,02657x

G Äquivalentbruch von O = 0,028 =

Äquivalentbruch von Y = 0,02 = (XI)

0,325 - 0,1665z + 0,02657x (XII)

Auflösen der Gleichungen XI und XII nach χ und z: χ = 5,57 g Y₂O₃~Pulver
ζ = 1,60 g freier Kohlenstoff.

Ein Körper in einer als Substrat brauchbaren Form oder Gestalt, d.h. in Form eines flachen dünnen Stückes von gleichmäßiger Dicke, oder ohne signifikanten Unterschied in seiner Dicke, der üblicherweise als Substrat oder Band bezeichnet wird, kann während des Sinterns uneben werden und sich beispielsweise verziehen, und der erhaltene Sinterkörper kann eine Wärmebehandlung zur Glättung erfordern, um ihn als Substrat brauchbar zu machen. Diese Unebenheit oder das Verziehen tritt wahrscheinlich beim Sintern eines Körpers in Form

- 55 -

eines Substrats oder Bandes mit einer Dicke von weniger als etwa 1778 um (0,070 inch) auf und kann durch eine Glättungsbehandlung eleminiert werden, d.h. durch Erhitzen des Sinterkörpers, d.h. des Substrats oder des Bandes, unter einem angewandten ausreichenden Druck bei einer Temperatur in dem vorliegenden Sintertemperaturbereich von etwa 1860⁰C bis etwa 2050⁰C, während eines empirisch zu bestimmenden Zeitraums, und Abkühlenlassen des Sandwich-Körpers auf unterhalb seiner Sintertemperatur, vorzugsweise bis Umgebungs- oder Raumtemperatur, bevor man das resultierende flache Substrat oder Band

gewinnt.

Mehr im Detail wird in einer Ausfuhrungsform dieses Glättungsverfahrens das unebene Substrat oder Band zwischen zwei Platten in Sandwich-Form gelegt und von diesen Platten durch eine dünne Schicht AIN-Pulver getrennt, der Sandwich-Körper bis auf seine Sintertemperatur, d.h. eine Temperatur, welche eine Sintertemperatur für den in Sandwich-Form gesinterten Körper ist, erhitzt, vorzugsweise in der gleichen Atmosphäre, wie sie für das Sintern eingesetzt wird, unter einem angewandten Druck, der zumindest ausreicht, den Körper zu glätten, im allgemeinen zumindest etwa 2,07 mbar (0,03 psi), während eines Zeitraums, der ausreicht, den Sandwich-Körper zu & glätten, und man anschließend den Sandwich-Körper auf eine Temperatur unterhalb seiner Sintertemperatur abkühlen läßt, bevor er gewonnen wird.

Eine Ausführungsform zur Durchführung dieser Glättungsbehandlung eines dünnen Sinterkörpers oder Substratbandes umfaßt das Einlegen des gesinterten, unebenen Substrats oder Bandes zwischen zwei Platten eines Materials, das keinen signifikant schädlichen Effekt darauf ausübt, wie Molybdän oder Wolfram, oder eine Legierung, welche zumindest etwa 80 Gewichtsprozent

- 56 -

--36L-

Wolfram oder Molybdän enthält. Das eingelegte Substrat oder Band wird von den Platten durch eine dünne Schicht, vorzugsweise einen diskontinuierlichen überzug, bevorzugterweise eine diskontinuierliche Monoschicht, von Aluminiumnitridpulver, getrennt, vorzugsweise gerade eben ausreichend, um das Kleben des Körpers an den Oberflächen der Platten während der glättenden Wärmebehandlung zu verhindern. Der Glättungsdruck wird empirisch bestimmt und hängt in hohem Maße von dem besonderen Sinterkörper, der besonderen Glättungstemperatur und dem GlättungsZeitraum ab. Die Glättungsbehandlung sollte keine signifikante schädliche Wirkung auf den Sinterkörper haben. Eine Erniedrigung der Glättungstemperatur erfordert einen Anstieg im Glättungsdruck oder in der Glättungszeit. Im allgemeinen liegt bei einer Temperatur im Bereich von etwa 186O⁰C bis etwa 2050⁰C der angewandte Glättungsdruck im Bereich von etwa 2,07 mbar (0,03 psi) bis etwa 68,9 mbar (1,0 psi), vorzugsweise von etwa 4,14 mbar (0,06 psi) bis etwa 34,5 mbar (0,50 psi), und besonders bevorzugt von etwa 6,9 mbar (0,10 psi) bis etwa 20,7 mbar (0,30 psi). Typischerweise liefert das Erhitzen eines Sinterkörpers in Sandwich-Form beispielsweise bei einer Sintertemperatur unter einem Druck von etwa 2,07 mbar (0,03 psi) bis etwa 34,5 mbar (0,5 psi) während eines Zeitraums von 1 Stunde in Stickstoff einen flachen Körper, der als Substrat, insbesondere als Trägersubstrat für einen Halbleiter, wie beispielsweise ein Silicium-Chip, brauchbar ist.

Die vorliegende Erfindung macht es möglich, auf direktem Wege einfache, komplexe und/oder hohlgeformte polykristalline Aluminiumnitrid-Keramikartikel herzustellen. Kennzeichnenderweise kann der erfindungsgemäße Sinterkörper in Form eines brauchbaren, geformten Artikels hergestellt werden, ohne mechanische oder irgendwelche signifikante maschinelle Bearbeitung, wie

- 57 - '

beispielsweise ein hohlgeformter Gegenstand für eine Verwendung als Behälter, ein dünnwandiges Rohr, ein Schmelztiegel, ein langer Stab, ein sphärischer Körper, ein Band, Substrat oder ein Träger. Der geformte Artikel kann ferner als Umhüllung für Temperaturfühler brauchbar sein. Er ist insbesondere brauchbar als Substrat für einen Halbleiter, wie z.B. für einen Silicium—Chip. Die Dimensionen des erfindungsgemäßen Sinterkörpers weichen von denen des ungesinterten Körpers um das Ausmaß der Schrumpfung, d.h. der Verdichtung, ab, welche während des Sinterns erfolgt.

Der erfindungsgemäße Keramikkörper hat eine Anzahl von Anwendungsmöglichkeiten. In Form eines dünnen flachen Stücks von gleichmäßiger Dicke oder ohne eine signifikante Differenz in seiner Dicke, d.h. in Form eines Substrats oder Bands, ist er besonders brauchbar als Verpackung für integrierte Schaltungen und als Substrat für eine integrierte Schaltung, insbesondere als Substrat für einen halbleitenden Silicium-Chip für die Verwendung in Rechnern.

Die Erfindung wird weiter durch die nachfolgenden Beispiele erläutert, in welchen das Verfahren wie folgt durchgeführt wird, es sei denn, daß irgendetwas anderes gesagt wird.

Das als Ausgangsmaterial eingesetzte Aluminiumnitridpulver enthielt Sauerstoff in einer Menge von weniger als 4 Gewichtsprozent.

Das als Ausgangsmaterial verwendete Aluminiumnitridpulver war abgesehen von Sauerstoff über 99 % reines AlN.

In den Beispielen 8A, 8B, 9A und 9B der Tabelle II und 3OA und 3OB der Tabelle III hatte das als Ausgangsmaterial verwendete

- 58 -

Aluminiumnitridpulver eine spezifische Oberfläche von 3,84 m²/g [0,479 μπι (0,479 Mikron)] und es hatte, wie durch Neutronenaktivierungsanalyse bestimmt wurde, einen Gehalt von etwa 2,10 Gewichtsprozent Sauerstoff.

In den restlichen Beispielen der Tabelle II hatte das als Ausgangsmaterial eingesetzte Aluminiumnitridpulver eine spezifische Oberfläche von 4,96 m^z/g [0,371 μπι (0,371 Mikron)] und enthielt 2,25 Gewichtsprozent Sauerstoff, wie dies durch Neutronenaktivierungsanalyse bestimmt wurde.

In allen Beispielen der Tabelle II und den Beispielen 3OA und 3OB der Tabelle III hatte das Y₂O.,-Pulver vor irgendeinem Mischvorgang, d.h. im Anlieferungszustand, eine spezifische Oberfläche von etwa 2,75 m²/g.

Der in den Beispielen der Tabellen II und III verwendete Kohlenstoff war Graphit und hatte, mit Ausnahme der Angaben in Tabelle III, vor irgendeinem Mischvorgang, gemäß Angaben der Lieferfirma eine spezifische Oberfläche von 200 m²/g [0,017 μπι (0,017 Mikron)].

Zur Durchführung des Mischens, d.h. des Mahlens der Pulver in ^- allen Beispielen der Tabellen II und III wurde nicht-wässeriges Heptan eingesetzt.

In allen Beispielen der Tabellen II und III war das Mahlmedium warmgepreßtes Aluminiumnitrid in angenäherter Form von Würfeln oder Quadern mit einer Dichte von etwa 100 %.

In den Beispielen 8 bis 9, 11 und 15 der Tabelle II und in allen Beispielen der Tabelle III wurden die AlN-, Y₂°3~ °der Yttriumcarbonat- und Kohlenstoffpulver in einem Kunststoffge-

- 59 -

faß in nicht-wässeriges, ölsäure in einer Menge von etwa 0,7 Gewichtsprozent des Alurainiumnitridpulvers enthaltendes Heptan eingetaucht und in dem geschlossenen Gefäß bei Raumtemperatur während eines Zeitraums, der von etwa 15 Stunden bis etwa 21 Stunden variierte, in einer Schwingmühle gemahlen und lieferten die gegebene Pulvermischung. In den restlichen Beispielen der Tabelle II wurde keine ölsäure verwendet und die AlN-, Y₃O-- und Kohlenstoffpulver wurden in einem Kunststoffgefäß in nicht-wässeriges Heptan eingetaucht und in dem geschlossenen Gefäß bei Raumtemperatur während eines Zeitraums, der in Abhängigkeit von der Mischung von etwa 18 Stunden bis etwa 68 Stunden variierte, unter Bildung der angegebenen Pulvermischung in einer Schwingmühle gemischt.

In allen Beispielen der Tabellen II und III wurde die gemahlene flüssige Dispersion der gegebenen Pulvermischung an der Luft bei Normaldruck etwa 20 Minuten lang unter einer Wärmelampe getrocknet und während dieses Trocknens nahm die Mischung aus der Luft Sauerstoff auf.

In allen Beispielen der Tabellen II und III wurde getrocknete gemahlene Pulvermischung an der Luft bei Raumtemperatur unter einem Druckvon 344,7 bar (5 kpsi) in einer Form zur Herstellung eines Preßlings mit einer Dichte von ungefähr 55 % seiner theoretischen Dichte gepreßt.

In denjenigen Beispielen der Tabellen II und III, in welchen die Größe des Sinterkörpers mit dem Buchstaben A bezeichnet wird, hatten die Preßlinge die Form einer Scheibe, in denjenigen Beispielen, in welchen die Größe des Sinterkörpers mit dem Buchstaben C bezeichnet wird, hatten die Preßlinge die Form eines Stabs, und in denjenigen Beispielen, in welchen die Größe des Sinterkörpers mit dem Buchstaben D bezeichnet wird, lagen

- 60 -

die Preßlinge in Form eines Substrats vor, welches ein dünnes, flaches, bandähnliches Stück von gleichmäßiger oder nicht signifikant abweichender Dicke war.

In allen Beispielen der Tabellen II und III, ausgenommen die Beispiele 17 bis 20, hatte die gegebene Pulvermischung, als auch der daraus hergestellte Preßling eine Zusammensetzung, in welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium im Bereich zwischen den Punkten K und Pl der Figur 4 lagen.

In den Beispielen 17 bis 20 der Tabelle II hatte die angegebene Pulvermischung, als auch der daraus hergestellte Preßling, eine Zusammensetzung, bei welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium außerhalb des Bereichs von Punkt K bis Punkt Pl der Figur 4 lagen.

Die Äquivalentprozent-Zusammensetzung von Y, Al, O und N der Preßlinge von allen Beispielen der Tabellen II und III, d.h. vor der Desoxidation, lag außerhalb der durch das Polygon PlNlKJ von Figur 4 begrenzten und umfaßten Zusammensetzung.

In allen Beispielen der Tabellen II und III enthielt das Aluminiumnitrid in dem Preßling vor der Desoxidation Sauerstoff |> in einer Menge im Bereich von mehr als etwa 1,40 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 4,50 Gewichtsprozent des Aluminiumnitrids .

In jedem der Beispiele der Tabellen II und III wurde aus der angegebenen Pulvermischung ein Preßling hergestellt und der in den Tabellen II und III angegebenen Wärmebehandlung unterzogen. Ferner haben die Beispiele in den Tabellen II und III die gleiche Nummer, jedoch enthalten sie die Buchstaben A oder B, was anzeigt, daß sie in identischer Weise durchgeführt wurden, d.h.

— ο I —

- -61" -

δή

die Pulvermischungen wurden in der gleichen Weise hergestellt und zu zwei Preßlingen formiert und die zwei Preßlinge wurden unter identischen Bedingungen wärmebehandelt, d.h. die zwei Preßlinge wurden nebeneinander in dem Ofen placiert und gleichzeitig der gleichen Wärmebehandlung unterzogen, und diese mit einem Buchstaben A oder B numerierten Beispiele können hier durch ihre Nummer allein bezeichnet sein.

In allen Beispielen der Tabellen II und III wurde zur Durchführung der Desoxidation der Preßlinge die gleiche Atmosphäre verwendet, wie sie zur Durchführung der Sinterung des desoxidierten Preßlings eingesetzt worden war, mit der Ausnahme, daß die Atmosphäre zur Durchführung der Desoxidation in den Ofen mit einer Geschwindigkeit von 28,32 dm³/h (1 SCFH) zur Förderung der Entfernung der durch die Desoxidation gebildeten Gase eingespeist wurde und die Strömungsgeschwindigkeit während der Sinterung kleiner als etwa 2,832 dm³/h (0,1 SCFH) war.

Die Atmosphäre während der gesamten Wärmebehandlung in allen Beispielen der Tabellen II und III hatte Normaldruck, was atmosphärischem oder etwa atmosphärischem Druck entspricht.

Der Ofen war ein Molybdänheizelement-Ofen.

Die Preßlinge wurden in dem Ofen bis zu der gegebenen Desoxidationstemperatur mit einer Geschwindigkeit von etwa 100⁰C pro Minute und anschließend bis zu der gegebenen Sintertemperatur mit einer Geschwindigkeit von etwa 50⁰C pro Minute erhitzt.

Die Sinterungsatmosphäre war bei Normaldruck, d.h. bei atmosphärischem oder etwa atmosphärischem Druck.

- 62 -

-HTT-

Nach der Beendigung der Wärmebehandlung wurden die Proben
im Ofen auf etwa Raumtemperatur abgekühlt.

Alle Beispiele der Tabellen II und III wurden in im wesentlichen der gleichen Weise durchgeführt, mit Ausnahme der in den Tabellen II und III angegebenen Ausnahmen, und den Ausnahmen, wie sie hier angegeben werden.

Der Kohlenstoffgehalt des Sinterkörpers wurde mittels einer chemischen Standardanalysentechnik bestimmt.

Auf Basis des vorherbestimmten Sauerstoffgehalts der als
Ausgangsmaterial eingesetzten AlN-Pulver und der gemessenen Zusammensetzungen der erhaltenen Sinterkörper, als auch aufgrund anderer Versuche, wurde berechnet oder abgeschätzt, daß in jedem Beispiel in Tabelle II das Aluminiumnitrid in dem
Preßling vor der Desoxidation einen Sauerstoffgehalt von etwa 0,3 Gewichtsprozent höher als derjenige des als Ausgangsmaterial eingesetzten Aluminiumnitridpulvers hatte.

Der gemessene Sauerstoffgehalt wurde durch Neutronenaktivierungsanalyse bestimmt und ist in Gewichtsprozent angegeben, wobei dies Gewichtsprozente des Sinterkörpers sind.

In denjenigen Beispielen der Tabellen II und III, in denen
der Sauerstoffgehalt des Sinterkörpers gemessen wurde, wurde die Äquivalentprozent-Zusammensetzung des Sinterkörpers aus der Zusammensetzung des als Ausgangsmaterial eingesetzten
Pulvers und aus dem angegebenen gemessenen Sauerstoffgehalt des Sinterkörpers berechnet. Es wird angenommen, daß Y, Al, N und O ihre üblichen Wertigkeiten von +3, +3, -3 bzw. -2
aufweisen. Es wird angenommen, daß die Menge an Y und Al in den Sinterkörpern die gleiche ist, wie die in dem als Aus-

- 63 -

Sb

gangsmaterial eingesetzten Pulver. Es wird angenommen, daß die Menge des Sauerstoffgewinns und des Stickstoffverlustes durch die nachfolgende Gesamtgleichung XIII wiedergegeben wird:

2 AlN + 3/2 O₂ -> Al₃O₃ + N₂ (XIII)

Es wird weiter angenommen/ daß die Menge des SauerstoffVerlustes und des Stickstoffgewinns während der Desoxidation durch die nachfolgende Gesamtgleichung beschrieben wird:

Al₂O₃ + 3 C + N₂ * 2 AlN + 3 CO (XIV)

Der Stickstoffgehalt des Sinterkörpers wurde aufgrund der Kenntnis des anfänglichen Sauerstoffgehalts des als Ausgangsmaterial eingesetzten Aluminiumnitridpulvers und Messen des Sauerstoffgehaltes des Sinterkörpers bestimmt/ wobei angenommen wurde, daß die Reaktionen XIII und XIV abgelaufen waren.

In den Tabellen II und III wird in der Spalte "Äguivalentprozent Sauerstoff" vor der zugehörigen Zahl das Zeichen für "angenähert" (="*) bei Sinterkörpern gesetzt, deren Sauerstoffgehalt nicht gemessen worden ist. Weil die Beispiele mit den gleichen Nummern, jedoch mit der Bezeichnung A oder B unter den gleichen Bedingungen zur Herstellung des angegebenen Paars von Sinterkörpern gleichzeitig durchgeführt wurden, wird dieses Sinterkörper-Paar den gleichen Sauerstoffgehalt aufweisen und es ist daher anzunehmen, daß der Sauerstoffgehalt von einem solchen Sinterkörper der gleiche ist, wie der gemessene Sauerstoffgehalt des anderen Sinterkörpers. Ebenso ist anzunehmen, daß der Sauerstoffgehalt des Sinterkörpers von Beispiel 3 (Probe 88D1) in Tabelle II sich nicht signifikant von dem Sauerstoffgehalt des Beispiels 1B (Probe 88A1) unterscheidet. Ebenso ist anzunehmen, daß der Sinterkörper von Beispiel 21 (Probe 92C) einen Sauerstoffgehalt besitzt, der sich nicht signifikant von demjenigen von Beispiel 6 (Pro-

- 64 -

be 92A1) unterscheidet. -

Der Äquivalentprozent Sauerstoff-Gehalt des Sinterkörpers von Beispiel 8B (Probe 136A1) und von Beispiel 9B (Probe 136C1) wurde aus der nachfolgenden Gleichung berechnet:

0 = (1,34R + 1,81) Y^q

worin 0 = Äquivalentprozent Sauerstoff Y = Äquivalentprozent Yttrium v/o Y₄Al₂O₉

R =

v/o Y₄Al₃O₉ + v/o Y₃O₃

Es wird angenommen, daß die Äquivalentprozent-Sauerstoffgehalte der Sinterkörper der Beispiele 8A und 8B die gleichen sind.

Es wird ferner angenommen, daß die Äquivalentprozent-Sauerstoffgehalte der Sinterkörper der Beispiele 9A und 9B die gleichen sind.

Der Äquivalentprozent-Sauerstoffgehalt der Sinterkörper der Beispiele 22 bis 25, 27, 29B und 26B (Proben 163A, 166A, 168A, 169A, 162A, 131D1 und 170B) wurde aus der nachfolgenden Gleichung berechnet:

0 = (2,91R + 3,82) j-^

Der Äquivalentprozent-Sauerstoffgehalt der Sinterkörper in den Beispielen 29 und 31 (Proben 174A und 175A) wurde aus den Werten der Röntgenbeugungsanalyse abgeschätzt. Es wurde angenommen, daß der Äquivalentprozent-Sauerstoffgehalt der Sinterkörper der Beispiele 26 und 32 (Proben 170A und 175B) der gleiche ist, wie derjenige der Beispiele 27 bzw. 31 (170B bzw. 175A).

Der Gewichtsverlust in den Tabellen II und III ist der Un-

- 65 -

terschied zwischen dem Gewicht des Preßlings nach dem Formpressen und dem Gewicht des erhaltenen Sinterkörpers.

Die Dichte des Sinterkörpers wurde nach der Archimedes-Methode bestimmt.

Die Porosität in Volumprozent des Sinterkörpers wurde aus der bekannten theoretischen Dichte des Sinterkörpers auf Basis seiner Zusammensetzung und Vergleich derselben mit der gemessenen Dichte bestimmt, wobei die nachfolgende Gleichung angewandt wurde:

Porosität . ,1 - ) 100 * (XV)

Die Phasen-Zusammensetzung des Sinterkörpers wurde durch optische Mikroskopie und Röntgenbeugungsanalyse bestimmt und bei jedem Sinterkörper wurden die Volumprozente des Sinterkörpers der Aluminiumnitrid-Phase und die gegebenen Volumprozente der gegebenen zweiten Phasen angegeben. Die Röntgenbeugungsanalyse für Volumprozente von jeder zweiten Phase ist bis auf etwa ±20 % des gegebenen Wertes genau.

,.— Die Wärmeleitfähigkeit des Sinterkörpers der Beispiele wurde ^ bei 25⁰C durch eine Methode des Wärmeflusses im stationären Zustand (steady state heat-flow method) unter Verwendung einer aus dem Sinterkörper herausgeschnittenen stabförmigen Probe mit den Abmessungen von ^0,4 cm χ 0,4 cm χ 2,2 cm gemessen. Diese Methode wurde ursprünglich von A. Berget im Jahre 1888 entwickelt und ist in einem Artikel von G.A. Slack in "Encyclopaedic Dictionary of Physics", herausgegeben von J. Thewlis, Pergamon, Oxford, 1961, beschrieben. Bei dieser Arbeitsweise wird die Probe innerhalb einer Hochvakuumkammer placiert, durch eine elektrische Heizvorrichtung Wärme an einem Ende

- 66 -

g(o

zugeführt und die Temperaturen mit Feindraht-Thermoelementen gemessen. Die Probe ist von einem Schutzzylinder umgeben. Die absolute Genauigkeit beträgt etwa ±3 % und die Wiederholbarkeit liegt bei etwa ±1 %. Als Vergleich wurde die Wärmeleitfähigkeit eines Al-CU-Einkristalls mit einer ähnlichen Vorrichtung gemessen und ein Wert von 0,44 W/cm.K bei etwa 22°C erhalten.

In den Tabellen II und III wird die Größe des erhaltenen Sinterkörpers mit den Buchstaben A, C oder D bezeichnet. Der Körper der Größe A hatte die Form einer Scheibe mit einer Dicke von etwa 4,32 mm (0,17 inch) und einem Durchmesser von etwa 8,13 mm (0,32 inch). Der Körper der Größe C hatte die Form eines Stabes mit den Abmessungen von etwa 4,06 mm χ 4,06 mm χ 43,18 mm (0,16 inch χ 0,16 inch χ 1,7 inch). Der Körper der Größe D hatte die Form eines Substrats, d.h. eines dünnen Stükfces von gleichmäßiger Dicke oder mit keinem signifikanten Unterschied in der Dicke, mit einem Durchmesser von etwa 38,1 mm (1,5 inch) und einer Dicke von etwa 1,12 mm (0,044 inch).

In allen Beispielen der Tabellen II und III wurden die Preßlinge auf einer Molybdän-Platte placiert und anschließend der in den Tabellen II und III angegebenen Wärmebehandlung unterzogen.

In allen Beispielen der Tabellen II und III, bei welchen der Sinterkörper die Größe C oder die Größe D hatte, wurde der Preßling zu Beginn von der Molybdän-Platte durch eine dünne diskontinuierliche Schicht von AlN-Pulver getrennt.

Der Sinterkörper des Beispiels 21 hatte eine gewisse Unebenheit, d.h. er zeigte ein gewisses Verwerfen, und er wurde einer Glättungsbehandlung unterworfen. Der in Beispiel 21 herge-

- 67 -

stellte Sinterkörper wurde in Sandwich-Form zwischen einem Paar Molybdän-Platten eingelegt. Der Sandwich-Sinterkörper wurde von den Molybdän-Platten durch eine dünne diskontinuierliche Schicht, oder Monoschicht, von Aluminiumnitridpulver getrennt, welche eben ausreichte, um ein Kleben des Sinterkörpers während der Zeit der Glättungsbehandlung an den Platten zu verhindern. Die obere Molybdän-Platte übte einen Druck von etwa 7,6 mbar (0,11 psi) auf den Sinterkörper aus. Der Sandwich-Sinterkörper wurde in Stickstoff, d.h. in der gleichen Atmosphäre, wie sie zu seiner Sinterung verwendet worden war, bis auf etwa 1900⁰C erhitzt, bei dieser Temperatur etwa 1 Stunde lang gehalten und anschließend im Ofen auf etwa Raumtemperatur abgekühlt. Der erhaltene Sinterkörper war flach und von gleichmäßiger Dicke, d.h. seine Dickenabmessung zeigte keine signifikanten Unterschiede. Dieser flache Sinterkörper war als Trägersubstrat für einen Halbleiter brauchbar, wie beispielsweise ein Silicium-Chip.

Beispiel 1 '

Zu 18 g Aluminiumnitridpulver wurden 1,98 g Y₂O₃-PuIver und 0,443 g Graphitpulver zugegeben und die Mischung, zusammen mit Aluminiumnitrid-Mahlmedium in nicht-wässeriges Heptan in einem Kunststoffbehälter eingetaucht und in dem geschlossenen Behälter bei Raumtemperatur während eines Zeitraums von etwa 68 Stunden in einer Schwingmühle gemahlen. Die erhaltene Dispersion wurde an der Luft unter einer Wärmelampe während eines Zeitraums von etwa 20 Minuten getrocknet, wobei das Aluminiumnitrid während des Trocknens aus der Luft Sauerstoff aufnahm. Während des Mahlens nahm die Mischung 0,370 g AlN infolge des Verschleißes des AlN-Mahlmediums auf.

Äquivalente Teile der erhaltenen getrockneten Mischung wurden zur Herstellung von Preßlingen formgepreßt.

- 68 -

Zwei der Preßlinge wurden nebeneinander auf einer Molybdän-Platte placiert.

Die Preßlinge wurden in Stickstoff auf 1600⁰C erhitzt, bei dieser Temperatur 1/2 Stunde lang gehalten, anschließend wurde die Temperatur auf 1750⁰C angehoben, wiederum 1/2 Stunde lang bei dieser Temperatur gehalten und schließlich die Temperatur auf 2000⁰C erhöht und bei dieser Temperatur 1 Stunde lang gehalten.

Dieses Beispiel ist unter der Bezeichnung Beispiele 1A und 1B in der Tabelle II aufgeführt. Einer der Sinterkörper, Beispiel 1B, hatte kennzeichnenderweise einen gemessenen Sauerstoffgehalt von 2,05 Gewichtsprozent des Körpers und enthielt Kohlenstoff in einer Menge von 0,021 Gewichtsprozent des Sinterkörpers. Ferner hatte er auch eine Phasen-Zusammensetzung, bestehend aus AlN, 0,7 Volumprozent des Körpers der YN-Phase, 0,6 Volumprozent des Körpers von Y₄Al₃Og und 5,8 Volumprozent des Körpers von Υ₂°3' ^E^^enso hatte er eine Äquivalentprozent-Zusammensetzung, bestehend aus 3,73 % O, (100 % - 3,73 %) oder 96,27 % N, 3,80 % Y und (100 % - 3,80 %) oder 96,20 % Al.

Beispiele 2 bis 21

Die in den Beispielen 2A, 2B und 3 verwendeten Preßlinge wurden in Beispiel 1 hergestellt. In den Beispielen 2A und 2B wurden die zwei Preßlinge mit einer Geschwindigkeit von etwa 190⁰C pro Minute direkt auf die Sintertemperatür von 2000⁰C erhitzt, bei der sie 1 Stunde lang gehalten wurden.

Im Beispiel 3 wurde ein Preßling auf 166O⁰C erhitzt, auf dieser Temperatur 1 Stunde lang gehalten und anschließend wurde die Temperatur auf 1940⁰C erhöht, auf welcher wiederum 1 Stunde lang gehalten wurde.

- 69 -

Im Beispiel 5, d.h. 5A und 5B, wurden die zwei Preßlinge auf 1600⁰C erhitzt, auf dieser Temperatur 1 Stunde lang gehalten und anschließend auf 1900⁰C gebracht, bei welcher Temperatur sie 1 Stunde lang gehalten wurden.

Im Beispiel 6 wurde ein Preßling auf 1600⁰C erhitzt, bei dieser Temperatur 1 Stunde lang gehalten und anschließend wurde die Temperatur auf 1900⁰C erhöht und auf dieser Temperatur 1 Stunde lang gehalten.

Die Beispiele 4A und 4B sowie 10A und 10B wurden in der gleichen Weise wie die Beispiele 1A und 1B durchgeführt, mit Ausnahme der Angaben in dieser Beschreibung und mit Ausnahme der Angaben in der Tabelle II.

Im Beispiel 8, d.h. 8A und 8B₇ wurden die zwei Preßlinge auf 1500⁰C erhitzt, auf dieser Temperatur 1/2 Stunde lang gehalten, anschließend wurde die Temperatur auf 1600⁰C erhöht, bei dieser Temperatur 1 Stunde lang gehalten und dann wurde die Temperatur auf 1900⁰C gesteigert, auf welcher Temperatur der Preßling wiederum 1 Stunde lang gehalten wurde.

Im Beispiele, d.h. 9A und 9B, wurden die zwei Preßlinge auf 1500⁰C erhitzt, bei dieser Temperatur 1/2 Stunde lang gehalten, anschließend wurde die Temperatur auf 1600⁰C erhöht, auf dieser Temperatur wiederum 1 Stunde lang gehalten und dann wurde die Temperatur auf 1950⁰C gesteigert, bei welcher Temperatur der Preßling 1 Stunde lang gehalten wurde.

Die Beispiele 1, 11 und 21 wurden in der gleichen Weise wie Beispiel 6 durchgeführt, mit den hier angegebenen sowie in der Tabelle II gezeigten Ausnahmen.

- 70 -

9ο

Die Beispiele 13 bis 20, d.h. 13A und B bis 2OA und B wurden in der gleichen Weise wie Beispiel 5, d.h. 5A und 5B durchge führt, mit den hier angegebenen und in der Tabelle II gezeig ten Ausnahmen.

- 71 -

Tabelle

II

to

Linker Teil

Probe

Pulvermischung

(Gew.-%

⁾

C

W ä

r m

—

Zeit

e b e h <

2000

—

d 1

u η g

_ I·

_ Il

Z

Bei

Y₂O₃

2,13

Desoxidation

(h)

a n

^— KT

N₀

¹¹ CO

spiel
U₁.

88A

AlN

9,52

Temp

1/2

Sintern

+ 1940

_

Zeit

- Atmosphäre

Il 2

ν cn

INi »

88,35

I·

(⁰C)

—

1/2

+ Temp.

+ 2000

(h)

N₀

- «·

N^ ■«=-

1A

88A1

II

Ii

1600

II

(°C)

Il

1

N

„2 _j,

88B

Il

1750

—

+ 2000

+

—

Z

1B

88B1

Il

—

+ 1900

Il

2A

88D1

Il

2,57

—

1

+

-

1

2B

91A1

Il

9,46

—

1/2

+ 1900

—

- N

3

87,97

Il

1660

-

1/2

+ 1900

1

^N9

4A

91A2

Il

1,44

1600

Il

+ 1900

Il

1

- ^H2

89A

Il

5,04

Il

1750

—

1

—

^N2

4B

89A1

93,51

■I

1/75

Il

+

Il

Z

5A

92A1

Il

5,02

Il ,

1600

—

1

+ 1950

—

1

5B

92B2

93,23

Il

1 ,24

-

3/2

-

6

136A

Il

4,97

1600

—

1/2

+

-

1

7

93,79

Il

1600

-

1

+ 2000

1

8A

136A1

Il

1500

Il

1

136C

Il

1600

—

1/2

+

-

8B

Il

II

-

1

+ 2000

9A

136C1

Il

2,15

1500

Il

+ 1900

II

1

93A1

Il

4/96

1600

—

1/2

+

—

9B

92,89

Il

—

1/2

1OA

93A2

Il

2,14

1600

Il

1

110A1

Il

4,50

1 ,86

1750

—

1

—

10B

94A1

93,35

2,13

Il

—

1

—

11

94A2

96,01

It

1600

Il

1

12A

It

1600

1

12B

OO

Tabelle

II

Mittlerer Teil

	Gerne	Eigenschaften des Sinterkörpers	ssen	Äquivalent %	Yttrium	Gewichts	Dichte (g/cm³)
Bei	Sauerstoff (Gew.-%)	Kohlenstoff (Gew.-%)	Sauerstoff	3,80	verlust (%)	3,39
spiel Nr.	-	-	^3,73	3,80	6,3	_
1A	2,05	0,021	3,73	3,80	6,3	3,34
1B	-	-	^6,25	3,80	6,3	-
2A	3,41	0,460	6,25	3,80	6,2	3,32
2B	-	-	V3,7	3,79	5,4	—
3	2,03	0,030	3,70	3,79	6,6	3,39
4A	_	_	%3,70	1 ,94	6,7	3,325
4B	-	-	V3,17	1 ,94	4,6	-
5A	1,79	0,013	3,17	1 ,94	4,7	3,33
5B	1,54	0,017	2,72	1 ,94	5,0	-
6	2,28	0,301	^4,1	1,90	11 ,0	3,29
7	-	-	^2,7	1 ,90	—	_
8A	—	0,004	^2,7	1 ,90	3,6	3,33
8B	—	0,009	^2,8	1 ,90	—	_
9A		_	^2,8	1,86	3,7	—
9B	1,15	0,019	2,03	1 ,86	5,9	3,33
1OA	_	_	^2,03	1,74	5,4	3,12 _ω
10B	1 ,12	-	1 ,97	0,81	5,5	cn
11	0,759	0,015	1 ,32	0,81	5,2	3,28 4>. ^
12A			M ,32		5,2
12B

U)

OO

Tabelle II
Rechter Teil

	Angenäherte	Vol.-	%	9	6	Eigenschaften des Sinterkörpers	Phasen	Größe
Bei	Porosität	Y Ά1				an zweiten	_VTJ Wärmeleitfähigkeit
spiel	(Vol.-%)	^X4^AX2	6	γ π	^ΪΝ (W/cm.K bei 25⁰C)	A
Nr.		-		^Y2°3	- -	A
1A	_	0,		-	0,7	A
1B	1	-		5,8	- -	A
2A	—	3,		-	- -	A
2B	2	-	6	1,8	- -	A
3	-	-	5		0,6	A
4A	<T	_		5,8	_ _	A
4B	<1	-		_	_ . _	A
5A	-	3,	2	-	- -	A
5B	<1	2,		0,4	_ _	A
6	—	-	5	1,5	- -	C
7	1		4	-	1,72	A
8A	' _	2,		—		C
8B	<1		9	1,3	1,81	A
9A	_	2,	5		— —	A
9B	-	o,		0,8	0,2	A
1OA	<1		2,4	_ —	A
10B	6	0,	_	0,3	A Cv>
11	-	1.	2,1	- · ■ ' ■ -	A CJ!
12A			0,3
12B

Tabelle

II

Linker Teil (Fortsetzung)

Probe

Pulvermischung

(Gew.-%)

C

W ä

r m

» —

Zeit

e b e h

a n

—

d 1

u η g

Bei

^Y2°3

2,22

Desoxidation

(h)

Sintern

spiel

102A1

AlN

1 ,86

Il

Temp

_

1 '

+ Temp.

_

Zeit

- Atmosphäre

102A2

95,92

Il

1 ,89

(⁰C)

Il

(⁰C)

■ι

(h)

13A

95B1

Il

1 ,25

Il

1600

-

1

+ 1980

-

1

N

13B

95B2

96,86

Il

1,79

Il

+

■ι

^N2

14A

109B1

Il

1 ,33

Il

1600

-

1

+ 1925

-

1

^N2

1.4B

109B2

96,88

Il

2,02

Il

+

II

15A

100A1

Il

1 ,29

Il

1600

-

1

+ 2000

-

1

N₂

15B

100A2

96,69

Il

1 ,97

■ 1

+

■ I

Il Z

16A

99A1

Il

0,65

M

1600

-

1

+ 2000

-

1

N

16B

99A2

97,38

Il

1 ,82

+

Il

Il *·

17A

101A1

Il

0,64

Il

1600

-

1

+ 1980

-

1

N₉

17B

101A2

97,54

Il

1 ,82

Il

+

II

18A

103A1

Il

0,67

Il

1600

-

1

+ 2000

-

1

N

18B

103A2

97,51

Il

1 ,71

It

+

Il

Il Z

19A

104A1

Il

0,67

Il

1600

-

1

+ 2000

-

1

- N„

19B

104A2

97,62

Il

1,75

Il

+

II

2OA

92C

Il

5,02

1600

1

+ 2050

"""

1

N

2OB

93,23

+

„/

21

1600

+ 1900

1

- ^N2

Tabelle II Mittlerer Teil (Fortsetzung)

	Gerne	Eigenschaften des Sinterkörpers	ssen	Äquivalent %	Yttrium	Gewichts	Dichte (g/cm³)
Bei	Sauerstoff (Gew.-%)	Kohlenstoff (Gew.-%)	Sauerstoff	0,70	verlust (%)	2,23
spiel Nr.	_	_	^0,81	0,70	4,9	2,43
13A	0,468	-	0,81	0,47	5,1	-
13B	0,528	0,028	0,91	0,47	5,2	3,12
14A	-	-	^0,91	0,50	5,3	2,80
14B	0,49	-	0,84	0,50	4,8	2,79
15A	-	0,039	M),84	0,49	5,4	2,58
15B	-	-	M),77	0,49	5,4	2,60
16A	0,444	-	0,77	0,25	6,0	2,35
16B	-	-	^0,42	0,25	4,9	2,32
17A	0,243	-	0,42	0,24	4,9	2,75
17B	0,227	-	0,39	0,24	5,0	2,71
18A	-	-	M) ,39.	0,25	5,5	2,52
18B	-	-	M), 4 4	0,25	5,0	2,54
19A	0,254	-	0,44.	0,25	5,6	2,90
19B	0,355	-	0,61	0,25	5,9	2,90
2OA	-	0,027	M),61	1,94	6,7	— :
2OB	—	—	^2,7		—
21

T a be 1 le II
Rechter Teil (Fortsetzung)

	Angenäherte	5	VoI.-%	Eigenschaften des Sinterkörpers	Größe
Bei	Porosität	15	ν αϊ η	an zweiten Phasen
spiel	(Vol.-%)	15	4 2 S	_{n VM} Wärmeleitfähigkeit	A
Nr.	32	21	0,2	) X₃U₃ xiN (W/cm.K bei 25°C)	A
13A	26	21	-	0,7 0,1	A
13B	-	28	0,8	_ _ _	A
14A	29	-	0,2	A
14B	16	-	- - , -	A
15A	17	0,7	- - -	A
15B	23	0,5	0,2	A
16A	22	-	0,3	A
16B	11	0,2	_ _ _	A
17A	11	-	0,1	A :
17B		-	_ _	A
18A		0,3	_ _ _	A
18B	0,4	0,1	A
19A		0,1	A
19B	-	_ _ _	A
2OA	0,5	_ _ _	1117,6 μπι . (0,044") ^αι · ·
2OB		_ _ ._
21

Die Beispiele 5A, 5B, 6, 8A, 8B, 9A, 9B, 1OA, 1.0B, 11, 12A, 12B, 14A, 14B und 21 erläutern die vorliegende Erfindung und der in diesen Beispielen hergestellte Sinterkörper ist für eine Verpackung von integrierten Schaltungen, als auch für die Verwendung als Substrat oder Träger für einen Halbleiter, wie beispielsweise ein Silicium-Chip, brauchbar.

In den Beispielen 1A, 1B und 3 wurde zuviel freier Kohlenstoff zu der Pulvermischung zugesetzt, was eine zu starke Desoxidation des die Sinterkörper liefernden Aluminiumnitrids bewirkte, wobei die Zusammensetzungen leicht außerhalb des Polygons PlNlKJ von Figur 4 und leicht unterhalb der Linie NK lagen. Jedoch erläutert Beispiel 3 die Verwendbarkeit von 1940⁰C als Sintertemperatur in diesem Zusammensetzungsbereich für Aluminiumnitridpulver mit einer spezifischen Oberfläche von 4,96 m=7g.

In den Beispielen 2A und 2B war die Geschwindigkeit, mit welcher die Preßlinge auf 2000⁰C erhitzt wurden, nicht ausreichend, um die Preßlinge vor dem Sintern zu desoxidieren, wie dies durch die große Menge an zurückgebliebenem Kohlenstoff in dem Sinterkörper des Beispiels 2B gezeigt wird.

Ein Vergleich der Beispiele 4A und 4B mit den Beispielen 1A und 1B zeigt, daß die erhaltenen Sinterkörper beinahe die gleiche Zusammensetzung aufwiesen, obwohl zu der Pulvermischung der Beispiele 4A und 4B mehr freier Kohlenstoff zugesetzt worden war. Dies zeigt, daß mit steigenden Mengen an freiem Kohlenstoff in der Pulvermischung die Zusammensetzungen der erhaltenen Sinterkörper nicht wesentlich unterhalb der Linie NK von Figur 4 liegen.

Die Beispiele 5A und 5B erläutern die vorliegende Erfindung.

- 78 -

Die Sinterkörper der Beispiele 5A und 5B haben die gleiche Zusammensetzung/ die gleiche Porosität und die gleiche Wärmeleitfähigkeit. Basierend auf einem Vergleich der Beispiele 5A und 5B mit dem Beispiel 8A, das eine sehr ähnliche Zusammensetzung aufweist, und basierend auf anderen Arbeiten, ist es bekannt, daß die Sinterkörper der Beispiele 5A und 5B eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,50 W/cm.K bei 25°C besitzen, d.h. angenähert 1,68 W/cm.K bei25°C.

Das Beispiel 6 erläutert die vorliegende Erfindung. Basierend auf einem Vergleich der Beispiele 6 und 8A, welche sich in der ^ Zusammensetzung nicht wesentlich unterscheiden, und basierend auf anderen Arbeiten, ist es bekannt, daß der Sinterkörper des Beispiels 6 eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,50 W/cm.K bei 25°C, d.h. angenähert 1,72 W/cm.K bei 25°C, besitzt.

Beispiel 7 erläutert, daß die Verwendung der Wasserstoffatmosphäre während der Desoxidation und des Sinterns zu einem Sinterkörper führt, der eine überschüssige Menge an Kohlenstoff enthält, obwohl eine umfassende Desoxidationsstufe durchgeführt wurde, und es ist auf Basis von anderen Arbeiten bekannt, daß dieser 0,3 % Kohlenstoff enthaltende Sinterkörper eine Wärmeleitfähigkeit von niedriger als 1,00 W/cm.K bei k 25⁰C besitzt. Auch die Wasserstoffatmosphäre in Beispiel 7 führte zu einem übermäßigen Betrag an Gewichtsverlust.

Die Beispiele 8A und 8B erläutern die vorliegende Erfindung. Die Sinterkörper der Beispiele 8A und 8B haben die gleiche Zusammensetzung, die gleiche Porosität und die gleiche Wärmeleitfähigkeit.

Die Beispiele 9A und 9B erläutern die vorliegende Erfindung. Die Sinterkörper der Beispiele 9A und 9B haben die gleiche

- 79 -

Zusammensetzung/ die gleiche Porosität und die gleiche Wärmeleitfähigkeit. Ein Vergleich der Beispiele 8A und 9A zeigt, daß die höhere Sintertemperatur in Beispiel 9A einen Sinterkörper mit einer höheren Wärmeleitfähigkeit lieferte.

Auf Basis von anderen Arbeiten und einem Vergleich der Beispiele 1OA, 10B und 11 mit den Beispielen 8A und 9A ist es bekannt, daß die Sinterkörper der Beispiele 10A und B und 11 eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25⁰C aufweisen wurden.

Die Beispiele 10A und 11 der Tabelle II und die Beispiele 29 der Tabelle III erläutern die vorliegende Erfindung, obwohl in dem Sinterkörper eine kleine Menge an YN-Phase gebildet war. Die Querteilung des Sinterkörpers dieser Beispiele zeigte kennzeichnenderweise, daß diese YN-Phase lediglich in der Mitte des Körpers angeordnet war, d.h. die YN-Phase war schwarz und von der erfindungsgemäßen Zusammensetzung, die gelbbraun gefärbt war, umgeben. Die Bildung dieser YN-Phase war der Dicke des Sinterkörpers und seiner Zusammensetzung zuzuschreiben und ist durch einen Sauerstoffgradienten verursacht. Von der Mitte des Sinterkörpers steigt kennzeichnenderweise die Konzentration an Sauerstoff um einen kleinen Betrag an und die Konzentration des Stickstoffs nimmt um einen kleinen Betrag ab, was dann und wann zu einer Bildung einer kleinen Menge YN-Phase in der Mitte des Körpers führt, wenn er eine Zusammensetzung in dem Polygon PlNlKJ von Figur 4, aufweist, die nahe bei der Linie NlK oder an der Linie NlK ist.

Die Beispiele 12A und 12B erläutern die vorliegende Erfindung. Die Sinterkörper der Beispiele 12A und 12B haben die gleiche Zusammensetzung, die gleiche Porosität und die gleiche Wärmeleitfähigkeit. Basierend auf einem Vergleich der

80 -

-χ-

JiOO

Beispiele 12A und 12B mit dem Beispiel 8A₇ und auf Basis von anderen Arbeiten, ist es bekannt, daß die Sinterkörper der Beispiele 12A und 12B eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,50 W/cm.K bei 25°C, d.h. angenähert größer als 1,72 W/cm.K bei 25°C, aufweisen.

In den Beispielen 13A und 13B wurde zuviel freier Kohlenstoff zu der Pulvermischung zugegeben, was eine zu große Desoxidation des Sinterkörper liefernden Aluminiumnitrids bewirkte, mit einer Zusammensetzung, außerhalb des Polygons PlNlKJ unterhalb der Linie NlPl in Figur 4, was ein Zusammensetzungsbereich ist, der schwierig zu sintern ist, wie dies durch die erhaltene hohe Porosität dieser Sinterkörper erläutert wird.

Die Zusammensetzung der Sinterkörper der Beispiele 14A und B liegt innerhalb der experimentellen Fehler innerhalb des Polygons PlNlKJ. Auf Basis von anderen Arbeiten und einem Vergleich der Beispiele 14A und B mit den Beispielen 8A und 9A, ist es bekannt, daß die Sinterkörper der Beispiele 14A und B eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25°C haben würden.

Die Äquivalent-Zusammensetzung der Sinterkörper der Beispiele 15 bis 20 fällt außerhalb des Polygons PlNlKJ der Figur 4 und kennzeichnenderweise fällt sie unterhalb der Linie NlPl der Figur 4 ab. Die Sinterkörper der Beispiele 15 bis 20 hatten eine Porosität von höher als 10 Volumprozent des Körpers, was die Schwierigkeit des Sinterns in diesem Zusammensetzungsbereich unterhalb der Linie NlPl der Figur 4 erläutert.

Das Beispiel 21 erläutert die vorliegende Erfindung. Der Sin-

- 81 -

/104

terkörper des Beispiels 21 unterscheidet sich nicht wesentlich in der Zusammensetzung und der Porosität von dem Sinterkörper des Beispiels 6. Auch ist es, basierend auf einem Vergleich des Beispiels 21 mit dem Beispiel 8A und auf Basis von anderen Arbeiten bekannt, daß der Sinterkörper des Beispiels 21 eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,50 W/cm.K bei 25°C aufweist, d.h. angenähert 1,72 W/cm.K bei 25°C.

Die Tabelle III zeigt weitere Beispiele. Kennzeichnenderweise zeigt die Tabelle III die Zusammensetzung der Pulvermischung, ./T^ d.h. der zugesetzten Pulver, in jedem Beispiel, als auch die spezifischen Oberflächen von" einigen der zugesetzten Pulver.

Die Beispiele in Tabelle III wurden in im wesentlichen der gleichen Weise durchgeführt, wie dies für das Beispiel 6 beschrieben wurde oder für das Beispiel 8A und B, mit den in der Tabelle III oder in dieser Beschreibung gezeigten Ausnahmen.

T a be 1 1 e

III

Linker Teil

	Probe	Zuges	Il	e	*	t ζ t e	Il	P	u 1 ν e r	War me	. - Zeit + (h)	b e h a n	d 1	u η g
Bei	163A		97,19-(0,5)		*	(Gew.-%)	1 ,71-(0,6)			Desoxidation	- 1 +	Sintern
spiel Nr.	166A	AlN	Il		*	^Y2°3	■1		C	Temp (⁰C)	- 1 +	Temp. - (⁰C)	Zeit (h)	- Atmosphäre
22	168A	89,72-(0,5)		*	9,65-(2,8)		*	0,63	1600	- 1 +	1900 -	1	- ^N2
23	169A	89,75-(0,5)	*	9,65-(0,7)	*	0,60	1600	1 Λ. \ ·	1900 -	1	^N2
24	170A	89,74-(0,5)		9,68**		0,57	1600	- 1 +	1900 -	1
25	170B	89,72-(0,5)	*	9,68-(0,6)	*	0,60***	1600	- 1 +	1900 -	1 "	- ^N2
26	162A	88,83-(0,5)	*	9,60-(0,6)	*	1 ,57***	1600	- 1 +	1960 -	1 .
27	174A	Il		Il		Il	1600	- 1 +	2000 -	1	- ^N2
28	131D	89,62-(1,6)		9,65**		0,73	1600	- 1/2 + - 1	1900 -	1	- ^N2 ^;
29	131D1	88,52-d ,2)	*	9,57-(0,6)	*	1 ,91***	1600	Il	2000 -	1	N₂
3OA	175A	89,42		9,39		1,19	1500 1600	_ *1 a.	1900 -	1	- ^H2 ^{+ 25% N}2
3OB	175B			Il		- 1 +	Il		Il
31		*	1,10***	1600	1900 -	1	N₂
32		Il	1600	2000 -	1	- N₂

- Die spezifische Oberfläche des zugesetzten Pulvers in m²/g ist in Klammern angegeben

- Y₂(CO₃)₃·3H₂O als Quelle von Υ₂°3 zugegeben

- Spezifische Oberfläche von C = 25 m²/g

cn

CD OO

Tabelle III

Mittlerer Teil	Eigenschaften des	Sinterkörpers	6	: Yttrium	Gewichts	Dichte (g/cm³)	I I	CO Ol
		Gemessen Äquivalent %	9	3,78	verlust	3,32	1398
Bei		Sauerstoff Kohlenstoff Sauerstoff (Gew.-%) (Gew.-%)	6	3,78	-	3,38
spiel Nr.	- *5,	0	3,79	-	3,09
22		9	3,80	-	3,37
23	^5,	9	3,80	-	^2,4
24	- 'VÖ,	5	3,80	-	3,18
25		8	3,79	-	3,30
26	- M,	0	3,80	-	3,33
27	- - ^5,	0	3,70	-	3,35
28	/v3,	3	3,70	-	-
29	- - M5,	3	0,64	2,8	2,54
3OA	0,014 ^6,		0,64	-	2,56
3OB	- 'vi,			—
31	M,
32

Tabelle

III

Rechter Teil

	Angenäherte	Vol.-%	Eigenschaften des	Sinterkörpers	Größe
Bei	Porosität (Vol.-%)	Y₄Al₂O₉	an zweiten Phasen		C
spiel Nr.	2	5,2	^Y2°3 ^YN	Wärmeleitfähigkeit (W/cm.K bei 25°C)	C
22	<1	7,4	2,7	1,40	C
23	9	4,5	2,2	1,42	C
24	<1	6,9	2,6	1 ,29	C
25	^28	-	2,0	1,41	C
26	6	3,2	- -	-	C
27	2	4,1	4,6	-	C
28	1	M ,3	2,6	-	C
29	1	-	5,6 M), 7	-	A
3OA	-	5,8	- -	1 ,52	C ^:
3OB	23	1/3	1,2	-	C
31	22	—	- -	-
32		— —

I OD

CO co OO

: /OS ■■ ^;

Das Beispiel 29 der Tabelle III erläutert die vorliegende Erfindung. Auf Basis von anderen Arbeiten und insbesondere eines Vergleichs der Beispiele 29 und 3OA ist es bekannt, daß der Sinterkörper des Beispiels 29 eine Wärmeleitfähigkeit Von größer als 1,00 W/cm.K bei 25⁰G haben würde. Der in Beispiel 29 hergestellte Sinterkörper würde für die Verpackung von integrierten Schaltungen, als auch für die Verwendung in Form von Substraten für Halbleiter, wie beispielsweise ein SiIicium-Chip, brauchbar sein.

In jedem der Beispiele der Tabelle II, mit Ausnahme des Beispiels 29, wurde zu der Pulvermischung Kohlenstoff in nicht ausreichender Menge zugegeben, was zu einem desoxidierten Preßling und einem Sinterkörper mit einer Zusammensetzung außerhalb des Polygons PlNlKJ von Figur 4 führt. Jedoch erläutern die Beispiele 22 bis 25 die Betriebsfähigkeit von relativ groben Pulvern für diese Zusammensetzungen zur Herstellung von Sinterkörpern mit einer Porosität von weniger als 10 Volumprozent. Die Beispiele 26 und 27 erläutern, daß für diese Zusammensetzung und Pulver von relativ grober Teilchengröße ein Anstieg der Sintertemperatur die Porosität des erhaltenen Sinterkörpers in signifikanter Weise erniedrigt. Das Beispiel 28 erläutert die Verwendung von Yttriumcarbonat als eine Vorstufe für Yttriumoxid zur Herstellung eines Sinterkörpers mit geringer Porosität. Die Beispiele 3OA und B erläutern die Betriebsfähigkeit einer aus einer Mischung von Wasserstoff und 25 Volumprozent Stickstoff bestehenden Atmosphäre. Die Beispiele 31 und 32 erläutern, daß für diese Zusammensetzung und Teilchengrößenkombination ein Sintern zur Herstellung eines Sinterkörpers mit einer Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent nicht bewerkstelligt werden konnte.

In der US-PS 4 478 785 (und der am 11. Juli 1984 daraus ein-

- 86 -

gereichten Ausscheidungsanraeldung Serial No. 629 666) ist das Verfahren beschrieben, bestehend aus dem Herstellen einer Mischung aus Aluminiumnitridpulver und freiem Kohlenstoff, worin das Aluminiumnitrid einen vorherbestimmten Sauerstoffgehalt von höher als etwa 0,8 Gewichtsprozent hat und worin die Menge an freiem Kohlenstoff mit diesem Sauerstoffgehalt reagiert unter Bildung eines desoxidierten Pulvers oder Preßlings mit einem Sauerstoffgehalt im Bereich von größer als etwa 0,35 Gewichtsprozent bis etwa 1,1 Gewichtsprozent und welcher zumindest 20 Gewichtsprozent niedriger als der vorherbestimmte Sauerstoffgehalt ist, dem Erhitzen der Mischung oder eines Preßlings daraus zur Umsetzung des Kohlenstoffs und des Sauerstoffs unter Bildung des desoxidierten Aluminiumnitrids, und Sintern eines Preßlings des desoxidierten Aluminiumnitrids unter Bildung eines Keramikkörpers mit einer Dichte von größer als 85 % der theoretischen Dichte und einer Wärmeleitfähigkeit von größer als 0,5 W/cm.K bei 22°C.

In der US-Patentanmeldung Serial No. 656 636, eingereicht am 1. Oktober 1984, wird das Verfahren zur Herstellung eines Aluminiumnitrid-Keramikkörpers mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon JKLM, jedoch nicht einschließend die Linie MJ, von Figur 4 der vorerwähnten Serial No. 656 636, und einer Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,42 W/cm.K bei 25⁰C beschrieben, welches die Herstellung einer Mischung aus sauerstoffenthaltendem Aluminiumnitridpulver, Yttriumoyid und freiem Kohlenstoff, das Formen der Mischung zu einem Preßling, wobei die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung besitzen, bei welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium im Bereich von Punkt L bis zu weniger als Punkt J der Figur 4 der Serial No. 656 636 liegen, der Preßling eine Äquivalentprozent-Zusammensetzung von Y, Al, 0 und N außerhalb der durch das Polygon JKLM der Fi-

- 87 -

gur 4 der Serial No. 656 636 definierten und umfaßten Zusammensetzung hat, das Aluminiumnitrid in dem sauerstoffenthaltenden Preßling in einer Menge im Bereich von größer als etwa 1,4 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 4,5 Gewichtsprozent des Aluminiumnitrids liegt, Erhitzen des Preßlings bis zu einer Temperatur, bei welcher seine Poren offenbleiben. Umsetzen des freien Kohlenstoffs mit in dem Aluminiumnitrid enthaltenen Sauerstoff unter Bildung eines desoxidierten Preßlings, wobei der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung besitzt, in welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, 0 und N durch das Polygon JKLM, jedoch nicht einschließend die Linie MJ, von Figur 4 der Serial No. 656 636 definiert und umfaßt sind, und Sintern des desoxidierten Preßlings bei einer Temperatur im Bereich von etwa 1890⁰C bis etwa 2050⁰C unter Bildung des Keramikkörpers, umfaßt.

In der US-Patentanmeldung Serial No. 667 516, eingereicht am ■1 . November 1984, wird das Verfahren zur Herstellung eines Aluminiumnitrid-Keramikkörpers mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon FJDSR, jedoch nicht einschließend die Linie RF, von Figur 4 der Serial No. 667 516, einer Porosität von weniger als etwa 4 Volumprozent und einer Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,25 W/cm.K bei 25⁰C beschrieben, welches die Herstellung einer Mischung, bestehend aus Sauerstoff enthaltendem Aluminiumnitridpulver, Yttriumoxid und freiem Kohlenstoff, das Formen der Mischung zu einem Preßling, wobei die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung besitzen, in welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium zwischen dem Punkt D bis zum Punkt F der Figur 4 der Serial No. 667 516 liegen, der Preßling eine Äquivalentprozent-Zusammensetzung von Y, Al, 0 und N außerhalb der Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon FJDSR, von Figur 4, der Serial No. 667 516 besitzt, das Aluminiumni-

- 88 -

/JOg

trid in dem Preßling Sauerstoff in einer Menge im Bereich von größer als etwa 1,95 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 5,1 Gewichtsprozent des Aluminiumnitrids enthält, Erhitzen des Preßlings bis zu einer Temperatur, bei welcher seine Poren offenbleiben, Umsetzen des freien Kohlenstoffs mit in dem Aluminiumnitrid enthaltenen Sauerstoff unter Bildung eines de'soxidierten Preßlings, wobei der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung aufweist, worin die Äquivalentprozente von Al, Y, 0 und N durch das Polygon FJDSR, jedoch nicht einschließend die Linie RF, der Figur 4 der Serial No. 667 516, definiert und umfaßt werden, und Sintern des desoxidierten Preßlings bei einer Temperatur im Bereich von etwa 1870⁰C bis etwa 2050⁰C unter Bildung des Keramikkörpers, umfaßt.

In der US-Patentanmeldung Serial No. 675 048, eingereicht am 26. November 1984, wird ein Verfahren zur Herstellung eines Aluminiumnitrid-Keramikkörpers mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon PONKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PJ, von Figur 4 der Serial No. 675 048, einer Porosität von weniger als etwa 4 Volumprozent und einer minimalen Wärmeleitfähigkeit von 1,50 W/cm.K bei 25°C beschrieben, welches die Herstellung einer Mischung, bestehend aus sauerstoffenthaltendem AIuminiumnxtridpulver, Yttriumoxid und freiem Kohlenstoff, das Formen der Mischung zu einem Preßling, wobei die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung besitzen, in welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium zwischen den Punkten K und P der Figur 4 der Serial No. 675 048 liegen, der Preßling eine Äquivalentprozent-Zusammensetzung von Y, Al, 0 und N außerhalb der Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon PONKJ von Figur 4 der Serial No. 675 048 besitzt, das Aluminiumnitrid in dem Preßling Sauerstoff in einer Menge im Bereich von größer als

- 89 -

etwa 1,40 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 4,50 Gewichtsprozent des Aluminiumnitrids enthält, Erhitzen des Preßlings bis zu einer Temperatur, bei welcher seine Poren offenbleiben, Umsetzen des freien Kohlenstoffs mit in dem Aluminiumnitrid enthaltenen Sauerstoff unter Bildung eines desoxidierten Preßlings, wobei der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung aufweist, worin die Äquivalentprozente von Al, Y, 0 und N durch das Polygon PONKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PJ, von Figur 4 der Serial No. 675 048 definiert und umfaßt werden und Sintern des desoxidierten Preßlings bei einer Temperatur im Bereich von etwa 1900⁰C bis etwa 2050⁰C unter Bildung des Keramikkörpers, wobei die Sintertemperatur eine Sintertemperatür für die genannte Zusammensetzung des desoxidierten Preßlings ist, umfaßt.

In der US-Patentanmeldung Serial No. 679 414, eingereicht am 7. Dezember 1984, wird ein Verfahren zur Herstellung eines Aluminiumnitrid-Keramikkörpers mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon PJFAl, jedoch nicht einschließend die Linien JF und AlF, von Figur 4 der Serial No. 679 414, einer Porosität von weniger als etwa 4 Volumprozent und einer minimalen Wärmeleitfähigkeit von 1,42 W/ cm.K bei 25°C beschrieben, welches das Herstellen einer Mischung, bestehend aus sauerstoffenthaltendem Aluminiumnitridpulver, Yttriumoxid und freiem Kohlenstoff, das Formen der Mischung zu einem Preßling, wobei die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, in welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium zwischen den Punkten J und Al der Figur 4 der Serial No. 679 414 liegen, der Preßling eine Äquivalentprozent-Zusammensetzung von Y, Al, 0 und N außerhalb der Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon PJFAl der Figur 4 der Serial No. 679 414 auf-

weist, das Aluminiumnitrid in dem sauerstoffenthaltenden Preßling in einer Menge im Bereich von größer als etwa 1,42 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 4,70 Gewichtsprozent des Aluminiumnitrids beträgt, Erhitzen des Preßlings bis zu einer Temperatur, bei welcher seine Poren offenbleiben, Umsetzen des freien Kohlenstoffs mit in dem Aluminiumnitrid enthaltenen Sauerstoff unter Bildung eines desoxidierten Preßlings, wobei der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung aufweist, in welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, 0 und N durch das Polygon PJFAl, jedoch nicht einschließend die Linien JF und AlF von Figur 4 der Serial No. 679 414, definiert und umfaßt werden und Sintern des desoxidierten Preßlings bei einer Temperatur im Bereich von etwa 1880⁰C bis etwa 2050⁰C, wobei die minimale Sintertemperatur von etwa 1880⁰C für eine Zubereitung, definiert und umfaßt durch das Polygon A3JFA2, ausschließend die Linien A3J, JF und A2F, bis etwa 1925°C für eine Zusammensetzung am Punkt P von Figur der Serial No. 679 414 ansteigt unter Bildung des Keramikkörpers, wobei die Sintertemperatur eine Sintertemperatur für die genannte Zusammensetzung des desoxidierten Preßlings ist, umfaßt.

In der US-Patentanmeldung Serial No. 682 468, eingereicht am 17. Dezember 1984, wird ein Verfahren zur Herstellung eines Aluminiumnitrid-Keramikkörpers mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon LTlDM, jedoch nicht einschließend die Linien LM und DM, von Figur 4 der Serial No. 682 468, einer Porosität von weniger als etwa 4 Volumprozent und einer minimalen Wärmeleitfähigkeit von 1,27 W/cm.K bei 25°C beschrieben, welches die Herstellung einer Mischung, bestehend aus sauerstoffenthaltendem Aluminiumnitridpulver, Yttriumoxid und freiem Kohlenstoff, Formen der Mischung zu einem Preßling, wobei die Mischung

- 91 -

und der Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, worin die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium vom Punkt Tl bis zum Punkt M der Figur 4 der Serial No. 682 468 liegen, der Preßling eine Äquivalentprozent-Zusammensetzung von Y, Al/ O und N außerhalb der Zusammensetzung/ definiert und umfaßt durch das Polygon LTlDM der Figur 4 der Serial No. 682 468, aufweist, das Aluminiumnitrid in dem sauerstoffenthaltenden Preßling in einer Menge im Bereich von größer als etwa 1,85 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 4,50 Gewichtsprozent vorliegt, Erhitzen des Preßlings bis auf eine .,— Temperatur, bei welcher seine Poren offenbleiben, Umsetzen des freien Kohlenstoffs mit in dem Aluminiumnitrid enthaltenen Sauerstoff unter Bildung eines desoxidierten Preßlings, wobei der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung aufweist, in welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, 0 und N durch das Polygon LTlDM, jedoch nicht einschließend die Linien LM und DM, von Figur 4 der Serial No. 682 468, definiert und umfaßt werden und Sintern des desoxidierten Preßlings bei einer Temperatur im Bereich von etwa 189O⁰C bis etwa 2050⁰C, wobei die minimale Sintertemperatur von etwa 1890⁰C für eine Zusammensetzung in Nachbarschaft der Linie DM bis etwa 1970⁰C für eine Zusammensetzung an der Linie TlL unter Bildung des Keramikkörpers ansteigt, wobei die Sintertemperatur eine Sintertemperatur für die genannte Zusammensetzung des desoxidierten Preßlings ist, umfaßt.

Claims

GENERAL ELECTRIC COMPANY, 1 River Road, Schenectady,N.Y./USA P a t e η t a n s ρ r ü c h e

1. Verfahren zur Herstellung eines gesinterten polykristallinen Aluminiumnitrid-Keramikkörpers mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon PlNlKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PlJ, von Figur 4, einer Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent des Körpers und einer Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25⁰C, dadurch gekennzeichnet, daß es die nachfolgenden Stufen umfaßt, wobei man

(a) eine Mischung, bestehend aus einem sauerstoffenthaltenden Aluminiumnitridpulver, Yttriumoxid und freiem Kohlenstoff, herstellt, die Mischung zu einem Preßling formt, wobei die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, bei welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium zwischen den Punkten K und Pl der Figur 4 liegen, das Yttrium im Bereich von größer als etwa 0,35 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent, das Aluminium im Bereich von größer als etwa 95,6 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 99,65 Äquivalentprozent liegt, wobei die Mischung und der Preßling eine Äquivalentprozent-Zusammensetzung von Y, Al, O und N außerhalb der Zusammensetzung aufweisen, wie sie durch das Polygon PlNlKJ von Figur 4 definiert und umfaßt wird,

(b) den Preßling in einer stickstoffenthaltenden, nichtoxidierenden Atmosphäre auf eine Temperatur im Bereich von etwa

^β £λ ™"

1350⁰C bis auf eine zur Desoxidation des Preßlings ausreichende, jedoch unterhalb seiner Porenschlxeßtemperatur liegende Temperatur erhitzt, den freien Kohlenstoff mit dem im Aluminiumnitrid enthaltenen Sauerstoff unter Bildung eines desoxidierten Preßlings umsetzt, wobei der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung aufweist, bei welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, O und N durch das Polygon PlNlKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PlJ, von Figur 4, definiert und umfaßt werden, wobei der freie Kohlenstoff in einer Menge vorhanden ist, die den desoxidierten Preßling liefert, und

(c) den desoxidierten Preßling in einer stickstoffenthaltenden, nichtoxidierenden Atmosphäre bei einer Temperatur von zumindest etwa 1860⁰C unter Bildung des polykristallinen Körpers sintert.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die stickstoffenthaltende Atmosphäre in Stufe (b) ausreichend Stickstoff zur Erleichterung der Desoxidation des Aluminiumnitrids zur Bildung des Sinterkörpers enthält.

3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die stickstoffenthaltende Atmosphäre in Stufe (c) ausreichend Stickstoff zur Verhinderung eines signifikanten Gewichtsverlustes des Aluminiumnitrids enthält.

4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Verfahren bei Normaldruck durchgeführt wird.

5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Aluminiumnitrid in dem Preßling in

Stufe (a) vor der Desoxidation der Stufe (b) Sauerstoff in einer Menge im Bereich von größer als etwa 0,6 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 4,5 Gewichtsprozent des Aluminiumnitrids, enthält.

6. Verfahren nach Anspruch 1 , dadurch, 'geke.nn-" kennz ei chnet, daß das Aluminiumnitrid in Stufe (a) eine spezifische Oberfläche im Bereich von bis zu etwa 10 m²/g und der freie Kohlenstoff eine spezifische Oberfläche von größer als etwa 10 m²/g aufweisen.

7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, bei welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium zwischen den Punkten K und P der Figur 4 liegen, das Yttrium im Bereich von größer als etwa 0,55 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent, das Aluminium im Bereich von größer als etwa 95,6 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 99,45 Äquivalentprozent liegt und wobei der gesinterte Körper und der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung besitzen, bei welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, O und N durch das Polygon PONKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PJ, von Figur 4, definiert und umfaßt werden.

8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, bei welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium im Bereich von Punkt N bis Punkt Pl der Figur 4 liegen, das Yttrium im Bereich von größer als etwa 0,35 Äquivalentprozent bis etwa 2,9 Äquivalentprozent, das Aluminium im Bereich von etwa 97,1 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 99,65 Äquivalentprozent liegt und wobei der gesin-

terte Körper und der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung besitzen, bei welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, 0 und N durch das Polygon PlNlNOP, jedoch nicht einschließend die Linie PlP, von Figur 4, definiert und umfaßt werden und die Sintertemperatur zumindest etwa 1900⁰C beträgt.

9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der freie Kohlenstoff eine spezifische Oberfläche von größer als etwa 100 m^z/g, das Aluminiumnitridpulver in der Mischung eine spezifische Oberfläche im Bereich von etwa 3,4 m^z/g bis etwa 6,0 m²/g aufweist, die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung besitzen, worin die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium im Bereich zwischen den Punkten K und P von Figur 4 liegen, das Yttrium im Bereich von größer als etwa 0,55 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent, das Aluminium im Bereich von größer als etwa 95,6 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 99,45 Äquivalentprozent liegt, die Sinteratmosphäre Stickstoff ist, die Sintertemperatur im Bereich von etwa 1965⁰C bis etwa 2050⁰C liegt, der Sinterkörper und der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, bei welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, O und N durch das Polygon PONKJ, jedoch nicht einschließend die Linien NK, KJ und PJ, von Figur 4, definiert und umfaßt werden und der Sinterkörper eine Porosität von weniger als etwa 2 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,67 W/cm.K bei 25°C besitzt.

10. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, bei welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium im Bereich von Punkt Nl bis zu Punkt K von Figur 4 liegen, das Yttrium im Bereich von etwa 1,9 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentpro-

zent, das Aluminium im Bereich von größer als etwa 95,6 Äquivalentprozent bis etwa 98,1 Äquivalentprozent liegt und wobei der gesinterte Körper und der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung besitzen/ bei welcher die Äquivalentprozente von Al/ Y, 0 und N durch die Linie NlK, jedoch nicht einschließend Punkt K/ von Figur 4, definiert sind, und die Sintertemperatur zumindest etwa 1960⁰C beträgt.

11. Verfahren zur Herstellung eines gesinterten polykristallinen Aluminiumnitrid-Keramikkörpers mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon QTXJ, jedoch nicht einschließend die Linien QJ und XJ, von Figur 4, einer Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent des Körpers und einer Wärmeleitfähigkeit von größer als 1 ,50 W/cm.K bei 25⁰C, dadurch gekennzeichnet, daß es die nachfolgenden Stufen umfaßt, wobei man

(a) eine Mischung, bestehend aus einem sauerstoffenthaltenden Aluminiumnitridpulver, Yttriumoxid und freiem Kohlenstoff, herstellt, wobei der freie Kohlenstoff eine spezifische Oberfläche von größer als etwa 100 m²/g, das Aluminiumnitridpulver in dieser Mischung eine spezifische Oberfläche im Bereich von etwa 3/4 m²/g bis etwa 6,0 m²/g besitzt, die Mischung zu einem Preßling formt, wobei die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, bei welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium von Punkt X bis zu Punkt Q der Figur 4 liegen, das Yttrium in dem Preßling im Bereich von größer als etwa 0,8 Äquivalentprozent bis etwa 3,2 Äquivalentproζent, das Aluminium in dem Preßling im Bereich von etwa 96,8 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 99,2 Äquivalentprozent liegt, wobei der Preßling eine Äquivalentprozent-Zusammensetzung von Y, Al, O und N außerhalb der Zusammensetzung aufweist, wie sie durch das Polygon PlNlKJ von Figur 4 definiert und umfaßt wird, das Aluminiumnitrid in dem Preßling Sauerstoff in einer Menge

im Bereich von größer als etwa 1,40 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 4,50 Gewichtsprozent des Aluminiumnitrids enthält,

(b) den Preßling in einer stickstoffenthaltenden, nichtoxidierenden Atmosphäre, die zumindest etwa 25 Volumprozent Stickstoff enthält, auf eine Temperatur im Bereich von etwa 1350⁰C bis auf eine zur Desoxidation des Preßlings ausreichende, jedoch unterhalb seiner Porenschließtemperatur liegende Temperatur bei Normaldruck erhitzt, hierdurch den freien Kohlenstoff mit dem im Aluminiumnitrid enthaltenen Sauerstoff unter Bildung eines desoxidierten Preßlings umsetzt, wobei der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung aufweist, bei welcher die

^w Äguivalentprozente von Al, Y, O und N durch das Polygon QTXJ, jedoch nicht einschließend die Linien QJ und XJ, von Figur 4, definiert und umfaßt werden, das Aluminiumnitrid in dem Preßling vor der Desoxidation durch den Kohlenstoff einen Sauerstoffgehalt im Bereich von größer als etwa 1,40 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 4,50 Gewichtsprozent des Aluminiumnitrids aufweist, der freie Kohlenstoff in einer Menge vorhanden ist, welche den desoxidierten Preßling liefert, und

(c) den desoxidierten Preßling bei Normaldruck in einer stickstoff enthaltenden, nichtoxidierenden Atmosphäre, die zumindest etwa 25 Volumprozent Stickstoff enthält, bei einer Temperatur im Bereich von etwa 191O⁰C bis etwa 2000⁰C unter Bildung des

|- polykristallinen Körpers sintert.

.12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Sintertemperatur im Bereich von etwa 191O⁰C bis etwa 1950⁰C liegt, das Aluminiumnitridpulver in der Mischung eine spezifische Oberfläche im Bereich von etwa 3,7 m²/g bis etwa 6,0 m²/g aufweist und der Sinterkörper eine Porosität von weniger als etwa 1 Volumprozent des Körpers besitzt.

13. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekenn-

zeichnet, daß die Sintertemperatur im Bereich von etwa 1950⁰C bis etwa 2000⁰C liegt und der Sinterkörper eine Porosität von weniger als etwa 1 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als etwa 1,67 W/cm.K bei 25⁰C aufweist.

14. Verfahren zur Herstellung eines gesinterten polykristallinen Aluminiumnitrid-Keramikkörpers mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon PlNlKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PlJ, von Figur 4, einer Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent des Körpers und einer Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25°C, dadurch gekennzeichnet, daß es die nachfolgenden Stufen umfaßt, wobei man

(a) eine Mischung, bestehend aus Aluminiümnitridpulver, Yttriumoxid oder einer Vorstufe davon, und einem kohlenstoffhaltigen Additiv, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus freiem Kohlenstoff, einem kohlenstoffhaltigen organischen Material und Mischungen daraus, herstellt, das kohlenstoffhaltige organische Material bei einer Temperatur im Bereich von etwa 50⁰C bis etwa 1000⁰C zu freiem Kohlenstoff und gasförmigem Zersetzungsprodukt, welches verdampft, thermisch zersetzt, die Mischung zu einem Preßling formt, wobei die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, bei welcher die Äguivalentprozente von Yttrium und Aluminium im Bereich zwischen den Punkten K und Pl, der Figur 4 liegen, das Yttrium im Bereich von größer als etwa 0,35 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent, das Aluminium im Bereich von größer als etwa 95,6 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 99,65 Äquivalentproζent Aluminium liegt, wobei der Preßling eine Äquivalentprozent-Zusammensetzung von Y, Al, 0 und N außerhalb der Zusammensetzung aufweist, wie sie durch das Polygon PlNlKJ, von Figur 4, definiert und umfaßt wird,

— ο —

(b) den Preßling in einer nichtoxidierenden Atmosphäre auf eine Temperatur bis zu etwa 1200⁰C erhitzt, wodurch Yttriumoxid und freier Kohlenstoff bereitgestellt werden,

(c) den Preßling in einer stickstoffenthaltenden, nichtoxidierenden Atmosphäre auf eine Temperatur im Bereich von etwa 1350⁰C bis auf eine zur Desoxidation des Preßlings ausreichende, jedoch unterhalb seiner Porenschließtemperatur liegende Temperatur erhitzt, den freien Kohlenstoff mit dem im Aluminiumnitrid enthaltenen Sauerstoff unter Bildung eines desoxidierten Preßlings umsetzt, wobei der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung aufweist, bei welcher die Äquivalentpro-

**" zente von Al, Y, O und N durch das Polygon PlNlKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PlJ, von Figur 4, definiert und umfaßt werden, wobei der freie Kohlenstoff in einer Menge vorhanden ist, die den desoxidierten Preßling liefert, und

(d) den desoxidierten Preßling in einer stickstoffenthaltenden, nichtoxidierenden Atmosphäre bei einer Temperatur von zumindest etwa 186O⁰C unter Bildung des polykristallinen Körpers sintert.

15. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß die stickstoffenthaltende Atmosphäre in

<L·. Stufe (c) ausreichend Stickstoff zur Erleichterung der Desoxidation des Aluminiumnitrids zur Bildung des Sinterkörpers enthält.

16. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß die stickstoffenthaltende Atmosphäre in Stufe (d) ausreichend Stickstoff zur Verhinderung eines signifikanten Gewichtsverlustes des Aluminiumnitrids enthält.

17. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekenn-

— 9 —

zeichnet, daß das Verfahren bei Normaldruck durchgeführt wird.

18. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekenn· zeichnet, daß das Aluminiumnitrid in dem Preßling in Stufe (a) vor der Desoxidation der Stufe (c) Sauerstoff in einer Menge im Bereich von größer als etwa 0,6 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 4,5 Gewichtsprozent des Aluminiumnitrids, enthält.

19. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennkennz e ichnet, daß das Aluminiumnitrid in Stufe (a) eine spezifische Oberfläche im Bereich von bis zu etwa 10 m*/g und der freie Kohlenstoff eine spezifische Oberfläche von größer als etwa 10 m²/g aufweisen.

20. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, bei welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium zwischen den Punkten K und P der Figur 4 liegen, das Yttrium im Bereich von größer als etwa 0,55 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent, das Aluminium im Bereich von größer als etwa 95,6 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 99,45 Äquivalentprozent liegt und wobei der gesinterte Körper und der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung besitzen, bei welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, O und N durch das Polygon PONKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PJ, von Figur 4, definiert und umfaßt werden.

21. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennz e ichnet, daß die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, bei welcher die Äquivalentprozente

- 10 -

von Yttrium und Aluminium im Bereich von Punkt N bis Punkt Pl der Figur 4 liegen, das Yttrium im Bereich von größer als etwa 0/35 Äquivalentprozent bis etwa 2,9 Äquivalentprozent, das Aluminium im Bereich von etwa 97,1 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 99,65 Äquivalentprozent liegt und wobei der gesinterte Körper und der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung besitzen, bei welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, O und N durch das Polygon PlNlNOP, jedoch nicht einschließend die Linie PlP, von Figur 4, definiert und umfaßt werden und die Sintertemperatur zumindest etwa 1900⁰C beträgt.

22. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennz e ichnet, daß der freie Kohlenstoff eine spezifische Oberfläche von größer als etwa 100 m²/g, das Aluminiumnitridpulver in der Mischung eine spezifische Oberfläche im Bereich von etwa 3,4 m²/g bis etwa 6,0 m²/g aufweist, die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung besitzen, worin die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium im Bereich zwischen den Punkten K und P von Figur 4 liegen, das Yttrium im Bereich von größer als etwa 0,55 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent, das Aluminium im Bereich von größer als etwa 95,6 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 99,45 Äquivalentprozent liegt, die Sinteratmosphäre Stickstoff ist, die Sintertemperatur im Bereich von etwa 1965°C bis etwa 2050⁰C liegt, der Sinterkörper und der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, bei welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, O und N durch das Polygon PONKJ, jedoch nicht einschließend die Linien NK, KJ und PJ, von Figur 4, definiert und umfaßt werden und der Sinterkörper eine Porosität von weniger als etwa 2 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,67 W/cm.K bei 25°C besitzt.

23. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekenn-

- 11 -

zeichnet, daß die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, bei welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium im Bereich von Punkt Nl bis zu Punkt K von Figur 4 liegen, das Yttrium im Bereich von etwa 1,9 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent, das Aluminium im Bereich von größer als etwa 95,6 Äquivalentprozent bis etwa 98,1 Äquivalentprozent liegt und wobei der gesinterte Körper und der desoxidierte Preßling eine Zusammensetzung besitzen, bei welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, 0 und N durch die Linie NlK, jedoch nicht einschließend Punkt K, von Figur 4, definiert sind, und die Sintertemperatur zumindest etwa 1960⁰C beträgt.

24. Verfahren zur Herstellung eines gesinterten polykristallinen Aluminiumnitrid-Keramikkörpers mit einer Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon QTXJ, jedoch nicht einschließend die Linien QJ und XJ, von Figur 4, einer Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent des Körpers und einer Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,50 W/cm.K bei 25°C, dadurch gekennzeichnet, daß es die nachfolgenden Stufen umfaßt, wobei man

(a) eine Mischung, bestehend aus einem sauerstoffenthaltenden Aluminiumnitridpulver, Yttriumoxid oder einer Vorstufe davon, und einem kohlenstoffhaltigen Additiv, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus freiem Kohlenstoff, einem kohlenstoffhaltigen organischen Material und Mischungen daraus, herstellt, das kohlenstoffhaltige organische Material bei einer Temperatur im Bereich von etwa 5O⁰C bis etwa 1000⁰C zu freiem Kohlenstoff und gasförmigem Zersetzungsprodukt, welches verdampft, thermisch zersetzt, wobei der freie Kohlenstoff eine spezifische Oberfläche von größer als etwa 100 m²/g, das Aluminiumnitridpulver in dieser Mischung eine spezifische Oberfläche im Bereich von etwa 3,4 m²/g bis etwa 6,0 m²/g besitzt, die

- 12 -

Mischung zu einem Preßling formt, wobei die Mischung und der Preßling eine Zusammensetzung aufweisen, bei welcher die Äquivalentprozente von Yttrium und Aluminium im Bereich von Punkt X bis zu Punkt Q, der Figur 4, liegen, das Yttrium im Bereich von größer als etwa 0,8 Äquivalentprozent bis etwa 3,2 Äquivalentprozent, das Aluminium im Bereich von etwa 96,8 Äquivalentprozent bis weniger als etwa 99,2 Äquivalentprozent Aluminium liegt, wobei der Preßling eine Äquivalentprozent-'Zusammensetzung von Y, Al, O und N außerhalb der Zusammensetzung aufweist, wie sie durch das Polygon PlNlKJ, von Figur 4, definiert und umfaßt wird, das Aluminiumnitrid in dem Preßling Sauerstoff in einer Menge im Bereich von größer als etwa 1,40 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 4,50 Gewichtsprozent des Aluminiumnitrids enthält,

(b) den Preßling in einer nichtoxidierenden Atmosphäre auf eine Temperatur bis zu etwa 1200⁰C erhitzt, wodurch Yttriumoxid und freier Kohlenstoff bereitgestellt werden,

(c) den Preßling bei Normaldruck in einer Stickstoffenthaltenden, nichtoxidierenden Atmosphäre, die zumindest etwa 25 Volumprozent Stickstoff enthält, auf eine Temperatur im Bereich von etwa 135O⁰C bis auf eine zur Desoxidation des Preßlings ausreichende, jedoch unterhalb seiner Porenschließtemperatur liegende Temperatur erhitzt, den freien Kohlenstoff mit dem im Aluminiumnitrid enthaltenen Sauerstoff unter Bildung eines desoxidierten Preßlings umsetzt, wobei der desoxi-dierte Preßling eine Zusammensetzung aufweist, bei welcher die Äquivalentprozente von Al, Y, O und N durch das Polygon QTXJ, jedoch nicht einschließend die Linien QJ und XJ, von Figur 4, definiert und umfaßt werden, das Aluminiumnitrid in dem Preßling vor der Desoxidation durch den Kohlenstoff einen Sauerstoffgehalt im Bereich von größer als etwa 1,40 Gewichtsprozent bis weniger als etwa 4,50 Gewichtsprozent des Aluminiumnitrids aufweist, wobei der freie Kohlenstoff in einer

- 13 -

Menge vorhanden ist, die den desoxidierten Preßling liefert, und

(d) den desoxidierten Preßling bei Normaldruck in einer Stickstoff enthaltenden, nichtoxidierenden Atmosphäre, die zumindest etwa 25 Volumprozent Stickstoff enthält, bei einer Temperatur von etwa 1910°C bis etwa 2000⁰C unter Bildung des polykristallinen Körpers sintert.

25. Verfahren nach Anspruch 24, dadurch gekennzeicnet, daß die Sintertemperatur im Bereich von etwa 1910^eC bis etwa 1950⁰C liegt, das Aluminiumnitridpulver in der Mischung eine spezifische Oberfläche im Bereich von etwa 3,7 m²/g bis etwa 6,0 m^a/g aufweist und der Sinterkörper eine Porosität von weniger als etwa 1 Volumprozent des Körpers besitzt.

26. Verfahren nach Anspruch 24, dadurch gekennzeichnet, daß die Sintertemperatur im Bereich von etwa 1950⁰C bis etwa 2000⁰C liegt und der Sinterkörper eine Porosität von weniger als etwa 1 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als etwa 1,67 W/cm.K bei 25°C aufweist.

27. Poykristalliner Aluminiumnitridkörper, dadurch gekennzeichne t, daß er eine Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon PlNlKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PlJ, von Figur 4, eine Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25°C aufweist.

28. Polykristalliner Aluminiumnitridkörper, dadurch g e k e η η zeichnet, daß er eine Zusammensetzung,

- 14 -

definiert und umfaßt durch das Polygon PlNlNOP, jedoch nicht einschließend die Linie PlP, von Figur 4, eine Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25⁰C aufweist.

29. Polykristalliner Aluminiumnitridkörper, dadurch gekennzeichnet, daß er eine Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon PONKJ, jedoch nicht einschließend die Linien KJ und PJ, von Figur 4, eine Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25⁰C aufweist.

30. Polykristalliner Aluminiumnitridkörper, dadurch gekennzeichnet, daß er eine Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon QTXJ, jedoch nicht einschließend die Linien QJ und XJ, von Figur 4, eine Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25°C aufweist.

31. Polykristalliner Körper, dadurch gekennzeichnet, daß er eine Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon PlNlKJ, jedoch ausschließend die Linien KJ und PlJ, von Figur 4, aufweist, und aus mehr als etwa 0,35 Äquivalentprozent Yttrium bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent Yttrium, aus mehr als etwa 95,6 Äquivalentprozent Aluminium bis weniger als etwa 99,65 Äquivalentprozent Aluminium, aus mehr als etwa 0,85 Äquivalentprozent Sauerstoff bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent Sauerstoff und aus mehr als etwa 95,6 Äquivalentprozent Stickstoff bis weniger als etwa 99,15 Äquivalentprozent Stickstoff

- 15 -

besteht, eine Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25°C besitzt.

32. Polykristalliner Körper , dadurch gekennzeichnet, daß er eine Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon PlNlNOP, jedoch ausschließend die Linie PlP, von Figur 4, aufweist und aus mehr als etwa 0,35 Äquivalentprozent Yttrium bis etwa 2,9 Äquivalentprozent Yttrium, aus etwa 97,1 Äquivalentprozent Aluminium bis weni-

— ger als etwa 99,65 Äquivalentprozent Aluminium, aus mehr als ^ etwa 0,85 Äquivalentprozent Sauerstoff bis etwa 2,9 Äquivalentprozent Sauerstoff und aus etwa 97,1 Äquivalentprozent Stickstoff bis weniger als etwa 99,15 Äquivalentprozent Stickstoff besteht, eine Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent des Körpers und eine minimale Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25°C besitzt.

33. Polykristalliner Körper, dadurch gekennzeichnet, daß er eine Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon PONKJ, jedoch ausschließend die Linien KJ und PJ, von Figur 4, aufweist, und aus mehr als etwa 0,55 Äquivalentprozent Yttrium bis weniger als etwa 4,4 Äqui-

(^ valentprozent Yttrium, aus mehr als etwa 95,6 Äquivalentprozent Aluminium bis weniger als etwa 99,45 Äquivalentprozent Aluminium, aus etwa 1,1 Äquivalentprozent Sauerstoff bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent Sauerstoff und aus mehr als etwa 95,6 Äquivalentprozent Stickstoff bis etwa 98,9 Äquivalentprozent Stickstoff besteht, eine Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25°C besitzt.

34. Polykristalliner Körper, dadurch gekenn-

- 16 -

3541393

zeichnet, daß er eine Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon QTXJ, jedoch ausschließend die Linien QJ und XJ, von Figur 4, aufweist, und aus mehr als etwa 0,8 Äquivalentprozent Yttrium bis etwa 3,2 Äquivalentprozent Yttrium, aus etwa 96,8 Äquivalentprozent Aluminium bis zu etwa 99,2 Äquivalentprozent Aluminium, aus mehr als etwa 1,55 Äquivalentprozent Sauerstoff bis etwa 4,2 Äquivalentprozent Sauerstoff und aus etwa 95,8 Äquivalentprozent Stickstoff bis weniger als etwa 98,45 Äquivalentprozent Stickstoff besteht, eine Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent

f des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00

^" W/cm.K bei 25⁰C besitzt.

35. Polykristalliner Körper, dadurch gekennzeichnet, daß er eine Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon PONKJ, jedoch ausschließend die Linien NK, KJ und PJ, von Figur 4, aufweist, und aus mehr als etwa 0,55 Äquivalentprozent Yttrium bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent Yttrium, aus mehr als etwa 95,6 Äquivalentprozent Aluminium bis weniger als etwa 99,45 Äquivalentprozent Aluminium, aus etwa 1,1 Äquivalentprozent Sauerstoff bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent Sauerstoff und aus mehr als etwa 95,6 Äquivalentprozent Stickstoff bis etwa

|L- 98,9 Äquivalentprozent Stickstoff besteht, eine Porosität von weniger als etwa 4 Volumprozent des Körpers und eine minimale Wärmeleitfähigkeit von 1,50 W/cm.K bei 25⁰C besitzt.

36. Polykristalliner Körper, dadurch gekennzeichnet, daß er eine Zusammensetzung, definiert durch die Linie NlK, von Figur 4, jedoch ausschließend Punkt K, aufweist und aus etwa 1,9 Äquivalentprozent Yttrium bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent Yttrium, aus größer als etwa 95,6 Äquivalentprozent Aluminium bis etwa 98,1

Äquivalentprozent Aluminium, aus etwa 1,9 Äquivalentprozent Sauerstoff bis weniger als etwa 4,4 Äquivalentprozent Sauerstoff und aus mehr als etwa 95,6 Äquivalentprozent Stickstoff bis etwa 98,1 Äquivalentprozent Stickstoff besteht, eine Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25°C besitzt.

37. Polykristalliner Körper, dadurch gekennz e ich n.e t, daß er eine Zusammensetzung, definiert und umfaßt durch das Polygon QTY1Y2, jedoch ausschließend die Linie QY2, aufweist, und aus mehr als etwa 0,8 Äquivalentprozent Yttrium bis etwa 2,0 Äquivalentprozent Yttrium, aus etwa 98,0 Äquivalentprozent Aluminium bis weniger als etwa 99,2 Äquivalentprozent Aluminium, aus mehr als etwa 1,55 Äquivalentprozent Sauerstoff bis weniger als etwa 3,15 Äquivalentprozent Sauerstoff und aus mehr als etwa 96,85 Äquivalentprozent Stickstoff bis weniger als etwa 98,45 Äquivalentprozent Stickstoff besteht, eine Porosität von weniger als etwa 2 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als etwa 1,50 W/cm.K bei 25°C besitzt.

38. Polykristalliner Körper, dadurch gekennzeichnet, daß er eine Phasenzusammensetzung, bestehend aus AlN, Y₂°3 ^{und Y}4^A-^L2°9^{/ aufweist}' worin die Gesamtmenge an Y₃O₃- und Y.Al^Og-Phasen im Bereich von größer als etwa 0,8 Volumprozent bis weniger als etwa 7,6 Volumprozent des Gesamtvolumens des Körpers liegt, die Y₂°3~ ^un(^ Y^Al^Og-Phasen in zumindest einer Spurenmenge vorhanden sind, die Y-O^-Phase im Bereich von weniger als etwa 7,6 Volumprozent des Sinterkörpers, die Y.Al-Og-Phase im Bereich von weniger als etwa 6,0 Volumprozent des Sinterkörpers liegt, der Körper eine Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent des Körpers und

- 18 -

eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25°C besitzt.

39. Polykristalliner Körper, dadurch gekennzeichnet, daß er eine Phasenzusammensetzung aufweist, bestehend aus AlN, Y„0₃ und Y₄Al-O₉, worin die Gesamtmenge an Y₂°3~ ^unc* ^Y4^Al2°9~^pk^asen i-^m Bereich von größer als etwa 0,8 Volumprozent bis weniger als etwa 5,1 Volumprozent des Gesamtvolumens des Körpers liegt, die Y₃O₃- ^un(^ Y^Al^Og-Phasen in zumindest einer Spurenmenge vorhanden sind, die Y₉O.,-Phase im Bereich von weniger als etwa 5,1 Volumprozent des Sinterkörpers liegt, die Y.Al^Og-Phase im Bereich von weniger als etwa 1,3 Volumprozent des Sinterkörpers liegt, der eine Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent des Körpers und eine minimale Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25°C besitzt.

40. Polykristalliner Körper, dadurch gekennzeichnet, daß er eine Phasenzusammensetzung aufweist, bestehend aus AlN, Y₉O, und Y.AlpOg, worin die Gesamtmenge an Y₃O₃- ^unc^ Y/AljOg-Phasen im Bereich von etwa 1 ,3 Volumprozent bis weniger als etwa 7,6 Volumprozent des Gesamtvolumens des Körpers liegt, die Y₂°3~ ^unc^ Y^Al^Og-Phasen in zumindest einer Spurenmenge vorhanden sind, die Y₀O,-Phase im Bereich von weniger als etwa 7,6 Volumprozent des Sinterkörpers, die Y.Al₂Og-Phase im Bereich von weniger als etwa 6,0 Volumprozent des Sinterkörpers liegt, der eine Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25°C besitzt.

41. Polykristalliner Körper nach Anspruch 40, dadurch gekennz eichnet, daß er eine Porosität von weniger als etwa 2 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleit-

- 19 -

-19 fähigkeit von größer als 1,67 W/cm.K bei 25⁰C besitzt.

42. Polykristalliner Körper, dadurch gekennzeichnet, daß er eine Phasenzusammensetzung aufweist, bestehend aus AlN und Y₂°3' worin die Gesamtmenge an Y₂°3~ Phase im Bereich von etwa 3,3 Volumprozent bis weniger als etwa 7,6 Volumprozent des Gesamtvolumens des Körpers liegt, der eine Porosität von weniger als etwa 10 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,00 W/cm.K bei 25⁰C besitzt.

^ 43. Polykristalliner Körper, dadurch gekennzeichnet, daß er eine Phasenzusammensetzung aufweist, bestehend aus AlN, Y₂ ⁰? ^un<^ ^Y4^A^2^9^{f wor:i}-ⁿ ^ie Gesamtmenge an 'Y₃O₃- und Y.Al^Q-Phasen im Bereich von größer als etwa 1,9 Volumprozent bis weniger als etwa 6,6 Volumprozent des Gesamtvolumens des Körpers, die Y₂O₃-Phase in einer Menge im Bereich von zumindest einer Spurenmenge bis weniger als etwa 2,8 Volumprozent des Körpers, die Y.Al₂Og-Phase im Bereich von etwa 1,5 Volumprozent bis weniger als etwa 6,0 Volumprozent des Körpers liegt, der eine Porosität von weniger als etwa 2 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,50 W/cm.K bei 25°C besitzt.

44. Polykristalliner Körper nach Anspruch 43, dadurch gekennzeichnet, daß der Körper eine Porosität von weniger als etwa 1 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,67 W/cm.K bei 25°C besitzt.

45. Polykristalliner Körper, dadurch gekennzeichnet, daß er eine Phasenzusammensetzung aufweist, bestehend aus AlN, Y₂ ⁰-, und Y.Al'O«, worin die Gesamtmenge an

- 20 -

Y O₃- und Y.Al-Og-Phasen im Bereich von größer als etwa 1,9 Volumprozent bis weniger als etwa 4,5 Volumprozent des Gesamtvolumens des Körpers, die Y₂O₃-Phase im Bereich von einer Spurenmenge bis etwa 1,5 Volumprozent des Sinterkörpers, die Y₄Al₃Og-Phase im Bereich von etwa 1,5 Volumprozent bis weniger als etwa 4,5 Volumprozent des Sinterkörpers liegt, der eine Porosität von weniger als etwa 2 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,50 W/ cm.K bei 25°C besitzt.

46. Polykristalliner Körper nach Anspruch 45, dadurch gekennzeichnet, daß er eine Porosität von weniger als etwa 1 Volumprozent des Körpers und eine Wärmeleitfähigkeit von größer als 1,68 W/cm.K bei 25⁰C besitzt.