WO2005108328A1 - ハニカム構造体及びその製造方法 - Google Patents

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Tomohisa Takahashi
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Abstract

本発明は、昇温時にシール材層がダメージを受けにくく、接着強度を維持することができ、物理的な衝撃に対する耐性に富む扁平形状のハニカム構造体を提供することを目的とするものであり、本発明のハニカム構造体は、多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された多孔質セラミックを主成分とするハニカムユニットが、シール材層を介して複数個接着された扁平形状のセラミックブロックの外周部にシール材層が設けられたハニカム構造体であって、長手方向に垂直な断面におけるハニカムユニット間のシール材層のパターンが、断面の輪郭を構成する形状の長軸に対して斜め方向に形成されていることを特徴とする。

Description

明 細 書
ハニカム構造体及びその製造方法
技術分野
[0001] 本出願は、 2004年 5月 6日に出願された日本国特許出願 2004—137728号を基礎 出願として優先権主張する出願である。
本発明は、ディーゼルエンジン等の内燃機関カゝら排出される排気ガス中のパティキュ レート等を除去するフィルタや、触媒担体等として用いられるハニカム構造体に関す る。
背景技術
[0002] バス、トラック等の車両や建設機械等の内燃機関力も排出される排気ガス中に含有さ れるスス等のパティキュレートが環境や人体に害を及ぼすことが最近問題となってい る。
そこで、排気ガス中のパティキュレートを捕集して、排気ガスを浄ィ匕するフィルタとして 多孔質セラミック力 なるハ-カム構造体を用いたものが種々提案されて 、る。
[0003] 従来、この種のハ-カム構造体として、多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並 設された炭化珪素力もなる多孔質セラミックを主成分とするハ-カムユニットが、シー ル材層を介して複数個接着されたセラミックブロックの外周部にシール材層が設けら れたハ-カム構造体が知られて!/、る。
[0004] これらのハニカム構造体としては、長手方向に垂直な断面の形状が円形状のものが 大部分であるが、最近では、長手方向に垂直な断面の形状が長円形状 (レーストラッ ク形)、楕円形状、略三角形状、略台形状等からなるハニカム構造体も提案されてい る（例えば、特許文献 1一 4参照)。
[0005] 図 7 (a)は、このようなハ-カム構造体力 なるハ-カムフィルタを模式的に示す斜視 図であり、（b)は、その一部を示す部分拡大斜視図である。また、また、図 8 (a)は、図 7に示したノヽ-カムフィルタを構成するハ-カムユニットの一例を模式的に示す斜視 図であり、（b)は、その A— A線断面図である。
[0006] 図 7 (a)に示すように、ハ-カムフィルタ 100は、炭化珪素等からなるハ-カムユニット 110が、接着剤層 101を介して複数個結束されてセラミックブロック 105を構成し、こ のセラミックブロック 105の周囲にコート層 102が形成されている。このハ-カムフィル タ 100の端面は、長円形状をなしており、長手方向に垂直な断面におけるハニカム ユニット間のシール材層のパターンが、断面の輪郭を構成する形状の長軸に対して ほぼ垂直になるように構成されて！、る。
[0007] ハ-カムユニット 110は、図 8 (a)、（b)に示したように、長手方向に多数の貫通孔 11 1が並設され、貫通孔 111同士を隔てる隔壁 113がフィルタとして機能するようになつ ている。即ち、ハ-カムユニット 110に形成された貫通孔 111は、図 8 (b)に示したよう に、排気ガスの入口側又は出口側の端部のいずれかが封止材 112により目封じされ 、一の貫通孔 111に流入した排気ガスは、必ず貫通孔 111を隔てる隔壁 113を通過 した後、他の貫通孔 111から流出されるようになって 、る。
[0008] このような、長手方向に垂直な断面が楕円形のハニカム構造体を製造する際には、 まず、図 8に示した多孔質のセラミック力 なり、端面が巿松模様となるように目封じさ れたハ-カムユニットを製造した後、これら複数のハ-カムユニットをシール材により 接着し、乾燥することにより、ハ-カムユニット集合体を作製する。
次に、長手方向に垂直な断面が長円形になるように切削を行うが、その際、上記断 面におけるハ-カムユニット間のシール材層のパターン力 断面の輪郭を構成する 形状の長軸に対して垂直な長円が形成されるように切削を行 、、最後に外周にシー ル材層を形成し、乾燥することによりハ-カムフィルタの製造を終了する。
[0009] 上記文献によれば、このような形状のハニカム構造体は、キヤニングに対する耐性（ キヤユング強度）の低下を抑制することができる等の効果を有することが記載されて ヽ る。
[0010] しかしながら、図 7に示したハ-カムフィルタは、長手方向に垂直な断面に関し、断面 の輪郭を構成する楕円の長軸に対してほぼ直角にシール材層が形成されており、こ の直角に形成されたシール材層は長さが短!、。
このような形状のハ-カム構造体を内燃機関の排気管に設置した際には、昇温時に 短軸方向に応力が集中しやすくなり、なかでも、この長さが短いシール材層に応力が 集中するため、外周に形成されたコート層としてのシール材層と接着層としてのシー ル材層との継ぎ目の部分がダメージを受けやすぐ接着強度が低下してしまうという 問題があった。
[0011] また、短軸に近い部分では、図 7 (b)に示すように、隔壁 113が薄く形成される部分 が存在し、この部分の強度が低くなつてしまうため、物理的な衝撃に弱ぐ輸送時当 にクラックが発生してしまう場合があるという問題があった。
[0012] さらに、切削加工により断面が楕円形状のものを作製する場合、短軸に近い部分を 切削加工する際には、切削方向に対して直角の部分が存在し、その部分は切削によ り大きな応力が作用するため崩れやすい。そこで、削除すべき部分以外の部分が崩 れないように加工速度を遅くする必要があり、加工時間が長くなり、製造コストが高く つくという問題があった。
[0013] 特許文献 1：特開 2002-273130号公報
特許文献 2：特開 2003— 260322号公報
特許文献 3：国際公開第 03Z078026A1号パンフレット
特許文献 4:特開 2003— 181233号公報
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0014] 本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであり、昇温時にシール材層がダメージ を受けにくぐ接着強度を維持することができ、物理的な衝撃に対する耐性に富む扁 平形状のハニカム構造体を提供することを目的とする。
また、本発明は、扁平形状のハニカム構造体を製造する際、迅速に切削加工等を行 うことができ、効率的に製造することができるハ-カム構造体の製造方法を提供する ことを目的とする。
課題を解決するための手段
[0015] すなわち、本発明のハ-カム構造体は、多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に 並設された多孔質セラミックを主成分とするハ-カムユニットが、シール材層を介して 複数個接着された扁平形状のセラミックブロックの外周部にシール材層が設けられた ハ-カム構造体であって、
長手方向に垂直な断面におけるハ-カムユニット間のシール材層のパターン力 断 面の輪郭を構成する形状の長軸に対して斜め方向に形成されていることを特徴とす る。
[0016] 本発明のハ-カム構造体は、このハ-カム構造体を構成するハ-カムユニットの長手 方向に垂直な断面の面積が 25cm2以下であることが望ましぐ長手方向に垂直な断 面におけるハ-カムユニット間のシール材層のパターンと、断面の輪郭を構成する形 状の長軸とがなす角度が 5— 85° の範囲内にあることが望ましい。
[0017] 本発明のハ-カム構造体を構成するハ-カムユニットは、炭化珪素質セラミックから なることが望ましぐ触媒が担持されていることが望ましぐ上記貫通孔は、いずれか の端部で封止されてなることが望まし 、。
[0018] 本発明のハニカム構造体の製造方法は、扁平形状のハニカム構造体を製造する製 造方法であって、
多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された多孔質セラミックを主成分とす るハ-カムユニットを、シール材により複数個接着し、乾燥させるハ-カムユニット接 着工程と、
上記ハ-カムユニットがシール材層を介して複数個接着されたノヽ-カムユニット集合 体を、長手方向に垂直な断面におけるハ-カムユニット間のシール材層のパターン 力 断面の輪郭を構成する形状の長軸に対して斜め方向になるように切削加工を施 し、扁平形状のセラミックブロックを作製するセラミックブロック作製工程と
を含むことを特徴とする。
発明の効果
[0019] 本発明のハニカム構造体によれば、長手方向に垂直な断面におけるハニカムュニッ ト間のシール材層のパターン力 断面の輪郭を構成する形状の長軸に対して斜め方 向に形成されており、短軸に近 、内部の接着剤としてのシール材層と外周のコート 層としてのシール材層との間に応力が集中しにく 、ため、昇温時にシール材層がダ メージを受けにくぐ従って、シール材層は、接着強度を維持することができる。 また、隔壁に薄い部分が存在しくいので、物理的な衝撃に対する耐性に富み、耐久 性に優れたノヽ-カム構造体となる。
[0020] また、本発明のハニカム構造体の製造方法によれば、長手方向に垂直な断面にお けるハ-カムユニット間のシール材層のパターン力 断面の輪郭を構成する形状の 長軸に対して斜め方向になるように切削し、扁平形状のセラミックブロックを作製する ので、迅速に切削加工等を行うことができ、効率的にハニカム構造体を製造すること ができる。
[0021] なお、特許文献として記載した特許文献 1には、本発明と同様に、長手方向に垂直 な断面におけるハ-カムユニット間のシール材層のパターン力 断面の輪郭を構成 する形状の長軸に対して斜め方向に形成されたものが記載されている。しかしながら 、上記ハ-カム構造体は、切削加工を行うことにより作製されるものではなぐ様々な 形状のハ-カムユニットを製造し、これらを組み合わせて接着することにより所定形状 のハ-カム構造体を製造する方法をとつており、製造工程が複雑となるという問題が ある。
[0022] また、外周のシール材層がない点で本発明のハ-カム構造体と異なり、アイソスタテ イツク強度が低く、破壊されやす ヽという問題点がある。
さらに、上記ハ-カムユニットの長さ方向に垂直な断面の面積が 55mm角のものであ り、断面積が大きすぎるので、昇温等の際等において、温度均一性を保つのが難しく 、熱衝撃に弱ぐクラック等が発生しやすいという問題がある。
発明を実施するための最良の形態
[0023] 本発明のハ-カム構造体は、多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された 多孔質セラミックを主成分とするハ-カムユニットが、シール材層を介して複数個接 着された扁平形状のセラミックブロックの外周部にシール材層が設けられたノヽ-カム 構造体であって、
長手方向に垂直な断面におけるハ-カムユニット間のシール材層のパターン力 断 面の輪郭を構成する形状の長軸に対して斜め方向に形成されていることを特徴とす る。
[0024] 図 1 (a)は、本発明のハ-カム構造体の一例を模式的に示す斜視図であり、 (b)は、（ a)に示した上記ハ-カム構造体の長軸と短軸とを示している。図 2 (a)は、本発明の ハ-カム構造体を構成するハ-カムユニットを模式的に示す斜視図であり、（b)は、（ a)に示した上記ハ-カムユニットの A— A線断面図である。 [0025] 図 1 (a)に示すように、ハ-カム構造体 10は、炭化珪素等力もなるハ-カムユニット 2 0が、シール材層（接着剤層） 11を介して複数個結束されてセラミックブロック 15を構 成し、このセラミックブロック 15の周囲にシール材層（コート層） 12が形成されている。 このハ-カムフィルタ 10の端面は、長円形（レーストラック形）をなしており、長手方向 に垂直な断面におけるハ-カムユニット間のシール材層のパターン力 断面の輪郭 を構成する形状の長軸に対して斜め方向に形成されて ヽる。
[0026] ハ-カムユニット 20は、図 2 (a)、 (b)に示したように、長手方向に多数の貫通孔 21が 並設され、貫通孔 21同士を隔てる隔壁 23がフィルタとして機能するようになって 、る 。即ち、ハ-カムユニット 20に形成された貫通孔 21は、図 2 (b)に示したように、排気 ガスの入り口側又は出口側の端部のいずれかが封止材 22により目封じされ、一の貫 通孔 21に流入した排気ガスは、必ず貫通孔 21を隔てる隔壁 23を通過した後、他の 貫通孔 21から流出するようになって 、る。
[0027] 本発明では、長手方向に垂直な断面におけるハ-カムユニット 20間のシール材層（ 接着剤層） 11のパターンが、断面の輪郭を構成する形状 (長円形状)の長軸に対し て斜め方向に形成されているので、長手方向に垂直な断面におけるハ-カムュ-ッ ト 20間のシール材層（接着剤層） 11とシール材層（コート層） 12とのなす角が斜めで ある部分が多くなる。
[0028] 従来のように、長手方向に垂直な断面におけるハニカムユニット間のシール材層の パターンが、断面の輪郭を構成する形状の長軸に対して垂直に形成されていると、 シール材層（接着剤層） 101とシール材層（コート層） 102とのなす角度が、ほぼ垂直 となる部分が多くなり、両者が接触する面積も小さい。
シール材 (接着材、コート材)とハ-カムユニットとは、熱膨張係数等が異なるので、 昇温の際等には、これらの熱膨張係数の相違に起因してシール材層 (接着剤層） 10 1とシール材層（コート層） 102との間に応力が発生する力 その応力はシール材層 ( コート層） 102に対して垂直に作用し、かつ、両者の接触面積も小さいので、さらにそ の力が大きくなり、シール材層（コート層） 102が破壊されやすくなる（図 7参照)。
[0029] しかしながら、本発明では、長手方向に垂直な断面におけるハ-カムユニット 20間の シール材層（接着剤層） 11のパターン力 シール材層（コート層） 12に対して斜め方 向に形成されている部分が多ぐかつ、シール材層（接着剤層） 11とシール材層（コ ート層） 12との接触面積も大きいので、シール材層（コート層） 12に対して垂直に作 用する力は小さくなり、シール材層（コート層） 12の破壊も発生にくい。
[0030] また、長手方向に垂直な断面におけるハ-カムユニット 20間のシール材層（接着剤 層） 11のパターン力 断面の輪郭を構成する形状の長軸に対して斜め方向に形成さ れているので、ハ-カムユニット 20を構成する隔壁 23との角度も斜めになり、隔壁 23 が切削されても、薄くなるように切削されることはなぐ隔壁 23は、物理的な衝撃に対 する耐性に富み、耐久性に優れたハニカム構造体となる。
[0031] 本発明では、長手方向に垂直な断面におけるハ-カムユニット間のシール材層 11の パターンと、外周パターンの長軸とがなす角度の最小値は、 5° であることが望ましく 、 15° であることがより望ましぐ 30° であることが更に望ましい。また、外周パターン の長軸とがなす角度の最大値は、 85° であることが望ましぐ 75° であることがより望 ましぐ 60° であることが更に望ましい。
長手方向に垂直な断面におけるハ-カムユニット間のシール材層 11のパターンと、 外周パターンの長軸とがなす角度が 5° 未満であるか、 85° を超えると、垂直である 場合との差が殆どなぐシール材層が熱衝撃等によりダメージを受けやすぐ隔壁が 薄く形成される部分が存在し、この部分の強度が低くなつてしまう。
[0032] また、本発明では、ハ-カム構造体を構成するハ-カムユニットの長手方向に垂直な 断面の面積が 25cm2以下であることが望ましい。また、上記断面積は、 1cm2以上で あることが望ましい。
上記ハ-カムユニットの長手方向に垂直な断面の面積が 25cm2以下であると、上記 断面積が小さいので、昇温時等においても、真中付近と周辺部との温度差が余り大 きくならず、熱応力が余り大きくならず、熱衝撃に強い。
[0033] 本発明のハ-カム構造体は、主として多孔質セラミック力もなり、その材料としては、 例えば、窒化アルミニウム、窒化ケィ素、窒化ホウ素、窒化チタン等の窒化物セラミツ ク、炭化珪素、炭化ジルコニウム、炭化チタン、炭化タンタル、炭化タングステン等の 炭化物セラミック、アルミナ、ジルコ-ァ、コージユライト、ムライト、シリカ等の酸化物セ ラミック等を挙げることができる。また、ハ-カム構造体 10は、シリコンと炭化珪素との 複合体、チタン酸アルミニウムと 、つた 2種類以上の材料力も形成されて 、るものであ つてもよい。
上記多孔質セラミックの材料としては、耐熱性が大きぐ機械的特性に優れ、かつ、 熱伝導率も大きい炭化珪素質セラミックが望ましい。なお、炭化珪素質セラミックとは 、炭化珪素が 60wt%以上のものをいうものとする。
[0034] ハ-カム構造体 10を製造する際に使用するセラミックの粒径としては特に限定されな いが、後の焼成工程で収縮が少ないものが望ましぐ例えば、 0. 3— 50 /z m程度の 平均粒径を有する粉末 100重量部と、 0. 1-1. 0 m程度の平均粒径を有する粉 末 5— 65重量部とを組み合わせたものが望ま U、。上記粒径のセラミック粉末を上記 配合で混合することで、多孔質セラミックからなる一体型ハ-カム構造体を製造する ことができる。
[0035] なお、ハ-カムユニット 20を構成する封止材 22と隔壁 23とは、同じ多孔質セラミック 力もなることがより望ましい。これにより、両者の接着強度を高くすることができるととも に、封止材 22の気孔率を隔壁 23と同様に調整することで、隔壁 23の熱膨張率と封 止材 22の熱膨張率との整合を図ることができ、製造時や使用時の熱応力によって封 止材 22と隔壁 23との間に隙間が生じたり、封止材 22や封止材 22に接触する部分の 隔壁 23にクラックが発生したりすることを防止することができる。
[0036] 封止材 22は、その熱容量を調整するために、上述のセラミックのほか、金属等を含有 していてもよい。
上記金属としては特に限定されず、例えば、鉄、アルミニウム、金属ケィ素（Si)等を 挙げることができる。これらは、単独で用いてもよぐ 2種以上を併用してもよい。
[0037] 封止材 22の厚さは特に限定されないが、例えば、封止材 22が多孔質炭化珪素から なる場合には、 1一 40mmであることが望ましぐ 3— 20mmであることがより望ましい
[0038] 隔壁 23の厚さは特に限定されないが、望ましい下限は 0. 1mmであり、望ましい上限 は 1. 2mmである。 0. 1mm未満であると、ハ-カム構造体 10の強度が充分でないこ と力ある。 1. 2mmを超えると、入口側貫通孔群 21aを封止する封止材 22と接する部 分の隔壁 23が昇温しに《なるため、封止材 22と隔壁 23との界面付近で熱応力によ りクラックが生じてしまうことがある。
[0039] 本発明のハ-カム構造体 10において、シール材層 11は、ハ-カムユニット 20間に 形成され、複数個のハ-カムユニット 20同士を結束する接着剤として機能するもので あり、一方、シール材層 12は、セラミックブロック 15の外周面に形成され、ノ、二カム構 造体 10を内燃機関の排気通路に設置した際、セラミックブロック 15の外周面力も貫 通孔を通過する排気ガスが漏れ出すことを防止するための封止材として機能するも のである。
なお、ハ-カムユニット 10において、シール材層 11とシール材層 12とは、同じ材料 力もなるものであってもよぐ異なる材料からなるものであってもよい。さらに、シール 材層 11及びシール材層 12が同じ材料カゝらなるものである場合、その材料の配合比 は同じであってもよぐ異なっていてもよい。
[0040] ただし、シール材層 11は、緻密体力もなるものであってもよぐその内部への排気ガ スの流入が可能なように、多孔質体力もなるものであってもよいが、シール材層 12は 、緻密体力もなるものであることが望ましい。シール材層 12は、ハ-カムユニット 10を 内燃機関の排気通路に設置した際、セラミックブロック 15の外周面力も排気ガスが漏 れ出すことを防止する目的で形成されているからである。
シール材層 11の厚みの最小値は、 0. 1mmであることが望ましぐ 0. 2mmであるこ とがより望ましい。また、シール材層 11の厚みの最大値は、 10mmであることが望まし く、 3mmであることがより望ましい。
また、シール材層 12の厚みの最小値は、 0. 1mmであることが望ましい。また、シー ル材層 11の厚みの最大値は、 10mmであることが望ましぐ 4mmであることがより望 ましい。
[0041] シール材層 11及びシール材層 12を構成する材料としては特に限定されず、例えば
、無機ノインダ一と有機バインダーと無機繊維及び Z又は無機粒子とからなるもの等 を挙げることができる。
[0042] 上記無機バインダーとしては、例えば、シリカゾル、アルミナゾル等を挙げることがで きる。これらは、単独で用いてもよぐ 2種以上を併用してもよい。上記無機バインダー のなかでは、シリカゾノレが望ましい。 [0043] 上記有機バインダーとしては、例えば、ポリビュルアルコール、メチルセルロース、ェ チルセルロース、カルボキシメチルセルロース等を挙げることができる。これらは、単 独で用いてもよぐ 2種以上を併用してもよい。上記有機バインダーのなかでは、カル ボキシメチルセルロースが望まし 、。
[0044] 上記無機繊維としては、例えば、シリカ アルミナ、ムライト、アルミナ、シリカ等のセラ ミックファイバ一等を挙げることができる。これらは、単独で用いてもよぐ 2種以上を併 用してもよい。上記無機繊維のなかでは、アルミナファイバー、シリカ一アルミナフアイ バーが望ましい。上記無機繊維の繊維長の下限値は、 5 mが望ましい。また、上記 無機繊維の繊維長の上限値は、 100mmが望ましぐ 100 m力 Sより望ましい。 5 m 未満であると、シール材層の弾性を向上させることができない場合があり、一方、 100 mmを超えると、無機繊維が毛玉のような形成をとりやすくなるため、無機粒子との分 散が悪くなることがある。また、 100 mを超えると、シール材層の厚さを薄くすること が困難になる場合がある。
[0045] 上記無機粒子としては、例えば、炭化物、窒化物等を挙げることができ、具体的には 、炭化珪素、窒化珪素、窒化硼素等力 なる無機粉末又はウイスカ一等を挙げること ができる。これらは、単独で用いてもよぐ 2種以上を併用してもよい。上記無機粒子 のなかでは、熱伝導性に優れる炭化珪素が望ま 、。
さらに、上記シール材ペーストには、必要に応じて酸化物系セラミックを成分とする微 小中空球体であるバルーンや、球状アクリル粒子、グラフアイト等の造孔剤を添加し てもよい。
上記バルーンとしては特に限定されず、例えば、アルミナバルーン、ガラスマイクロバ ルーン、シラスバルーン、フライアッシュバルーン（FAバルーン）、ムライトバルーン等 を挙げることができる。これらのなかでは、アルミナバルーンが望ましい。
[0046] ハニカム構造体 10の気孔率は特に限定されないが、望ましい下限は 20%であり、望 ましい上限は 80%である。 20%未満であると、ハ-カム構造体 10がすぐに目詰まり を起こすことがあり、一方、 80%を超えると、ハ-カム構造体 10の強度が低下して容 易に破壊されることがある。
なお、上記気孔率は、例えば、水銀圧入法、アルキメデス法及び走査型電子顕微鏡 (SEM)による測定等の従来公知の方法により測定することができる。
[0047] ハ-カム構造体 10の平均気孔径の望ましい下限は 1 μ mであり、望ましい上限は 10 0 μ mである。 1 μ m未満であると、パティキュレートが容易に目詰まりを起こすことが ある。一方、 100 mを超えると、パティキュレートが気孔を通り抜けてしまい、該パテ ィキュレートを捕集することができず、フィルタとして機能しな ヽことがある。
[0048] 図 1に示したノヽ-カム構造体 10は、長円形 (レーストラック形)である力 本発明のハ 二カム構造体は扁平形状であれば特に限定されず、例えば、図 3に示すような長手 方向に垂直な断面の形状が楕円形等を挙げることができ、さらに、図 4や図 5に示す 形状のものも挙げられる。なお、図 3—図 5において、 31、 41、 51は、内部のシーノレ 材層であり、 32、 42、 52は、外周のシール材層であり、 33、 43、 53は、ノヽ-カムュ- ットである。
[0049] また、本発明のハ-カム構造体では、貫通孔は、ハ-カム構造体の端面全体におい て、長手方向に垂直な断面の面積の総和が相対的に大きくなるように、出口側の端 部が封止材により封止されてなる入口側貫通孔群と、上記断面の面積の総和が相対 的に小さくなるように、入口側の端部が上記封止材により封止されてなる出口側貫通 孔群との 2種類の貫通孔カもなるものであってもよ 、。
[0050] なお、上記入口側貫通孔群と上記出口側貫通孔群との組み合わせとしては、（1)入 口側貫通孔群を構成する個々の貫通孔と、出口側貫通孔群を構成する個々の貫通 孔とで、長手方向に垂直な断面の面積が同じであって、入口側貫通孔群を構成する 貫通孔の数が多い場合、（2)入口側貫通孔群を構成する個々の貫通孔と、出口側 貫通孔群を構成する個々の貫通孔とで、上記断面の面積が異なり、両者の貫通孔の 数も異なる場合、（3)入口側貫通孔群を構成する個々の貫通孔と、出口側貫通孔群 を構成する個々の貫通孔とで、入口側貫通孔群を構成する貫通孔の上記断面の面 積が大きぐ両者の貫通孔の数が同じ場合が含まれる。
また、入口側貫通孔群を構成する貫通孔及び Z又は出口側貫通孔群を構成する貫 通孔は、その形状や長手方向に垂直な断面の面積等が同じ 1種の貫通孔からそれ ぞれ構成されていてもよぐその形状や長手方向に垂直な断面の面積等が異なる 2 種以上の貫通孔からそれぞれ構成されて!、てもよ!/、。 [0051] また、ノ、二カム構造体 10には、排気ガス中の CO、 HC及び NOx等を浄化することが できる触媒が担持されて 、てもよ 、。
このような触媒が担持されていることで、ハ-カム構造体 10は、排気ガス中のパティ キュレートを捕集するフィルタとして機能するとともに、排気ガスに含有される CO、 H C及び NOx等を浄ィ匕するための触媒コンバータとして機能する。
[0052] ハ-カム構造体 10に担持させる触媒としては排気ガス中の CO、 HC及び NOx等を 浄ィ匕することができる触媒であれば特に限定されず、例えば、白金、パラジウム、ロジ ゥム等の貴金属等を挙げることができる。なかでも、白金、ノ ラジウム、ロジウム力もな る、いわゆる三元触媒が望ましい。また、貴金属に加えて助触媒として、アルカリ金属 (元素周期表 1族)、アルカリ土類金属 (元素周期表 2族)、希土類元素 (元素周期表 3族）、遷移金属元素等を担持させてもよい。
[0053] 上記触媒は、ハ-カム構造体 10の気孔の表面に担持されていてもよいし、隔壁 23 上にある厚みをもって担持されていてもよい。また、上記触媒は、隔壁 23の表面及び Z又は気孔の表面に均一に担持されていてもよいし、ある一定の場所に偏って担持 されていてもよい。なかでも、入口側貫通孔群を構成する貫通孔 21内における隔壁 23の表面又は表面付近の気孔の表面に担持されていることが望ましぐこれらの両 方ともに担持されていることがより望ましい。上記触媒とパティキュレートとが接触しや すいため、パティキュレートの燃焼を効率よく行うことができるからである。
[0054] また、ハ-カム構造体 10に上記触媒を付与する際には、予めその表面をアルミナ等 のサポート材により被覆した後に、上記触媒を付与することが望ましい。これにより、 比表面積を大きくして、触媒の分散度を高め、触媒の反応部位を増やすことができる 。また、サポート材によって触媒金属のシンタリングを防止することができるので、触 媒の耐熱性も向上する。カロえて、圧力損失を下げることを可能にする。
[0055] 上記触媒が担持された本発明のハ-カム構造体は、従来公知の触媒付 DPF (ディ ーゼル 'パティキュレート'フィルタ）と同様のガス浄ィ匕装置として機能するものである。 従って、ここでは、本発明の一体型ハ-カム構造体が触媒担持体としても機能する場 合の詳しい説明を省略する。
[0056] 次に本発明のハ-カム構造体の製造方法の一例について説明する。 まず、上述したようなセラミックを主成分とする原料ペーストを用いて押出成形を行い 、四角柱形状のセラミック成形体を作製する。
[0057] 上記原料ペーストとしては特に限定されないが、製造後のハ-カム構造体の気孔率 が 20— 80%となるものが望ましぐ例えば、上述したようなセラミック力もなる粉末に、 ノインダー及び分散媒液等を加えたものを挙げることができる。
[0058] 上記セラミック粉末としては特に限定されず、例えば、コージエライト、アルミナ、シリカ 、ムライト等の酸ィ匕物セラミック、炭化ケィ素、炭化ジルコニウム、炭化チタン、炭化タ ンタル、炭化タングステン等の炭化物セラミック、及び、窒化アルミニウム、窒化ケィ素 、窒化ホウ素、窒化チタン等の窒化物セラミック、炭化珪素と珪素の複合体等の粉末 を挙げることができるが、これらのなかでは、耐熱性が大きぐ機械的特性に優れ、か つ、熱伝導率も大きい炭化ケィ素が好ましい。
[0059] 上記セラミック粉末の粒径は特に限定されないが、後の焼成工程で収縮の少ないも のが好ましぐ例えば、 0. 3— 50 /z m程度の平均粒径を有する粉末 100重量部と 0. 1-1. 0 m程度の平均粒径を有する粉末 5— 65重量部とを組み合わせたものが好 ましい。
[0060] 上記バインダーとしては特に限定されず、例えば、メチルセルロース、カルボキシメチ ルセルロース、ヒドロキシェチルセルロース、ポリエチレングリコール、フエノール榭脂 、エポキシ榭脂等を挙げることができる。
上記バインダーの配合量は、通常、セラミック粉末 100重量部に対して、 1一 10重量 部程度が望ましい。
[0061] 上記分散媒液としては特に限定されず、例えば、ベンゼン等の有機溶媒、メタノール 等のアルコール、水等を挙げることができる。
上記分散媒液は、上記原料ペーストの粘度が一定範囲内となるように適量配合され る。
[0062] これらセラミック粉末、バインダー及び分散媒液は、アトライター等で混合し、ニーダ 一等で充分に混練した後、押出成形される。
[0063] また、上記原料ペーストには、必要に応じて成形助剤を添加してもよい。
上記成形助剤としては特に限定されず、例えば、エチレングリコール、デキストリン、 脂肪酸石鹼、ポリアルコール等を挙げることができる。
[0064] さらに、上記原料ペーストには、必要に応じて酸ィ匕物系セラミックを成分とする微小中 空球体であるバルーンや、球状アクリル粒子、グラフアイト等の造孔剤を添加してもよ い。
上記バルーンとしては特に限定されず、例えば、アルミナバルーン、ガラスマイクロバ ルーン、シラスバルーン、フライアッシュバルーン（FAバルーン）、ムライトバルーン等 を挙げることができる。これらのなかでは、アルミナバルーンが望ましい。
[0065] 次に、上記セラミック成形体を、マイクロ波乾燥機、熱風乾燥機、誘電乾燥機、減圧 乾燥機、真空乾燥機、凍結乾燥機等を用いて乾燥させ、セラミック乾燥体とする。次 V、で、入口側貫通孔群の出口側の端部、及び、出口側貫通孔群の入口側の端部に 、封止材となる封止材ペーストを所定量充填し、貫通孔を目封じする。
[0066] 上記封止材ペーストとしては特に限定されないが、後工程を経て製造される封止材 の気孔率が 20— 80%となるものが望ましぐ例えば、上記原料ペーストと同様のもの を用いることができる力 上記原料ペーストで用いたセラミック粉末に、セラミックフアイ バー、上述したような金属力もなる粉末、潤滑剤、溶剤、分散剤、ノ^ンダ一等を添 カロしたものであることがより望ましい。後工程を経て製造される封止材の熱容量を調 整することができるとともに、上記封口処理の途中で封止材ペースト中のセラミック粒 子等が沈降することを防止することができるからである。
上記セラミックファイバ一としては特に限定されず、例えば、シリカ アルミナ、ムライト 、アルミナ、シリカ等力もなるものを挙げることができる。これらは、単独で用いてもよく 、 2種以上を併用してもよい。
[0067] 次に、上記封止材ペーストが充填されたセラミック乾燥体に対して、所定の条件で脱 脂、焼成を行うことにより、多孔質セラミックからなり、その全体が一の焼結体から構成 されたハ-カムユニット 20を製造することができる。
上記セラミック乾燥体の脱脂及び焼成の条件は、従来から多孔質セラミックからなる フィルタを製造する際に用いられている条件を適用することができる。
[0068] ハ-カムユニット 20は、平均粒径の下限が 2 μ m、上限が 150 μ mのセラミック結晶 力もなるものであることが望ましぐ下限が 10 /ζ πι、上限が 70 mがより望ましい。上 記セラミック結晶の平均粒径が 2 m未満であると、ハ-カムユニットの内部に存在す る気孔の気孔径カ 、さくなりすぎ、直ぐに目詰まりを起こすため、フィルタとして機能 することが困難となる。一方、上記セラミック結晶の平均粒径が 150 mを超えると、 その内部に存在する気孔の気孔径が大きくなりすぎ、ハ-カムユニットの強度が低下 してしまうおそれがある。また、所定の割合の開放気孔を有し、平均粒径が 150 m を超えるようなセラミック結晶を有するハ-カムユニットを製造すること自体が余り容易 でない。
また、このようなハ-カムユニットの平均気孔径は 1一 40 μ mであることが望ましい。
[0069] なお、ハ-カムユニットに触媒を担持させる場合には、焼成して得られたセラミック焼 成体の表面に高 、比表面積のアルミナ膜を形成し、このアルミナ膜の表面に助触媒
、及び、白金等の触媒を付与することが望ましい。
[0070] 上記セラミック焼成体の表面にアルミナ膜を形成する方法としては、例えば、 Al(NO
) 等のアルミニウムを含有する金属化合物の溶液をセラミック焼成体に含浸させて
3 3
加熱する方法、アルミナ粉末を含有する溶液をセラミック焼成体に含浸させて加熱す る方法等を挙げることがでさる。
上記アルミナ膜に助触媒を付与する方法としては、例えば、 Ce (NO ) 等の希土類
3 3
元素等を含有する金属化合物の溶液をセラミック焼成体に含浸させて加熱する方法 等を挙げることができる。
上記アルミナ膜に触媒を付与する方法としては、例えば、ジニトロジアンミン白金硝酸 溶液（[Pt (NH ) (NO ) ]HNO、白金濃度 4. 53重量％)等をセラミック焼成体に
3 2 2 2 3
含浸させて加熱する方法等を挙げることができる。
[0071] また、本発明のハ-カム構造体では、次に、ハ-カムユニット 20の側面に、シール材 層 11となるシール材ペーストを均一な厚さで塗布してシール材ペースト層を形成し、 このシール材ペースト層の上に、順次他のハ-カムユニット 20を積層する工程を繰り 返し、所定の大きさのハ-カムユニット集合体を作製する。
なお、上記シール材ペーストを構成する材料としては、既に説明しているのでここで はその説明を省略する。
[0072] 次に、このハ-カムユニット集合体を加熱してシール材ペースト層を乾燥、固化させ てシール材層 11とする。
次に、ダイヤモンドカッター等を用い、ハ-カムユニット 20がシール材層 11を介して 複数個接着されたハ-カムユニット集合体を、長手方向に垂直な断面におけるハ- カムユニット 20間のシール材層 11のパターン力 断面の輪郭を構成する形状の長 軸に対して斜め方向になるように切削加工を施し、扁平形状のセラミックブロック 15を 作製する。
[0073] そして、セラミックブロック 15の外周に上記シール材ペーストを用いてシール材層 12 を形成することで、ハ-カムユニット 20がシール材層 11を介して複数個接着された 扁平形状のセラミックブロック 15の外周部にシール材層 12が設けられたノヽ-カム構 造体 10を製造することができる。
[0074] 本発明のハニカム構造体の用途は特に限定されないが、車両の排気ガス浄化装置 に用いることが望ましい。
図 6は、本発明のハ-カム構造体が設置された車両の排気ガス浄ィ匕装置の一例を模 式的に示した断面図である。
[0075] 図 6に示したように、排気ガス浄化装置 70は、主に、ハ-カム構造体 80、ハ-カム構 造体 10の外方を覆うケーシング 71、 ノ、二カム構造体 80とケーシング 71との間に配 置される保持シール材 72から構成されており、ケーシング 71の排気ガスが導入され る側の端部には、エンジン等の内燃機関に連結された導入管 74が接続されており、 ケーシング 71の他端部には、外部に連結された排出管 75が接続されている。なお、 図 6中、矢印は排気ガスの流れを示している。
また、図 6において、ハ-カム構造体 80は、図 1に示したハ-カム構造体 10であって もよぐ図 3— 5に示したハ-カム構造体 30、 40、 50であってもよい。ただし、ケーシ ングは、それぞれの形に合うような形状とする必要がある。
[0076] このような構成力もなる排気ガス浄ィ匕装置 70では、エンジン等の内燃機関から排出さ れた排気ガスは、導入管 74を通ってケーシング 71内に導入され、入口側貫通孔カも ハ-カム構造体内に流入し、隔壁を通過して、この隔壁でパティキュレートが捕集さ れて浄化された後、出口側貫通孔からハニカム構造体外に排出され、排出管 75を 通って外部へ排出されることとなる。 [0077] また、排気ガス浄ィ匕装置 70では、ハ-カム構造体の隔壁に大量のパティキュレート が堆積し、圧力損失が高くなると、ハ-カム構造体の再生処理が行われる。
上記再生処理では、図示しな！ヽ加熱手段を用いて加熱されたガスをハニカム構造体 の貫通孔の内部へ流入させることで、ハ-カム構造体を加熱し、隔壁に堆積したパテ ィキュレートを燃焼除去する。また、ポストインジェクション方式を用いてパティキユレ ートを燃焼除去してもよい。
実施例
[0078] 以下に実施例を掲げ、本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例のみ に限定されるものではない。
[0079] (実施例 1)
平均粒径 10 mの α型炭化珪素粉末 60重量％と、平均粒径 0. 5 mの α型炭化 珪素粉末 40重量％とを湿式混合し、得られた混合物 100重量部に対して、有機バイ ンダー (メチルセルロース）を 5重量部、水を 10重量部加えて混練して混合組成物を 得た。次に、上記混合組成物に可塑剤と潤滑剤とを少量加えてさらに混練した後、 押出成形を行い、図 2 (a)に示した端面形状と略同様の端面形状の生成形体を作製 した。
[0080] 次に、マイクロ波乾燥機等を用いて上記生成形体を乾燥させ、セラミック乾燥体とし た後、上記生成形体と同様の組成の封止材ペーストを乾燥後の厚さが 1. Ommとな るように所定の貫通孔に充填した。
次いで、再び乾燥機を用いて乾燥させた後、 400°Cで脱脂し、常圧のアルゴン雰囲 気下 2200°C、 3時間で焼成を行うことにより、気孔率が 42%、平均気孔径が 9 m、 その大きさが 34. 3mm X 34. 3mm X 150mm,貫通孔 21の数が 28個 Zcm2隔壁 23の厚さが 0. 40mmで、炭化珪素焼結体からなるハ-カムユニット 20を製造した。 上記ハ-カムユニットの断面積を表 1に示す。表 1に示すように、上記ハ-カムュ-ッ トの断面積は、 11. 8cm2であった。
この後、ハ-カムユニット 20では、図 2 (a)に示すように、巿松模様となるように貫通孔 を封止材により封止した。すなわち、一方の端面を、図 2に示すパターンとなるように 、封止材で封止した際には、他方の端面では、逆のパターンとなるように封止材で封 止した。
[0081] 次に、繊維長 0. 2mmのアルミナファイバー 30重量0 /0、平均粒径 0. 6 μ mの炭化珪 素粒子 21重量％、シリカゾル 15重量％、カルボキシメチルセルロース 5. 6重量％、 及び、水 28. 4重量％を含む耐熱性のシール材ペーストを用いて、ハ-カムユニット 20を多数積層させ、続いて、ダイヤモンドカッターを用いて、図 1に示したようなパタ ーンとなるように切断し、端面の輪郭が長円形のセラミックブロック 15を作製した。 このとき、ハ-カム構造体 10を接着するシール材層 11の厚さが 1. Ommとなるように 調整した。
[0082] 次に、無機繊維としてアルミナシリケートからなるセラミックファイバー（ショット含有率： 3%、繊維長： 0. 1— 100mm) 23. 3重量％、無機粒子として平均粒径 0. 3 mの 炭化珪素粉末 30. 2重量％、無機バインダーとしてシリカゾル (ゾル中の SiOの含有
2 率： 30重量％) 7重量％、有機バインダーとしてカルボキシメチルセルロース 0. 5重 量0 /0及び水 39重量％を混合、混練してシール材ペーストを調製した。
[0083] 次に、上記シール材ペーストを用いて、セラミックブロック 15の外周部にシール材ぺ 一スト層を形成した。そして、このシール材ペースト層を 120°Cで乾燥して、シール材 層 12とし、シール材層の厚さが 0. 2mm、長軸が 200mm X短軸が 100mmの端面 の輪郭が長円形のハ-カム構造体 10を製造した。なお、ハ-カム構造体の長手方 向に垂直な断面の断面積は、 179cm2であり、この断面におけるハ-カムユニット間 のシール材層のパターンと、断面の輪郭を構成する形状の長軸とがなす角度は、 5 ° であった。
なお、このハ-カムユニットの断面積は、最大で 11. 8cm2となっていた。
[0084] (実施例 2— 7、比較例 1一 3)
長手方向に垂直な断面におけるハ-カムユニット間のシール材層のパターンと、断 面の輪郭を構成する形状の長軸とがなす角度、及び、ハニカムユニットの長さ方向に 垂直な最大断面積を表 1に示す値にしたほかは、実施例 1と同様にしてハ-カム構 造体 10を製造した。
[0085] (実施例 8)
長手方向に垂直な断面におけるハ-カムユニット間のシール材層のパターンと、断 面の輪郭を構成する形状の長軸とがなす角度、及び、ハニカムユニットの長さ方向に 垂直な最大断面積を表 1に示す値とし、ハ-カムユニット 20を接着するシール材 (接 着剤)ペーストとして、繊維長 20 mのアルミナファイバー 30重量0 /0、平均粒径 0. 6 /z mの炭化珪素粒子 21重量％、シリカゾル 15重量％、カルボキシメチルセルロース 5. 6重量％、及び、水 28. 4重量％を含む耐熱性のシール材 (接着剤）ペーストを用 いてセラミックブロックを作製し、かつ、外周部シール材ペーストとして、アルミナシリケ ートからなるセラミックファイバー（ショット含有率： 3%、繊維長： 5— 100 m) 23. 3 重量。 /0、平均粒径 0. 3 mの炭化珪素粉末 30. 2重量％、シリカゾル（ゾル中の SiO の含有率： 30重量％) 7重量％、カルボキシメチルセルロース 0. 5重量％及び水 39
2
重量％を含む外周部シール材ペーストを用いてセラミックブロック 15の外周部にシー ル材層を形成したほかは、実施例 1と同様にしてハ-カム構造体 10を製造した。
[0086] (実施例 9一 15、比較例 4一 6)
端面の輪郭を図 3に示す楕円形とするとともに、長手方向に垂直な断面におけるハ 二カムユニット間のシール材層のパターンと、断面の輪郭を構成する形状の長軸とが なす角度、及び、ハ-カムユニットの長さ方向に垂直な最大断面積を表 1に示す値に したほかは、実施例 1と同様にしてハ-カム構造体 30を製造した。
[0087] (実施例 16)
長手方向に垂直な断面におけるハ-カムユニット間のシール材層のパターンと、断 面の輪郭を構成する形状の長軸とがなす角度、及び、ハニカムユニットの長さ方向に 垂直な最大断面積を表 1に示す値とし、ハ-カムユニット 20を接着するシール材 (接 着剤)ペーストとして、繊維長 20 mのアルミナファイバー 30重量0 /0、平均粒径 0. 6 /z mの炭化珪素粒子 21重量％、シリカゾル 15重量％、カルボキシメチルセルロース 5. 6重量％、及び、水 28. 4重量％を含む耐熱性のシール材 (接着剤）ペーストを用 いてセラミックブロックを作製し、かつ、外周部シール材ペーストとして、アルミナシリケ ートからなるセラミックファイバー（ショット含有率： 3%、繊維長： 5— 100 m) 23. 3 重量。 /0、平均粒径 0. 3 mの炭化珪素粉末 30. 2重量％、シリカゾル（ゾル中の SiO の含有率： 30重量％) 7重量％、カルボキシメチルセルロース 0. 5重量％及び水 39
2
重量％を含む外周部シール材ペーストを用いてセラミックブロック 15の外周部にシー ル材層を形成したほかは、実施例 9と同様にしてハ-カム構造体 10を製造した。
[0088] (実施例 17— 23、比較例 7— 9)
端面の輪郭を図 5に示す略台形形状とするとともに、長手方向に垂直な断面におけ るハ-カムユニット間のシール材層のパターンと、断面の輪郭を構成する形状の長軸 とがなす角度、及び、ハ-カムユニットの長さ方向に垂直な最大断面積を表 1に示す 値にしたほかは、実施例 1と同様にしてハ-カム構造体 50を製造した。
[0089] (実施例 24)
長手方向に垂直な断面におけるハ-カムユニット間のシール材層のパターンと、断 面の輪郭を構成する形状の長軸とがなす角度、及び、ハニカムユニットの長さ方向に 垂直な最大断面積を表 1に示す値とし、ハ-カムユニット 20を接着するシール材 (接 着剤)ペーストとして、繊維長 20 mのアルミナファイバー 30重量0 /0、平均粒径 0. 6 /z mの炭化珪素粒子 21重量％、シリカゾル 15重量％、カルボキシメチルセルロース 5. 6重量％、及び、水 28. 4重量％を含む耐熱性のシール材 (接着剤）ペーストを用 いてセラミックブロックを作製し、かつ、外周部シール材ペーストとして、アルミナシリケ ートからなるセラミックファイバー（ショット含有率： 3%、繊維長： 5— 100 m) 23. 3 重量。 /0、平均粒径 0. 3 mの炭化珪素粉末 30. 2重量％、シリカゾル（ゾル中の SiO の含有率： 30重量％) 7重量％、カルボキシメチルセルロース 0. 5重量％及び水 39
2
重量％を含む外周部シール材ペーストを用いてセラミックブロック 15の外周部にシー ル材層を形成したほかは、実施例 17と同様にしてハ-カム構造体 10を製造した。
[0090] (参考例 1一 2)
ハ-カムユニットの長さ方向に垂直な最大断面積を表 1に示す値に変更したほかは、 実施例 1と同様にしてハ-カム構造体 10を製造した。ちなみに、用いたハ-カムュ- ットの長さ方向に垂直な断面の寸法は、参考例 1では、 5. 2cm X 5. 2cm、参考例 2 では、 6. 3cm X 6. 3cmで teつた。
[0091] (評価）
(1)熱衝撃試験 (シール材層外周部）
各実施例及び比較例に係るハニカム構造体を、それぞれ、電気炉にいれて、昇温速 度を変更させて、 700°Cで 30分保持した後、室温（20°C)にゆっくり冷却する熱衝撃 試験を行った。
上記熱衝撃試験は、昇温温度を変更させて、ハ-カム構造体のシール材層（外周部 )にクラックが生じる試験条件を求め、その試験条件での昇温速度をノヽニカム構造体 の耐熱衝撃限界昇温速度とした。実施例及び比較例に係るハニカム構造体の結果 を表 1に示す。
[0092] (2)熱衝撃試験 (シール材層接合部）
各実施例及び比較例に係るハニカム構造体を、それぞれ、電気炉にいれて、昇温速 度を変更（10°CZmin、 20°CZmin)させて、 700°Cで 30分保持した後、室温（20°C) にゆっくり冷却する熱衝撃試験を行った。
上記熱衝撃試験の後に、それぞれのハニカム構造体を中空状の円筒治具内に設置 した。その後、それぞれのハ-カム構造体の略中央部分のハ-カムフィルタを 1本選 択し、そのハ-カムフィルタを、直径 3 lmmのステンレス製の円筒治具によって、押し ぬかれる方向に圧力を加えて、破壊される荷重 (接着強度）を測定し、その結果によ つて、熱衝撃を受けた後のシール材層接合部の押しぬき荷重 (破壊荷重）とした。 この時の実施例及び比較例に係るハ-カム構造体の結果を表 1に示す。
[0093] (3)切削'加工に対する耐加工性
切削装置として、オークマ社製 カム研削機 (N34)を用いた。そして、砥石 SD200 N75MF04,砥石回転の周速を 60mZsecと回転速度を固定した上で、ノ、二カム構 造体の回転数を 20rpmとして互いに回転しながら、長手方向に切削加工していくと きの長手方向の速度（トラバース加工速度)を変更させて、クラック等が発生する力否 かを観察しながら、最高加工速度を測定した。
実施例及び比較例に係るハ-カム構造体のクラックが発生した速度結果を表 1に示 す。
[0094] [表 1] 取大 押しぬき荷重（kg) 限界加工 ハニカム構造体 耐熱衝撃限
断面積 角度
界昇温速度
断面形状 (° ) (熱処理 10°C (熱処理 20°C 速度 kcm：) (°C/min) /min後） /min後） (mm/ mm) 実施例 1 図 1 (長円形状） 11.8 5 10 1500 1000 200 実施例 2 図 1 (長円形状） 11.8 15 15 1600 1400 230 実施例 3 図 1 (長円形状） 11.8 30 18 1650 1450 240 実施例 4 図 1 (長円形状） 11.8 45 20 1700 1500 250 実施例 5 図 1 (長円形状） 11.8 60 18 1650 1450 240 実施例 6 図 1 (長円形状） 11.8 75 15 1600 1400 230 実施例 7 図 1 (長円形状） 11.8 85 10 1500 1000 200 実施例 8 図 1 (長円形状） 11.8 45 20 1700 1500 250 比較例 1 図 1 (長円形状） 11.8 0 5 900 500 185 比較例 2 図 1 (長円形状） 11.8 3 7 1000 600 180 比較例 3 図 1 (長円形状） 11.8 88 7 1000 600 185 実施例 9 図 3 (楕円形状） 11.8 5 10 1500 1000 200 実施例 10 図 3 (楕円形状） 11.8 15 15 1600 1400 230 実施例 11 図 3 (楕円形状） 11.8 30 18 1650 1450 240 実施例 12 図 3 (楕円形状） 11.8 45 20 1700 1500 250 実施例 13 図 3 (楕円形状） 11.8 60 18 1650 1450 240 実施例 14 図 3 (楕円形状） 11.8 75 15 1600 1400 230 実施例 15 図 3 (楕円形状） 11.8 85 10 1500 1000 200 実施例 16 図 3(楕円形状） 11.8 45 20 1700 1500 250 比較例 4 図 3 (楕円形状） 11.8 0 5 900 500 185 比較例 5 図 3 (楕円形状） 11.8 3 7 1000 600 180 比較例 6 図 3 (楕円形状） 11.8 88 7 1000 600 185 実施例 17 図 4(略三角形状） 11.8 5 10 1500 1000 200 実施例 18 図 4(略三角形状） 11.8 15 15 1600 1400 230 実施例 19 図 4(略三角形状） 11.8 30 18 1650 1450 240 実施例 20 図 4(略三角形状） 11.8 45 20 1700 1500 250 実施例 21 図 4(略三角形状） 11.8 60 18 1650 1450 240 実施例 22 図 4(略三角形状） 11.8 75 15 1600 1400 230 実施例 23 図 4(略三角形状） 11.8 85 10 1500 1000 200 実施例 24 図 4(略三角形状） 11.8 45 20 1700 1500 250 比較例 7 図 4(略三角形状） 11.8 0 5 900 500 185 比較例 8 図 4(略三角形状） 11.8 3 7 1000 600 180 比較例 9 図 4(略三角形状） 11.8 88 7 1000 600 185 参考例 1 図 1 (長円形状） 27.0 45 11 1550 1050 245 参考例 2 図 1 (長円形状） 40.0 45 10 1500 1000 240 表 1に示したように、長手方向に垂直な断面におけるハ-カムユニット間のシール材 層のパターンが、断面の輪郭を構成する形状の長軸に対して斜め方向に形成されて いる実施例に係るハ-カム構造体は、外周のシール材、接着材としてのシール材の それぞれにおける耐熱衝撃性及び耐加ェ性に優れて 、たのに対し、長手方向に垂 直な断面におけるハ-カムユニット間のシール材層のパターン力 断面の輪郭を構 成する形状の長軸に対してほぼ垂直方向に形成されている比較例に係るハ-カム 構造体は、実施例に係るハ-カム構造体に比べて外周のシール材、接着材としての シール材のそれぞれにおける耐熱衝撃性及び耐加ェ性に劣っていた。また、ハ-カ ムユニットの断面積が 25cm2以上である参考例に係るハ-カム構造体は、耐熱衝撃 性が実施例のものに比べて若干劣っていた。
図面の簡単な説明
[0096] [図 1] (a)は、本発明のハニカム構造体の一例を模式的に示す斜視図であり、 (b)は 、 (a)に示したノ、二カム構造体の長軸と短軸とを示す図である。
[図 2] (a)は、本発明のハ-カム構造体を構成するハ-カムユニットの一例を模式的 に示す斜視図であり、（b)は、（a)に示したノヽ-カムユニットの A— A線断面図である。
[図 3]本発明のハニカム構造体の別の一例の長手方向に垂直な断面を模式的に示 した断面図である。
[図 4]本発明のハニカム構造体の別の一例の長手方向に垂直な断面を模式的に示 した断面図である。
[図 5]本発明のハニカム構造体の別の一例の長手方向に垂直な断面を模式的に示 した断面図である。
[図 6]本発明のハ-カム構造体が設置された車両の排気ガス浄化装置の一例を模式 的に示した断面図である。
[図 7] (a)は、従来のハニカム構造体の一例を模式的に示す斜視図であり、（b)は、（ a)に示したハニカム構造体の一部を拡大した一部拡大斜視図である。
[図 8] (a)は、従来のハ-カム構造体を構成するハ-カムユニットの一例を模式的に 示す斜視図であり、（b)は、（a)に示したノ、二カムユニットの A— A線断面図である。 符号の説明
[0097] 10、 20、 30、 40、 50 集合体型ハ-カム構造体
11、 31、 41、 51 シール材層
12、 32、 42、 52 シール材層
33、 43、 53 ハニカムユニット
15 セラミックブロック ノヽニカムユニット 貫通孔 封止材 隔壁

Claims

請求の範囲
[1] 多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された多孔質セラミックを主成分とす るハ-カムユニットが、シール材層を介して複数個接着された扁平形状のセラミックブ ロックの外周部にシール材層が設けられたハニカム構造体であって、
長手方向に垂直な断面におけるハ-カムユニット間のシール材層のパターン力 断 面の輪郭を構成する形状の長軸に対して斜め方向に形成されていることを特徴とす るハ-カム構造体。
[2] 前記ハ-カムユニットの長手方向に垂直な断面の面積が 25cm2以下である請求項 1 記載のハニカム構造体。
[3] 長手方向に垂直な断面におけるハ-カムユニット間のシール材層のパターンと、断 面の輪郭を構成する形状の長軸とがなす角度が 5— 85° の範囲内にある請求項 1 又は 2記載のハ-カム構造体。
[4] 前記ハ-カムユニットは、炭化珪素質セラミック力 なる請求項 1一 3のいずれかに記 載のハ-カム構造体。
[5] 触媒が担持されて 、る請求項 1一 4の 、ずれかに記載のハ-カム構造体。
[6] 前記貫通孔は、いずれかの端部で封止されてなる請求項 1一 5のいずれかに記載の ハニカム構造体。
[7] 扁平形状のハニカム構造体を製造する製造方法であって、
多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された多孔質セラミックを主成分とす るハ-カムユニットを、シール材により複数個接着し、乾燥させるハ-カムユニット接 着工程と、
前記ハ-カムユニットがシール材層を介して複数個接着されたノヽ-カムユニット集合 体を、長手方向に垂直な断面におけるハ-カムユニット間のシール材層のパターン 力 断面の輪郭を構成する形状の長軸に対して斜め方向になるように切削加工を施 し、扁平形状のセラミックブロックを作製するセラミックブロック作製工程と
を含むことを特徴とするハニカム構造体の製造方法。
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