DE4204227C1 - Portland cement clinker prepn. - by firing mixt. of calcium oxide, silica, aluminium@ and ferric oxide in presence of additive contg. sulphate and fluorine ions - Google Patents

Portland cement clinker prepn. - by firing mixt. of calcium oxide, silica, aluminium@ and ferric oxide in presence of additive contg. sulphate and fluorine ions

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Description

Die Erfindung betrifft einen Portlandzement sowie dessen Klinker. Portlandzement besteht üblicherweise aus Portlandzementklinker und einem Sulfatträger, in der Regel Gips.
Portlandzementklinker wird aus einem Rohstoffgemisch hergestellt, das hauptsächlich Kalziumoxid (CaO) Siliziumdioxid (SiO₂), Aluminiumoxid (Al₂O₃) und Eisenoxid (Fe₂O₃) in bestimmten Anteilen enthält. Durch Erhitzen dieses Gemisches bis zum Sintern bilden sich daraus neue Verbindungen, die sogenannten Klinkerphasen. Ihre typischen Mengenanteile in Gewichtsprozent können wie folgt angegeben werden:
- C₃S (3 CaO×SiO₂) 40 bis 80
- C₂S (2 CaO×SiO₂)<30
- C₄AF (4 CaO×Al₂O₃×Fe₂O₃) 4 bis 15
- C₃A (3 CaO×Al₂O₃) 7 bis 15
Der mit Wasser angemachte und erhärtete Zement verdankt seine Festigkeit vor allem der Klinkerphase C₃S.
Die Herstellung des Zementklinkers erfordert einen erheblichen Energieaufwand. Dieser besteht zu einem Teil aus thermischen Verlusten beim Brand (insbesondere durch Strahlung, Abgasverluste und den am Ofenende ausgebrachten heißen Klinker). Ein weiterer Anteil an Energie wird verbraucht für endotherme Reaktionen, insbesondere bei der Zersetzung von Kalziumcarbonat (wesentlicher CaO-Träger) zu Kalziumoxid.
Entsprechend ist man bestrebt, die Energiekosten zu senken.
Dabei erschien es zunächst logisch, daß dieses Ziel am einfachsten dadurch erreicht werden könnte, wenn der Anteil der CaO-reichen Klinkerphasen (C₃A, C₃S) mengenmäßig reduziert und der Gehalt der CaO-ärmeren Phasen (C₂S, C₄AF) entsprechend mengenmäßig erhöht würden.
Der Nachteil dabei wäre jedoch, daß der entsprechende Zement in seiner Festigkeitsentwicklung weit hinter üblichen Portlandzementen zurückbleiben würde, da die Hydratation von C₂S und C₄AF sehr viel langsamer abläuft als die von C₃S und C₃A.
Man hat in diesem Zusammenhang versucht, die Klinkerphase C₃S durch C₄A₃ (wobei stellvertretend für SO₃ steht) zu ersetzen, da C₄A₃ relativ schnell hydratisiert. In diesem Fall ist eine separate Zugabe eines Sulfatträgers in das Rohstoffgemisch notwendig, wobei der größte Teil des Sulfates (ausgedrückt als SO₃) in der Phase C₄A₃ gebunden wird (US 40 36 657).
Nachteilig bei diesem bekannten Zement(Klinker) ist, daß beim Brennprozeß überhaupt kein C₃S mehr gebildet wird, weil die C₃S- Bildung durch die Anwesenheit der Sulfate (SO₃) behindert beziehungsweise verhindert wird. Es kommt hinzu, daß sich bei den für die C₄A₃ Bildung erforderlichen niedrigeren Brenntemperaturen von etwa 1250 bis 1300° Celsius kein C₃S bildet. Eine Temperaturerhöhung scheidet aber aus, weil dann wiederum C₄A₃ instabil wird und nicht mehr gebildet werden kann.
Aus Zement-Kalk-Gips, 1 (1991), S. 12-15 wird eine Zementherstellung unter Verwendung von CaF₂ und CaSO₄, beschrieben. Das Klinker enthält ferner C₃S, C₂S, C₃A, C₁₁A₇CaF₂, C₄A₃S und freies CaO.
Der Erfindung liegt insoweit die Aufgabe zugrunde, einen Portlandzement anzubieten, dessen Klinker bei geringeren Brenntemperaturen als bei einem konventionellen Portlandzement herstellbar ist, wobei der Klinker jedoch einen möglichst hohen C₃S-Gehalt aufweisen soll, so daß der daraus gebildete Portlandzement (nach getrennter Sulfatzugabe) nach Anmachen mit Wasser eine Festigkeitsentwicklung zeigt, die dem eines konventionellen Portlandszements zumindest ebenbürtig ist.
Überraschend wurde festgestellt, daß ein Portlandzementklinker mit einem C₃S-Gehalt zwischen 30 und 80 Gew.-% sowie einem gleichzeitigen Anteil der Klinkerphase C₄A₃ ohne weiteres herstellbar ist und sogar relativ niedrige Brenntemperaturen zwischen 1150 und 1350° erfordert, sofern dafür Sorge getragen wird, daß dem Rohstoffgemisch je ein SO₃ und ein Fluor (F-) enthaltendes Zusatzmittel zugemischt wird, wobei der SO₃-Gehalt im Klinker zwischen 2 und 8 Gew.-% betragen soll.
Die Gründe hierfür sind im einzelnen bisher nicht bekannt. Offensichtlich beruht die Klinkerphasenbildung, ausgehend von konventionellen Rohstoffen, jedoch in Anwesenheit von SO₃ und Fluor enthaltenden Komponenten auf einem synergistischen Zusammenwirken der einzelnen Komponenten derart, daß die Bildung der Klinkerphase C₃S in einem schwefelhaltigen Milieu möglich wird, und dies sogar bei deutlich geringeren Temperaturen als bisher bekannt und insoweit die Bildung der weiteren Klinkerphase C₄A₃ nicht negativ beeinflußt.
Dabei entwickelt vor allem die Fluorid-Ionen-enthaltende Komponente, die vorzugsweise als Kalzium- oder Natriumfluorid eingebracht wird, eine katalytische Wirkung auf die Bildung von C₃S.
Gleichzeitig ergeben sich folgende Vorteile:
Durch eine geringere Brenntemperatur sinkt der Energieverbrauch bei der Klinkerherstellung.
Durch einen beträchtlichen Anteil CaO-ärmerer Klinkerphasen (insbesondere C₄A₃) kann der Kalziumcarbonat-Gehalt des Rohmehls gesenkt werden. Entsprechend reduziert sich die chemische Wärme, die für die endotherme Zersetzungsreaktion benötigt wird.
Zusätzlich wird ein Teil des für die Klinkerphasenbildung notwendigen Kalziumoxide anstelle durch Calciumcarbonat nun durch den Sulfatträger, beispielsweise Anhydrit (CaSO₄) eingebracht.
Eine weitere Einsparung ergibt sich daraus, daß je Tonne Portlandzement weniger Zementklinker als bisher notwendig ist. Dies resultiert daraus, daß die benötigte Zugabe von Calciumsulfat bei einem erfindungsgemäßen Portlandzement im Vergleich zu einem konventionelln Portlandzement höher liegen muß (entsprechend reduziert sich der Klinkeranteil), weil die Klinkerphase C₄A₃ unter Bildung von sogenannten Ettringit reagiert und dabei mehr Sulfat verbraucht.
Ein aus dem beschriebenen Klinker unter weiterem Sulfatzusatz hergestellter Portlandzement zeigt eine hervorragende Festigkeitsentwicklung, insbesondere im Zeitintervall der ersten achtundzwanzig Tage. Im einzelnen wird auf die nachfolgenden Ausführungsbeispiele verwiesen.
Der Gesamt-SO₃-Gehalt des Zements soll zwischen 3 und 16 Gew.-% liegen.
Bevorzugt ist ein Zementklinker, der folgenden Klinkerphasen- Anteile in Gew.-% aufweist:
- C₃S: 40 bis 80
- C₄A₃: 10 bis 30
- C₄AF: 10 bis 30
Rest gegebenenfalls C₂S und C₃A.
Der Klinkerbrand kann so gesteuert werden, daß praktisch kein C₂S und/oder C₃A gebildet wird.
Die beschriebene Klinkerphasenbildung wird begünstigt, wenn der Anteil an Fluor (F-) 0,2 bis 1,0 Gew.-%, bezogen auf die Rohstoffmischung, beträgt. Der bevorzugte Bereich liegt dabei zwischen 0,4 und 0,6 Gew.-%.
Ein bevorzugter SO₃-Gehalt im Klinker kann mit 4 bis 6 Gew.-%, bezogen auf die Rohstoffmischung, angegeben werden.
Die benötigte SO₃-haltige Komponente wird bevorzugt in Form eines Kalziumsulfatträgers eingebracht. Dieser kann aus Gips oder Anhydrit bestehen. Es ist aber auch möglich, sulfit- und/oder sulfathaltige industrielle Reststoffe zu verwenden, wie eine Asche aus einer Wirbelschichtfeuerung und/oder ein Stabilisat aus der Rauchgasentschwefelung.
Die entsprechenden Kalziumsulfatträger können auch zur Herstellung des fertigen Portlandzements verwendet werden.
Zur Optimierung der Abbindereaktion schlägt eine vorteilhafte Ausführungsform vor, den Klinker auf eine spezifische Oberfläche von 2500 bis 4000 cm²/kg (nach Blaine) aufzumahlen.
Obwohl der beschriebene Portlandzement gegenüber einem konventionellen Portlandzement einen sehr viel höheren Sulfatanteil aufweist, entwickelt er kaum eine sulfatische Expansion. Diese läßt sich im übrigen aber - soweit gewünscht - gezielt einstellen, und zwar über den jeweiligen Mengenanteil an C₄A₃.
Je mehr C₄A₃ der Klinker enthält, und je mehr Sulfat dem Zement zugemahlen wird, umso höher ist die Ettringitbildung nach dem Anmachen mit Wasser, und entsprechend die Expansion.
Entsprechend zeigen Portlandzement der erfindungsgemäßen Art mit einem C₄A₃-Anteil unter 15 Gew.-% praktisch keine Expansion, während durch höhere Anteile der genannten Klinkerphase gezielt ein Quellzement eingestellt werden kann.
Die durch die C₄A₃-Phase bedingte erhöhte Ettringit-Bildung führt umgekehrt zu einer Anfangsfestigkeit des Zements, die über dem eines üblichen Portlandzements liegt.
Auf den mit der Herstellung des erfindungsgemäßen Klinkers möglichen geringeren Energiebedarf wurde bereits hingewiesen. Versuche haben gezeigt, daß der Energiebedarf um bis zu 30% abnimmt.
Darüber hinaus wird die Ausmauerung des Brennofens (Drehrohrofens) aufgrund der geringeren Brenntemperatur weniger beansprucht. Auch hierin liegt ein Kostenvorteil.
Schließlich entwickelt sich beim Klinkerbrand weniger Schmelzphase (ebenfalls aufgrund der geringen Brenntemperatur), was einen relativ porösen Klinker zur Folge hat, der wiederum eine bessere Mahlbarkeit zeigt, so daß auch die Mahlkosten bei gleicher spezifischer Oberfläche verringert werden können.
Ebenso werden durch geringere Brenntemperaturen schädliche Emissionen, zum Beispiel NOx-Emissionen, reduziert.
Die Erfindung wird nachstehend anhand verschiedener Ausführungsbeispiele näher erläutert.
Die Probe 1 beschreibt als Vergleichsprobe einen Zement, der C₃S-frei ist, aber einen Anteil an C₄A₃ von 20 Gew.-% aufweist.
Die Probe 2 beschreibt einen erfindungsgemäßen Zement mit 40 Gew.-% C₃S und 30 Gew.-% C₄A₃.
Die Probe 3 betrifft einen erfindungsgemäßen Zement mit 80 Gew.-% C₃S und 10 Gew.-% C₄A₃.
Die Anteile der übrigen Klinkerphasen, der SO₃-Gehalt im Klinker, die gewählte Brenntemperatur sowie der Gesamt-SO₃- Gehalt des Zements sind in der nachfolgenden Tabelle ebenso angegeben wie die Druckfestigkeitswerte nach 1, 3, 7, 28 und 365 Tagen.
Daraus ergibt sich, daß die erfindungsgemäßen Proben eine deutlich verbesserte Anfangsfestigkeit aufweisen, und auch die weitere Festigkeitsentwicklung zum Teil drastisch über der der Vergleichsprobe 1 liegt.
Um die mit dem erfindungsgemäßen Portlandzement erreichbaren Vorteile zu verdeutlichen, ist außerdem als weitere Vergleichsprobe 4 ein konventioneller Portlandzement, der bei 1480° Celsius gebrannt wurde, angegeben.

Claims (12)

1. Portlandzementklinker mit folgenden Klinkerphasen-Anteilen in Gew.-%: - C₃S: 30 bis 80
- C₄A₃: 5 bis 30
- C₄AF:<30
- C₂S:<40
- C₃A:<20
und einem SO₃-Gehalt zwischen 2 und 8 Gew.-%, erhalten durch Brennen eines CaO, SiO₂, Al₂O₃, Fe₂O₃ enthaltenden Rohstoffgemisches in Anwesenheit je eines SO₃- und Fluor-enthaltenden Zusatzmittels bei Temperaturen zwischen 1150 und 1350° Celsius.
2. Portlandzementklinker nach Anspruch 1, mit folgenden Klinkerphasen-Anteilen in Gew.-%: - C₃S: 40 bis 80
- C₄A₃: 10 bis 30
- C₄AF: 10 bis 30
Rest C₂S und C₃A.
3. Portlandzementklinker nach Anspruch 1 oder 2, bei dem die Summe der Klinkerphasen-Anteile an C₂S und C₃A weniger als 5 Gew.-% beträgt.
4. Portlandzementklinker nach einem der Ansprüche 1 bis 3, bei dem das Fluor-enthaltende Zusatzmittel in Form von Kalzium- und/oder Natriumfluorid (CaF₂, NaF₂) eingebracht wurde.
5. Portlandzementklinker nach einem der Ansprüche 1 bis 4, bei dem der Anteil an Fluor (F-) 0,2 bis 1,0 Gew.-%, bezogen auf das Rohstoffgemisch, beträgt.
6. Portlandzementklinker nach einem der Ansprüche 1 bis 5, bei dem der Anteil an Fluor (F-) 0,4 bis 0,6 Gew.-%, bezogen auf das Rohstoffgemisch, beträgt.
7. Portlandzementklinker nach einem der Ansprüche 1 bis 6, mit einem SO₃-Gehalt zwischen 4 und 6 Gew.-%, bezogen auf das Rohstoffgemisch.
8. Portlandzementklinker nach einem der Ansprüche 1 bis 7, bei dem der SO₃-haltige Zusatzstoff in Form eines Kalziumsulfatträgers eingebracht wurde.
9. Portlandzementklinker nach Anspruch 8, bei dem der SO₃- haltige Zusatzstoff in Form von Gips, Anhydrit und/oder industriellen Reststoffen aus einer Wirbelschichtfeuerung und/oder einem Stabilisat aus der Rauchgasentschwefelung eingebracht wurde.
10. Portlandzementklinker nach einem der Ansprüche 1 bis 9, mit einer spezifischen Oberfläche von 2500 bis 4000 cm²/kg (nach Blaine).
11. Portlandzement auf der Basis eines Portlandzementklinkers nach einem der Ansprüche 1 bis 10 und einem Gesamt-SO₃-Gehalt zwischen 3 und 18 Gew.-%.
12. Portlandzement nach Anspruch 11, bei dem der zusätzlich im Zement vorhandene SO₃-Anteil in Form von Gips, Anhydrit und/oder industriellen Reststoffen aus einer Wirbelschichtfeuerung und/oder einem Stabilisat aus der Rauchgasentschwefelung vorliegt.
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